Диссертация (1150185)
Текст из файла
Федеральное Государственное Бюджетное Образовательное УчреждениеВысшего Профессионального Образования«Санкт-Петербургский Государственный Университет»Кафедра РадиохимииНа правах рукописиМохаммад Хоссейнпур ХанмириИсследование метамиктных минералов как природныханалогов матриц для иммобилизации актиноидов02.00.14 «Радиохимия»Диссертацияна соискание ученой степени кандидата химических наукНаучный руководитель:доктор химических наук, профессорЕрмоленко Юрий ЕвгеньевичСанкт-Петербург2018ОглавлениеВведение ...................................................................................................................
5Глава 1. Обзор литературы ................................................................................... 121.1. Метамиктные минералы как природные аналоги «of aged actinides wasteforms»................................................................................................................... 121.1.1. Из истории метамиктных минералов .................................................. 121.1.2. Некоторые химические аспекты метамиктизации минералов .........
141.1.3. Метамиктные минералы как источник прогностическойинформации при иммобилизации актиноидов ........................................... 171.2. Проблема идентификации Ti-Ta-ниобатов вида АВ2О6 и А2В2О7 ......... 251.3. Проблема реконструкции первоначального элементного состава ........ 28Ti-Ta-ниобатов.................................................................................................... 28Глава 2. Методические аспекты исследования .................................................. 332.1. Общие сведения об изучаемых образцах .................................................
332.2. Методы исследования................................................................................. 342.2. 1. Рентгенофлуоресцентный анализ ....................................................... 342.2.2. Рентгено-дифракционный анализ .......................................................
342.2.3. Электронная микроскопия и микрозондовый анализ ....................... 352.2.4. Термический отжиг образцов .............................................................. 362.2.5. Метод химического сдвига рентгеновских линий ............................ 372.2.6. Радиохимический анализ ..................................................................... 382.2.6.1. Радиоаналитические процедуры ................................................... 382.2.6.2. Альфа-спектрометрия .................................................................... 41Глава 3.
Экспериментальные результаты и их обсуждение ............................. 423.1. Идентификация Ti-Ta-ниобатов Северного Приладожья ....................... 423.1.1. Элементный и фазовый состав «виикитов» ...................................... 423.1.2. XRD-исследования термической рекристаллизации Ti-Ta-ниобатов............................................................................................................................ 553.1.2.1.
Wk-3 ................................................................................................. 553.1.2.2. Wk-7 ................................................................................................. 5723.1.2.3. Wk-2 ................................................................................................. 603.1.2.4. Лиандратит: вопросы и гипотезы.................................................. 623.2. Реконструкция первоначального элементного состава метамиктногоминерала .............................................................................................................. 643.2.1. SEM-BSE и EMP анализ ....................................................................... 643.2.2.
Редокс-состояние урана........................................................................ 663.2.3. Эффект замещения кальция ураном ................................................... 693.2.4. Выщелачивание изотопов урана ......................................................... 703.2.4.1. К вопросу о константах выщелачивания .....................................
703.2.4.2. Результаты изотопного анализа .................................................... 723.2.5. Анализ гидрохимического поведения атомов группы А .................. 733.2.6. Расчет формулы бетафита на основе кинетики выщелачиванияурана ................................................................................................................. 763.3. Изучение поликраза как природного аналога матрицы дляиммобилизации актиноидов.............................................................................. 843.3.1. Распределение изотопов 234U и 238U по валентным формам урана 853.3.2.
Распределение изотопов 234U и 238U по гравиометрическимфракциям .......................................................................................................... 883.3.3. Распределение изотопов урана между фазами минеральнойкомпозиции ...................................................................................................... 903.3.3.1. Наблюдение эффекта Ширвингтона ............................................. 903.3.3.2.
Наблюдение эффекта Шенга-Куроды .......................................... 923.3.4. Некоторые количественные характеристики ..................................... 933.3.4.1. Расчет кинетических параметров инконгруентного растворенияизотопов урана .............................................................................................
