Отзыв ведущей организации (1150188)
Текст из файла
| НАЦИОНАЛЬНЫЙ ИССЛЕДОВАТЕЛЬСКИЙ ЦЕНТР «КУРЧАТОВСКИЙ ИНСТИТУТ» Ф ИДК),4ЛЬНГ>Г» ГЕ>КУДХ) Е.тВКННЕ)К ГНОДжктНОГ. УЧРКжДГНИР «Пе)ера>ургсиия инсп>еу! и;гери!>а фи)ики ии. Ь. и, Консганп>нона национального исснеиооакельсиосо «анара «курна!она«на гггест>иуг» (НИЦ «Курчогоисигг!1 инскигуог — Пияеа) нкр. Е>рлова роша, л. 1, к 1"агапка. Лшпопраиская обласяь. 188300 '! елефон.
181371] 44-б0-25, Факс 181371) 3-60-25. 1ь-ша)1: 01гЕа рпр).пгсисгп ОК1 и> 026981г54, ОГРН 1034701242443, ИНП 4705001850, КПП 470501001 УТВЕР)СДАЮ ра по научной работе институт» — ПИЯФ «58~ >> мая 2010 г. .н. С.В. Саранцева ОТЗЫВ ВЕДУЩЕЙ ОРГАНИЗАЦИИ Федерального государственного бюджетного учреждения «Петербургский институт ядерной физики им.
Б.П. Константинова Национального исследовательского центра «Курчатовский институт» на диссертационную работу Хоссейнпура Ханмири Мохаммада «Исследование метамиктных минералов как природных аналогов матриц для иммобилизации актиноидов», представленную на соискание ученой степени кандидага химических наук по специальности 02.00.14 — «Радиохимия». Актуальность темы Стратегическое )гаправление инновационного развития ядерной энергетики ХХ1 века предусматривает в качестве одной из приоритетных задач создание методологии и технологии надежного захоронения высокоактивных отходов (ВАО) в глубоких геологических формациях, В основе разрабатываемых решений лежит концепция многобарьерной системы изоляции ВАО от биосферы.
При этом материал матриц, то есть конечная форма отвержденных отходов, рассматривается как наиболее важный компонент многобарьерной зициты. С наибольшей остротой вопрос о природе матричных материалов проявляется при иммобилизации трансурановых элементов, поскольку альфа-распад актинидов вызывает аморфизацию кристаллической структуры матриц и резкое снижение их химической стойкости. Поэтому прогноз поведения радионуклидов в течение нескольких тысячелетий хранения в подземном репозитории является центральной задачей при конструировании матриц для иммобилизации актинидов. Имеется лишь косвенный путь для получения прогностической информации. а именно изучение уран- и торий-содержащих минералов, рассматриваемых в качестве природных аналогов (как пишет автор диссертации) «оГ адей ас11шдев ъчаз1е Гоппз».
Именно этой проблеме посвящена диссертационная работа, и, соответственно, ее актуальность не вызывает сомнения. Структура и краткое содержание работы Диссертация состоит из введения и трех глав, первая из которых посвящена обзору литературы по теме диссертации, вторая содержит подробное описание методической части работы, в третьей, включающей три раздела, приведены экспериментальные результаты и их обсуждение.
Список цитированной литературы включает !03 наименования. Иллюстративный материал содержит 15 рисунков и 11 таблиц. Результаты работы, их новизна н обоснованность выводов Во Введении обоснована актуальность работы, убедительно сформулированы цели и научные задачи исследования, научная новизна, практическая значимость, обоснована общая логика исследования и указаны соответствующие экспериментальные методы.
Положения, выносимые на защиту. полностью согласуются с данными„касающимися новизны работы. Кру~ вопросов, отраженных в «Обзоре литературы», достаточно широк и адекватен тематике диссертации. Кратко касаясь истории открытия и исследования метамиктных минералов, автор основное внимание сосредотачивает на описании свойств метамиктных Т1-Та-ниобатов двух минеральных групп — пирохлора и эвксенита.
Сопоставление некоторых термодинамических характеристик рекристаллизации соответствующих минералов позволило автору диссертации поставить под сомнение распространенную концепцию о композитах со структурой 1минералах супергруппы) пирохлора как наиболее перспективном типе матриц для иммобилизации акгинидов. Ряд фактов, по мнению автора, указывает, что эвксенитподобные матрицы могуг структурно и химически оказаться более стойкими по сравнению с пирохлор-подобными формами отвержде нных отходов. Именно проверка этой гипотезы и, в конечном итоге, доказательство ее справедливости, явились основной задачей диссертационной работы.
Автор высказывает также важную мысль о том, что формулировка «степень закрепления нуклидов в отвержденных отходах» (Г'ОСТ Р 5092696) относится к удержанию в матрице лишь материнских нуклидов, скорость выщелачивания которых определяется в ходе стандартных тестов, И только исследование природных аналогов матриц ВАО способно дать информацию о судьбе радиогенных продуктах альфа-распада, стабилизирующихся в треках атомов отдачи и подверженных более интенсивному выщелачиванию природными флюидами.
Этот интересный вопрос нашел отражение в экспериментальной части диссертации. Автор дает детальное описание проблемы идентификации Т1-Та-ниобатов из гранитных пегматитов Балтийского щита. Образцы этих минералов, точнее минеральных ассоциаций, явились объектами диссертационного исследования. Автор анализирует литературные данные о Т1-Та-ниобатах северного Приладожья и обнаруживает многочисленные противоречия в трактовке их природы. Причину наблюдаемых контрадикций автор диссертации объясняет сложностью однозначной идентификации метамиктных минералов, связанной с отсутствием двух ключевых параметров: кристаллической структуры и первоначального элементного состава.
