Диссертация (1150214)
Текст из файла
САНКТ-ПЕТЕРБУРГСКИЙ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ УНИВЕРСИТЕТНа правах рукописиДАЦКЕВИЧОксана АндреевнаИсследование структурированных палладиевых катализаторов,осажденных на различные пористые подложкиспециальность 02.00.05 − электрохимияДИССЕРТАЦИЯна соискание ученой степеникандидата химических наукНаучный руководитель:доктор химических наук, профессорМалев В. В.Санкт-Петербург 2016 2ОглавлениеОглавление ....................................................................................................................... 2Введение ...........................................................................................................................
5Глава 11.1Обзор литературы......................................................................................... 7Общие представления о топливных элементах ............................................... 71.1.1 Определение, схема топливного элемента ....................................................... 71.1.2 Классификация топливных элементов и области их применения ................. 81.1.3 Электрокатализаторы, используемые в топливных элементах, ивозникающие проблемы .................................................................................................
91.2Электрокатализаторы на основе палладия ..................................................... 121.2.1 Исследования палладия на различных подложках. Влияние подложки насвойства электрокатализаторов ................................................................................... 121.2.3 Каталитическая активность палладиевых катализаторов в реакциивосстановления молекулярного кислорода воздуха .................................................. 171.2.4 Каталитическая активность палладиевых катализаторов в реакцияхокисления спиртов......................................................................................................... 201.2.4.а Каталитическое окисление метанола .............................................................. 201.2.4.б Каталитическое окисление этанола.................................................................
241.2.5. Цель исследования и постановка его задач .................................................... 29Глава 2Объекты и методы исследования Методика проведения эксперимента322.1Реактивы ............................................................................................................. 322.2Описание ячейки ............................................................................................... 322.3Измерительная установка .................................................................................
332.4Использованные методы .................................................................................. 332.4.1 Циклическая вольтамперометрия .................................................................... 342.4.2 Электрохимическая импедансная спектроскопия ......................................... 352.4.3 Метод вращающегося дискового электрода...................................................
372.4.4 Импульсный гальваностатический метод ...................................................... 372.4.5 Метод импульсной хроноамперометрии ........................................................ 3832.4.6 Сканирующая электронная микроскопия ....................................................... 382.5Приготовление рабочих электродов................................................................
392.5.1 Методика нанесения каталитического слоя E-TEK на дисковыйстеклографитовый электрод ......................................................................................... 392.5.2 Процедура подготовки вращающегося дискового электрода для полученияна нем подложек из различных углеродных материалов .......................................... 402.5.3 Осаждение палладия на дисперсные углеродные материалы из раствора,содержащего глицинатно-хлоридные комплексы палладия(II) ............................... 402.5.4 Осаждение пористого никеля. Получение пористых никелевых покрытийразличной толщины ......................................................................................................
412.5.5 Осаждение палладия на подложку из пористого никеля из растворов,содержащих смешанные глицинатно-хлоридные и аммиачные комплексыпалладия(II) .................................................................................................................... 42Глава 33.1Экспериментальные результаты ............................................................... 43Сравнительное исследование адсорбционной и каталитической активностиосадков палладия на различных углеродных подложках ......................................... 433.1.1 Кривые заряжения электродов с осадками палладия на различныхподложках (Vulcan, CNT, CNT-PANI), полученные в кислых и щелочныхрастворах ........................................................................................................................
433.1.2 Реакции восстановления кислорода ................................................................ 533.1.3 Реакции окисления спиртов (метанола и этанола) ........................................ 623.1.4 Краткое обобщение данных по палладиевым катализаторам на различныхуглеродных подложках ................................................................................................. 693.2Исследование никелевой подложки ................................................................
703.2.1 Сканирующая электронная микроскопия ....................................................... 703.2.2 Снятие импульсных гальваностатических E,t кривых .................................. 713.2.3 Циклические вольтамперные кривые никелевых подложек в щелочныхрастворах ........................................................................................................................
733.2.4 Исследования в щелочных растворах спиртов (метанола и этанола) ......... 803.2.5 Импульсная хроноамперометрия .................................................................... 8543.2.6 Спектры электрохимического импеданса в фоновых и спиртовыхщелочных растворах .....................................................................................................
913.2.7 Обобщение данных по никелевым подложкам .............................................. 983.3Исследование каталитического слоя палладия, нанесенного на никелевыеподложки ...................................................................................................................... 1033.3.1 Снятие кривых заряжения в фоновых растворах электролитов................. 1033.3.2 Сканирующая электронная микроскопия (СЭМ) ........................................ 1073.3.3 Исследование каталитических слоев в реакции восстановления кислорода1083.3.4 Исследования палладиевых катализаторов в реакциях окисления спиртов вщелочной среде ........................................................................................................... 1123.3.5 Спектры электрохимического импеданса в фоновых и щелочных растворахспиртов .........................................................................................................................
1193.3.6 Выводы ............................................................................................................. 1233.4Сравнение каталитической активности палладия на различных подложкахв реакциях окисления спиртов в щелочной среде ................................................... 124Заключение .................................................................................................................. 130Список литературы ..................................................................................................... 1325ВведениеБольшоечислоисследованийпоследнихлетнаправленонаразработкуэффективных и недорогих катализаторов для топливных элементов (ТЭ) и изучение ихэлектрокаталитических свойств.
Топливный элемент − электрохимическое устройство,подобное гальваническому элементу, но отличающееся от него тем, что вещества дляэлектрохимической реакции подаются в него извне, в отличие от запасенных вгальваническом элементе или аккумуляторе. Для всех катализаторов, используемых втопливных элементах, неотъемлемым требованием является сохранение длительнойвысокой активности электрокаталитического процесса и коррозионной устойчивости вусловиях эксплуатации. Электрокатализаторы на основе платины признаются лучшимидля низкотемпературных топливных элементов.
Характеристики
Тип файла PDF
PDF-формат наиболее широко используется для просмотра любого типа файлов на любом устройстве. В него можно сохранить документ, таблицы, презентацию, текст, чертежи, вычисления, графики и всё остальное, что можно показать на экране любого устройства. Именно его лучше всего использовать для печати.
Например, если Вам нужно распечатать чертёж из автокада, Вы сохраните чертёж на флешку, но будет ли автокад в пункте печати? А если будет, то нужная версия с нужными библиотеками? Именно для этого и нужен формат PDF - в нём точно будет показано верно вне зависимости от того, в какой программе создали PDF-файл и есть ли нужная программа для его просмотра.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
