07_spectra_and_fermi_2018_mar16 (1182298), страница 3
Текст из файла (страница 3)
Эти состояния имеют энергии вплоть до дна частично заполненной зоны. И, впринципе, есть и глубокие полностью заполненные зоны. Если энергия кванта света будетдостаточна, чтобы выбить из металла электроны из-под поверхности Ферми или из глубокихзон — такие фотоэлектроны тоже будут присутствовать в спектре.При облучении катода светом с энергией кванта h ν> Aвых : электроны, выбиваемые споверхности Ферми имеют максимальную энергию E max =h ν−Aвых , электроны, энергиякоторых на h ν−Aвых меньше энергии Ферми покидают катод с нулевой энергией.Распределение фотоэлектронов по энергиям оказывается очевидным образом связано счислами заполнения соответствующих состояний и с плотностью состояний при этихэнергиях электронов (рисунок 8) [6] .стр.
12 из 34v.16.03.2018Рисунок 8 Слева: схема спектра электронов в металле и связь спектра электронов вметалле с энергетическим спектром фотоэлектронов. Справа вверху: пример спектрафотоэлектронов из медного катода при освещении источником ультрафиолетового света сэнергией кванта 21.2эВ. Справа внизу: граница спектра фотоэлектронов из серебряногофотокатода, отражающая форму функции распределения при комнатной температуре. Изкниги [6].В реальном металле (рисунок 8) картина распределения фотоэлектронов по энергииоказывается более сложной: при достаточно большой энергии кванта возможен не толькофотоэффект из «моря» свободных электронов, но и выбивание остающихсялокализованными электронов или электронов глубоко лежащих валентных зон. Кроме того,из-за конечности глубины проникновения излучения в материал катода, может оказаться, чтополучивший энергию фотона электрон имеет достаточно энергии, чтобы не только самомупокинуть фотокатод, но и выбить один или несколько вторичных электронов.
Это приводит кпоявлению на спектре фотоэлектронов узких пиков, связанных с локализованнымиэлектронами и дополнительного фона вторичных фотоэлектронов. Детальный анализ этихданных выходит за рамки нашего изложения, отметим здесь только, что для фотоэлектроновс максимальной кинетической энергией — то есть электронов, выбитых с самыхвысокоэнергетичных состояний вблизи поверхности Ферми — функция распределенияфотоэлектронов по энергии в точности описывается «ступенькой» распределения ФермиДирака с температурой опыта (рисунок 8).стр. 13 из 34v.16.03.2018Метод ARPESРисунок 9: Схема резонансного поглощения фотона. (a) Переход электрона в более высокуюэнергетическую зону в представлении периодической зонной схемы. (b) Квадратичныйспектр электрона в вакууме.
(c) Схема распределения фотоэлектронов по энергии срезонансным пиком. Обозначения: E 0 - дно зоны проводимости, E i - энергия исходногосостояния электрона, E f - энергия конечного состояния электрона, E F - уровеньФерми, E v - положение нуля энергии электрона в вакууме, G - вектор обратнойрешётки, h ν - энергия фотона.
Из статьи [7].В методе фотоэмиссионной спектроскопии с угловым разрешением (англ. ARPES от AngularResolved PhotoEmission Spectroscopy) фотоэлектроны дополнительно анализируются понаправлению их движения. Это позволяет определить не только интегральнуюхарактеристику плотности состояний, а непосредственно определить форму законадисперсии E ( ⃗k ) .В методе APRES [7] используются фотоны большой энергии (жёсткий ультрафиолет илидаже мягкое рентгеновское излучение), что позволяет индуцировать переходы электронов вследующие энергетические зоны. В результате возникают резонансные процессы, когдапосле поглощения фотона электрон попадает в одно из высокоэнергетических блоховскихсостояний.
Этот электрон далее может достичь поверхности образца и вылететь через неёнаружу. Такую эмпирическую схему процесса фотоэмиссии называют трёхшаговымпроцессом (резонансное поглощение с переходом в высокую зону, движение к поверхности,выход из образца).Напомним, что вплоть до энергий рентгеновского излучения порядка килоэлектронвольтволновой вектор фотона оказывается много меньше бриллюэновского. Поэтому припоглощении фотона квазиимпульс электрона практически не изменяется: резонансноепоглощение электроном с волновым вектором ⃗k фотона с частотой ω происходит толькоесли в какой-то из энергетических зон состояние с тем же волновым вектором (вℏ ω большую.
Получившиесяприведённой зонной схеме) будет иметь энергию наэлектроны в высокоэнергетическом состоянии свободно распространяются по кристаллу идостигают поверхности. Поэтому их доля в общем количестве фотоэлектронов возрастает иформируется резонансный пик в распределении фотоэлектронов по энергии.В то же время, как было видно для вычисления зонной схемы в модели почти свободныхэлектронов, запрещённые зоны между высокоэнергетичными разрешёнными зонамистр.
14 из 34v.16.03.2018определяются взаимодействием с более и более далёкими соседями и спектр электронастановится близок к спектру свободной частицы. Таким образом, при резонансномпоглощении фотона большой энергии можно считать, что связь энергии и квазиимпульсапосле поглощения будет близка к квадратичному закону для свободной частицы.Наконец, отметим, что такой процесс поглощения наглядно представляется в расширенной(или периодической) зонной схеме (рисунок 9).