933.3.4.2. Время жизни треков: ограниченность метода расчета .............. 95Заключение ............................................................................................................ 98Список литературы ............................................................................................. 101Приложение 1 (Список иллюстративного материала) .................................... 111Перечень иллюстраций ....................................................................................
111Перечень таблиц ............................................................................................... 112Приложение 2 (Список публикаций по теме диссертации) ............................ 1143Список публикаций по теме диссертации в рецензируемых журналах ..... 114Список публикаций в сборниках тезисов конференций .............................. 1144ВведениеАктуальность работы:Ответственностьзаставляетисследователейразрабатыватьнаиболеепередбудущиминадежныепоколениямиспособыизоляциирадиоактивных отходов высокой активности (ВАО) от биосферы.
Кнастоящему времени накоплен значительный экспериментальный материал иприобретен полезный опыт в вопросе утилизации и захоронения ВАО.Однако если судить по мировой литературе, касающейся заключительнойстадии ядерного топливного цикла, в полном объеме данная проблема нерешена ни в одной из стран мира, что, безусловно, негативно сказывается надальнейшемразвитии ядерной энергетики.Основным препятствием кокончательному еѐ решению является отсутствие четких модельныхпредставлений о поведении отвержденных форм радиоактивных отходов вхранилищах шахтного типа в течение десятков тысяч лет.Одно из наиболее естественных решений этой проблемы подсказываетприрода. Хорошо известно, что уран- и торий-содержащие минералысуществуют миллионы и даже миллиарды лет. Поэтому вполне разумной илогичнойявляетсяидеясоздаватьматрицыдляиммобилизациирадионуклидов или, по крайней мере, для иммобилизации актиноидов потипу тех или иных минералов, выступающих в качестве аналоговотвержденных форм ВАО.Норадиоактивныевозможностиминералыдлительного(внетолькогеологическомслужатиллюстрациеймасштабевремени)существования радиоактивных твердых тел, но и демонстрируют нам тофизико-химическое состояние, которое со временем должны приобрестиминералоподобные матрицы ВАО.
Речь идет о метамиктном состояниивещества, возникающего под влиянием альфа-распада радиоактивных ядер.Естественно, что всестороннее изучение метамиктных разновидностей уран и5торий содержащих минералов является важной задачей, поскольку несетпрогностическую информацию о состоянии отвержденных форм ВАО и оповедении радионуклидов в условиях геологического захоронения.Цель работы:Изучениехимическихэффектовальфа-распадаипоследствийприродных гидрохимических процессов в метамиктном титано-танталониобате (Ti-Ta-Nb-оксиде) из минеральной группы эвксенита как возможногокомпонента полифазной матрицы для иммобилизации актиноидов.Научные задачи:Формулировка «исследование метамиктных минералов» имеет весьмаобобщенный характер и не отражает некоторые более узкие, но необходимыеконкретные задачи, возникающие в ходе этих исследований. В диссертациибыли разработаны:1.
Методология идентификации метамиктных минералов.2. Методология реконструкции элементного состава минерала на раннихэтапах его существования.3. Методология определения содержания изотопа230Тh в минерале безиспользования ториевого радиотрассера.4. Критерии оценки иммобилизационных характеристик полиминеральнойкомпозиции на основе Ti-Ta-ниобата как матрицы для иммобилизацииактиноидов.Научная новизна:1. Экспериментально доказано существование поликраза в образцахгранитных пегматитов полуострова Нуолайнниеми, Северное Приладожье,Карелия.62.
Характеристики
Тип файла PDF
PDF-формат наиболее широко используется для просмотра любого типа файлов на любом устройстве. В него можно сохранить документ, таблицы, презентацию, текст, чертежи, вычисления, графики и всё остальное, что можно показать на экране любого устройства. Именно его лучше всего использовать для печати.
Например, если Вам нужно распечатать чертёж из автокада, Вы сохраните чертёж на флешку, но будет ли автокад в пункте печати? А если будет, то нужная версия с нужными библиотеками? Именно для этого и нужен формат PDF - в нём точно будет показано верно вне зависимости от того, в какой программе создали PDF-файл и есть ли нужная программа для его просмотра.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
