Диссертация (1105361), страница 14
Текст из файла (страница 14)
В частности, были рассмотрены следующиеслучаи:1. диффузия, вызванная нескоррелированным испарением и конденсацией ( = 1/2); этотслучай соответствует броуновской двумерной диффузии;2. диффузия, вызванная скоррелированным испарением и конденсацией ( = 1);3. диффузия, вызванная граничной диффузией ( = 3/2).В работе [114], где задача изучалась методом молекулярной динамики, было полученозначение = 2/3. Модель броуновской диффузии также подходит для описания движенияостровков, состоящих из кластеров.В данной работе, как будет подробнее показано в разделе 3.2.2, рассмотрены два механизма роста островков. Первый механизм — это движение границы большого островка врезультате роста.
В этом случае вероятность захвата частицы пропорциональна . Второймеханизм связан с диффузией и последующим присоединением маленьких островков к границе большого. В соответствии с уравнениями, приведенными в разделе 3.2.1, вероятностьтого, что рост островка произойдет из-за присоединения к нему небольшого островка в результате диффузии последнего, пропорциональна n−/2 . Таким образом, итоговое выражениедля стационарного импульсного процесса, описывающего присоединение частиц к растущемуостровку, выглядит следующим образом() = 0∑︁n ( − ),(3.18)6954321005101520tРис.
3.6. Реализация импульсного случайного процесса () с распределением вероятности1для амплитуд (3.19) ( = 1, 0 = 1, = 5, = 2/3, = 3− 3 ).где распределение вероятности для амплитуд импульсов n (n) =1 +(/2)(︀)︀ + n−/2 .(3.19))︁−1(︁∑︀(/2)()−— обобщенное гарЗдесь + — нормировочный коэффициент, = =1 моническое число [98] и n ≤ .В то же время вероятность встретить небольшой островок вблизи границы большогоостровка с дендритной структурой уменьшается с увеличением размера небольшого островка не только из-за того, что подвижность островка снижается, но также из-за факторасоревновательности.В качестве дополнительного механизма уменьшения этой вероятности в работе [115]было высказано предположение, что корреляция между расположением островков влияетна скорость коалесценции.
Островки «избегают» друг друга в процессе нуклеации, тем самым уменьшая скорость коалесценции при низких значениях степени покрытия подложки.Таким образом, коалесценция начинается при более высоких значениях степени покрытия,и когда этот процесс наконец начинается, он происходит быстрее, чем в случае отсутствиякорреляций.70В данной работе для моделирования этих корреляций было использовано геометрическое распределение вероятности для размера захваченной большим островком частицы (n) = (1 − )n−1 .(3.20)По сравнению с выражением для плотности распределения вероятностей (3.19) распределение (3.20) соответствует более быстрому убыванию вероятности присоединения с увеличением размера присоединяющейся частицы.3.2Динамика роста островковВ процессе формирования наноструктур на подложке можно выделить несколько стадий.
На ранних стадиях островки растут за счет присоединения кластеров, также в это время увеличивается число островков на поверхности. На более поздних этапах роста плотностьчисла островков достигает максимума и остается практически постоянной в некотором диапазоне значений степени покрытия подложки (в работе [28] для модели, описывающий ростостровков из атомов, указывается значение около 15%, в работе [54], касающейся кластеровсурьмы, указывается, что максимум плотности числа островков достигается при покрытии10% площади подложки, однако в диапазоне от 5% до 15% плотность числа островков можносчитать практически постоянной).
В рассматриваемом в работе режиме число островков достигло постоянного значения, и производится анализ роста уже сформированных островков.Процесс роста островка в результате захвата диффундирующих кластеров и островков имеет стохастическую природу. В связи с этим размер островка рассматривается какнестационарная случайная величина. Изменение числа кластеров в островке описываетсястохастическим дифференциальным уравнением.Для получения теоретического описания роста островка были учтены следующие предположения:– рассматриваемая задача двумерная (не рассматривается рост островков вверх, предполагаем, что падающие на них сверху кластеры в процессе диффузии покидают поверхность островка, присоединяясь к его границе);– кластеры присоединяются только к границе островка;– после присоединения кластер не отделяется от островка;– нет диффузии кластера вдоль границы островка;71– не описываются поздние стадии роста, когда рассматриваемый островок дорастаетдо соседнего большого островка и присоединяется к нему;– не происходит распад островка.При описании роста островков допустимо пренебречь внутренней структурой кластераи рассматривать его как не имеющую внутренней структуры классическую частицу.В разделе 3.2.1 рассматривается более ранняя стадия роста островка, когда к островкам присоединяются только кластеры.
В разделе 3.2.2 будет показано, что происходит наследующем этапе, когда островки достаточно велики для того, чтобы в описании их ростанеобходимо было учитывать присоединение к ним небольших диффундирующих островков.Диффузия больших островков не рассматривается [54]. Также необходимо отметить, чтов данной работе не рассматривается процесс образования зародышей островков и изучаетсярост уже сформированных островков.3.2.1Влияние присоединения одиночных кластеров на динамикуроста островкаБазовая модельВ работах [28,70,72,116] авторы рассматривали отдельный неподвижный островок круглой формы, растущий на двумерном субстрате за счет захвата диффундирующих кластеров.Для анализа концентрации кластера используется квазистатическое приближение, так какизменение границы островка за среднее время диффузии кластера пренебрежимо мало.Пусть () — количество кластеров в островке (иначе говоря, размер островка, поскольку рассматриваемая модель является двумерной).