Таким образом, возникает попутная задача — разработать надежную методологию идентификации метамиктных Т1-Та-ниобатов, описание которой дано в первом разделе Главы 3 «Экспериментальные результаты и их обсуждение». Знание первоначального состава минерала, а, следовательно, и вещественных потерь минерала за время его геологической истории, полезно при выборе состава и строения минералоподобных матриц, предназначенных для иммобилизации актинидов.
Однако методология реконструкции исходного состава метамиктных минералов, как следует из раздела 1.3 диссертации„в литературе не описана. Эту задачу выполнил автор диссертации. Автор диссертации не просто ссылается на литературные источники или при необходимости их цитирует, но в ряде случаев делает весьма критический их анализ. Касаясь литературных источников, используемых им при разработке методологии реконструкции исходного элементного состава бетафита, автор диссертации весьма жестко указывает на ошибки в одной из цитируемых им статей. Такая работа с литературой свидетельствует о хорошей научной эрудиции М. Хоссейнпура Ханмири. В главе 2, посвященной методическим аспектам исследования, представлен арсенал экспериментальных методов, используемых в диссертационной работе.
В частности, в работе нашли применение четыре различных рентгеноспектральных метода. Весьма основательно выполнены электронно-микроскопические исследования: в ходе последовательного решения поставленных в диссертации задач использовались три различных прибора для эЕМ-анализа фазового состава образцов с фотофиксацией фаз в режиме дифракции отраженных электронов, Радиохимический анализ, включая альфа-спектрометрию, выполнялся в основном с использованием стандартных и апробированных ранее методик. Однако для определения величины альфа-активности изотопа -'заТЬ автор разработал новый метод, не требующий применения радиотрассера, но при этом повышающий точность анализа и упрощающий выполнение радиоаналитических процедур.
Таким образом, знакомство с материалами главы 2 показывает, что методическая база диссертационной работы является вполне надежной и адекватной поставленным научным задачам. Первый раздел главы 3 посвящен изучению минерального состава исследуемых образцов — так называемых «виикитов» в составе гранитных пегматитов Северного Приладожья. Для решения этой задачи автор диссертации разработал оригинальную методолгпию идентификации метамиктных Т)-Та-ниобатов.
Хоссейнпур Ханмири— не первый исследователь, кому пришлось решагь эту задачу. Но предложенный им подход представляется достаточно обоснованным и информативным. Разработанная методология включает две стадии: на первой (ЯЕМ- и ЕМР-анализ) выдвигается гипотеза, на второй (термическая рекристаллизация метамикгной структуры) выдвинутая гипотеза подтверждается и уточняется. А если она не подтверждается„ то указываются факторы, мешающие термическому восстановлению исходной (то есть первоначальной) кристаллической структуры. Т1-Та-ниобат, идентифицированный в одном из четырех образцов как бетафит, явился объектом дальнейших исследований.
Эти исследования описаны в разделе 3.2. Постановка задачи здесь, а именно — реконструкция первоначальной минеральной формулы бетафита, весьма интересна и, безусловно, актуальна. Определение исходного химического состава минерала дает непосредственную информацию о его вещественных потерях за геологическую историю, а, следовательно, о химической стойкости соответствующих актинид-содержащих матриц.
Диссертант развивает методологию реконструкции исходного элементного состава бетафита, основанную на кинетике инконгруентного растворения урана, и показывает, что в метамиктном состоянии бетафит потерял более 50 '.4 первоначального содержания урана. Второй из идентифицированных в диссертационной работе Т~-Та-ниобатов-- поликраз — дал автору возможность сравнить иммобилизационные характеристики минералов супергруппы пирохлора с минералами группы эвксенита. Используя рентгеноспекгральный и радиохимический мегоды анализа, автор показывает, что, несмотря на метамиктное состояние минерала, значительная доля урана в поликразе сохраняет исходное четырехвалентное состояние в отличие от урана в бетафите и пирохлоре.
Важны также наблюдения автора о поведении материнского и дочернего изотопов урана, которые являются моделями инкорпорированных в матрицу актинидов и продуктов их альфа-распада. В диссертации убедительно показано, что в бетафите (а по литерагурным данным — и в пирохлоре) изотоп за столь же слабо связан с метамиктной структурой, как и радиогенный уран-234. В метамиктном поликразе картина иная: устойчивость материнского урана существенно выше, чем дочернего. А в доменах, содержащих Б(1У), отношение активностей АК("ЧЗ/з"Щ близко к вековому равновесию.
Характеристики
Тип файла PDF
PDF-формат наиболее широко используется для просмотра любого типа файлов на любом устройстве. В него можно сохранить документ, таблицы, презентацию, текст, чертежи, вычисления, графики и всё остальное, что можно показать на экране любого устройства. Именно его лучше всего использовать для печати.
Например, если Вам нужно распечатать чертёж из автокада, Вы сохраните чертёж на флешку, но будет ли автокад в пункте печати? А если будет, то нужная версия с нужными библиотеками? Именно для этого и нужен формат PDF - в нём точно будет показано верно вне зависимости от того, в какой программе создали PDF-файл и есть ли нужная программа для его просмотра.