При этом к квазиимпульсу добавляетсянужное число векторов обратной решётки, чтобы сместить его на ветвь практическисовпадающую со спектром свободной частицы. Тогда конечная энергия электронаℏ 2 k 2f ℏ2 ( k i+ G)2 ℏE f===2m2m2(( k ) +( k ) ) =E + h ν(cr ) 2⊥2m(cr) 2∥i.При пересечении границы металла составляющая квазиимпульса, параллельная поверхностине меняется (условие согласования по фазе блоховской волы в кристалле и волны де Бройля(cr)(vac)во внешнем пространстве): k ∥ =k ∥, где индексы (cr ) и (vac ) отмечают волновыевектора в кристалле и в вакууме, соответственно. Изменение перпендикулярной компонентыможет быть описано в предположении, что высокоэнергетичное состояние электрона2) 2ℏ2 ( k (crℏ2 ( k (vac)⊥ )⊥ )описывается моделью свободной частицы:=+ Aвых .2m2mДля восстановления спектра по экспериментальным данным нужно обратить наширассуждения.
Измерив энергию фотоэлектрона и угол вылета фотоэлектрона в резонансномпике, можно восстановить его волновой вектор в вакууме. Зная работу выхода, можно отсюдаполучить волновой вектор в кристалле. Этот волновой вектор нужно оттранслировать впервую зону Бриллюэна. Зная энергию падающего фотона, мы можем получить энергиюисходного состояния.
Таким образом, мы получаем одну из точек электронного спектраE ( ⃗k ) .Изменяя угол, под которым вылетают детектируемые фотоэлектроны, и энергию падающихфотонов, можно восстановить полную картину спектра E ( ⃗k ) для изначально заполненныхсостояний. Так как таким образом можно исследовать только состояния в которых естьэлектроны, то мы автоматически получим и поверхность Ферми.Рассмотрим кратко реальную постановку эксперимента. Обычно в методе ARPESиспользуют фотоны с энергией до 100эВ, источником которых является лазер, газоразряднаялампа, либо синхротронное излучение. Последний вариант обеспечивает наибольшуюгибкость, позволяя непрерывно изменять частоту фотонов. Схема такой установки показанана рисунке 10, фотография одной из реальных установок — на рисунке 11.Ультрафиолетовое излучение от одной из линий синхротронного источникамонохроматизируется дифракционной решёткой (plane gratings) и фокусируется на образец.Образец ориентируется относительно детектирующей системы удобным образом (так как намалых энергиях фотона его волновой вектор не входит в уравнения нашей задачи, уголпадения не важен), что позволяет выделить фотоэлектроны с определённым направлениемимпульса.
Фотоэлектроны собираются системой электростатических линз и попадают ванализатор, где по разному отклоняются магнитным полем в зависимости от угла вылета иэнергии. Распределение электронов на детекторе позволяет восстановить информацию обэнергии и направлении вылета фотоэлектронов, откуда, как мы уже рассмотрели, находитсяспектр электронов.стр. 15 из 34v.16.03.2018Рисунок 10: Схема установки для фотоэмиссионной спектроскопии с угловым разрешением.Из статьи [7].Рисунок 11: Фотография установки для фотоэмиссионной спектроскопии с угловымразрешением на синхротроне BESSY (Берлин). Установка позволяет достигатьмонохроматичности фотонов в пределах 1 мэВ, анализировать энергию фотоэлектронов сразрешением 1 мэВ и проводить исследования при температуре ниже 1К.
Из презентациипроф.С.В.Борисенко (IFW-Dresden).стр. 16 из 34v.16.03.2018Рисунок 12 Серии распределения фотоэлектронов по энергии для различных импульсовфотоэлектронов. Рисунки (a) и (b) соответствуют сканированию вдоль направленийΓ−M −Γ и M − X в k-пространстве. Энергия падающих фотонов 28 эВ. Температура10К. Из статьи [7].Рисунок 13 Слева: экспериментально измеренное методом ARPES сечение фермиповерхности.
Справа: расчёт зонной структуры. Из статьи [7].стр. 17 из 34v.16.03.2018В качестве примера экспериментальных данных приведём данные по сверхпроводящемусоединению Sr2RuO4 [7]. В этом соединении (переходящем при низкой температуреT c ≈1 K в сверхпроводящее состояние необычного типа [8]) уровень химпотенциалапересекает три энергетические зоны, что приводит к формированию сложной фермиповерхности из трёх «листов». Проводящие свойства этого соединения связаны сдвумерными слоями рутения и кислорода в кристаллографической плоскости (ab), такаядвумерная структура проводящих слоёв родственна сверхпроводящим ВТСП-купратам.Поэтому геометрия ферми-поверхности в основном определяется проекцией волновоговектора электрона на плоскость проводящего слоя, что делает задачу в каком-то смыследвумерной и облегчает интерпретацию данных.На рисунке 12 показаны серии спектров фотоэлектронов для разных углов вылета из образца(угол вылета откладывался так, что проекция волнового вектора электрона на плоскостьдвумерных слоёв сканировала k-пространство в направлениях Γ−M −Γ и M −X порисунку 13).