Скорость роста островка зависит отпотока кластеров через его границу ˙ = (,). Средний поток Π() = ⟨(,)⟩. Получимвыражение для этого потока, для чего рассмотрим отдельный неподвижный круглый островок, растущий за счет присоединения к нему диффундирующих по подложке кластеров.Используем квазистатическое приближение [117] для рассмотрения концентрации кластеров. Уравнение диффузии может быть решено точно в соответствии с граничным условиемдля неподвижной границы. Используя закон сохранения массы для общего периметра растущего островка, получим выражение для скорости роста движущейся границы.
Задача рассматривается в предположении, что если кластер был осажден на поверхность островка, он72будет диффундировать по ней, пока не достигнет границы островка, после чего, упав с поверхности островка на подложку, присоединится к границе островка, увеличивая его размер.Также кластеры могут испаряться с подложки с постоянной скоростью.Уравнение диффузии для концентрации кластеров при условии наличия поглощающейграницы может быть записано в виде (,) (,)= ∆2 (,) + −(3.21)с начальными и граничными условиями (,0) = 0, (,) = 0,⃒1 ⃒⃒= 0, ⃒(3.22)=02 (∞,) < ∞.Здесь (,) — концентрация кластеров, — коэффициенты диффузии, индексы = 1 и = 2 соответствуют диффузии по поверхности островка и подложки, — поток осажденныхкластеров, — радиус островка, — время жизни, которое может быть представлено как(︀)︀−1 −1+ = −1, где — среднее время испарения, и — среднее время диффузии, т.е.время, проходящее с момента осаждения кластера до его присоединения к другому кластеруили островку.
Величина зависит от времени, но в данной задаче предполагается, что онамедленно изменяется со временем, в связи с чем она считается постоянной.Изменение размера островка задается уравнениемΠ()0=,2(3.23))︂(︂)︂ ⃒∮︁ (︂2121 ⃒⃒Π() =2− 1 = 2 2− 1, ⃒=()(3.24)где — граница островка, и 0 — эффективное увеличение площади островка, вызванноеприсоединением одного кластера.Для решения задачи (3.21)–(3.22) введем преобразование Лапласа для концентраций∫︁∞¯ (,) =0− (,),(3.25)73удовлетворяющее уравнениям1 (︂¯)︂(︂1− +)︂¯ = − ,(3.26)с граничными условиями¯ (,) = 0,⃒¯1 ⃒⃒= 0, ⃒(3.27)=0¯2 (∞,) < ∞.Общее решение уравнения (3.26) имеет вид¯ (,) =где =√︁+−1;+ ()0 ( ) + ()0 ( ),( + −1 )(3.28)0 () и 0 () — функции Инфельда и Макдональда нулевого порядка.Используя уравнение (3.27), получим]︂[︂0 (1 )¯1 (,) =,1−0 (1 )( + 1−1 )(3.29)]︂[︂0 (2 ).¯2 (,) =1−0 (2 )( + 2−1 )(3.30)Подставляя уравнения (3.29) и (3.30) в уравнение (3.24), получим[︂]︂2 1 1 (1 )1 1 (2 )Π̄() =+.1 0 (1 ) 2 0 (2 )(3.31)Используя [118, 119], получим)︁)︁(︁(︁1 √1 11 √2 2√︀√︀)︁ + 2 2(︁)︁1 1 (︁Π̄() = 20 √1 10 √2 2[︃ − 2∞− 1∑︁ 2=1(︁)︁2 + 2 2 +1 12 1 14− 2∫︁0∞−[︁ 2 +2 2(︁)︁22 + 22 22 2]︁[02 () + 02 ()]]︃, (3.32)где — корни уравнения 0 ( ) = 0.
Для вычисления интеграла в последнем слагаемом,относящегося к интегралам типа Ягера, можно обратиться, к примеру, к работе [120].74Квазистатическое приближение (3.32) приводит к правильному решению√при () ≪ [117]. Тогда полный поток кластеров через границу островка можнозаписать в следующем видеΠ̄() = 2[︃√︀1(︁0(︁1 1√1 1√1 1)︁)︁ +√︀1(︁√2 20(︁√2 22 2В режиме, когда островок настолько велик, что ≫√)︁ ]︃)︁ .(3.33) , можно упростить уравне-ние (3.33)Π̄() = 2[︁√︀]︁√︀1 1 + 2 2 .(3.34)В уравнении (3.34) учитываются кластеры, осаждающиеся на другие островки. Этиостровки не могут участвовать в процессе роста рассматриваемого островка, в связи с чемуравнение должно быть изменено следующим образомΠ̄() = 2[︁√︀]︁√︀1 1 + (1 − Θ) 2 2 ,(3.35)где Θ — степень покрытия подложки.Параметр захвата может быть представлен как =Π̄(),⟨⟩(3.36)где ⟨⟩ — концентрация кластеров вдали от островка.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
