Диссертация (1145407), страница 24
Текст из файла (страница 24)
 ÷àñòíîñòè, â ðàáîòå [118℄ àâòîðîì áûëî ïîêàçàíî, ÷òî172Probability0.40.4v=00.4v=10.30.30.30.20.20.20.10.10.100.400.4v=300.4v=4D+pH+d0.30.30.20.20.20.10.10.100.400.4v=600.4v=70.30.30.20.20.20.10.10.100.511.5CEP/π2000.51CEP/π1.5v=50.30.30v=220v=800.511.52CEP/πèñ. 5.5: Äèññîöèàöèèÿ èç ðàçëè÷íûõ íà÷àëüíûõ êîëåáàòåëüíûõ ñîñòîÿíèé â êàíàëû H+d è D+p êàê óíêöèÿ ÔÍÎ äëÿ ïèêîâîé èíòåíñèâíîñòèèìïóëüñà I0 = 7 × 1014 W/m2. ×èñëåííàÿ ïîãðåøíîñòü ñîïîñòàâèìà ñ ðàçìåðîì òðåóãîëüíèêîâ.äèññîöèàöèÿ îñíîâíîãî ñîñòîÿíèÿ H+2 äåéñòâèòåëüíî äåìîíñòðèðóåòàñèììåòðèþ, çàâèñÿùóþ îò àçû, õîòÿ âåëè÷èíà ýåêòà íåñêîëüêî ìåíüøå, íåæåëè ÷åì äëÿ HD+ . Ïðåäñòàâëåííûå çäåñü âû÷èñëåíèÿ ïîäòâåðæäàþò áîëåå ðàííþþ îöåíêó àâòîðà, ÷òî âåðîÿòíîñòü äèññîöèàöèè èç îñíîâíîãîñîñòîÿíèÿ çíà÷èòåëüíî ìåíÿåòñÿ â çàâèñèìîñòè îò àçû äëÿ èìïóëüñîâ ñèíòåíñèâíîñòüþ îêîëî 7 × 1014 W/m2 (ñì.
ðèñóíîê 5.5). Íàïðèìåð, ìàêñèìàëüíîå è ìèíèìàëüíîå çíà÷åíèÿ âåðîÿòíîñòè äèññîöèàöèè â êàæäîì èçêàíàëîâ ìîæåò ìåíÿòüñÿ âäâîå äëÿ v = 0 è âòðîå äëÿ v = 1. Äèññîöèàöèÿèç äðóãèõ êîëåáàòåëüíûõ ñîñòîÿíèé âïëîòü äî v = 5 òîæå ÿâíî ïðîÿâëÿåò çàâèñèìîñòü îò ÔÍÎ. Âñå âèáðàöèîííûå ñîñòîÿíèÿ, îäíàêî, ïðîÿâëÿ-173þò ðàçëè÷íóþ çàâèñèìîñòü îò ÔÍÎ.
Ïîñêîëüêó èçìåðåíèå äèññîöèàöèè èçâûäåëåííîãî âèáðàöèîííîãî ñîñòîÿíèÿ òðóäíî ðåàëèçîâàòü â ýêñïåðèìåíòå, âîçíèêàåò åñòåñòâåííûé âîïðîñ: ìîæíî ëè íàáëþäàòü âëèÿíèå ÔÍÎ íàäèññîöèàöèþ ïîñëå óñðåäíåíèÿ ïî ðàñïðåäåëåíèþ Ôðýíêà-Êîíäîíà?Íà ðèñóíêå 5.6 ïîêàçàíû âåðîÿòíîñòè äèññîöèàöèè ïîñëå óñðåäíåíèÿêàê óíêöèè ÔÍÎ äëÿ íåñêîëüêèõ çíà÷åíèé èíòåíñèâíîñòè ïîëÿ. Äàæåêîãäà ïðè äèññîöèàöèè èç îäíîãî âèáðàöèîííîãî ñîñòîÿíèÿ íàáëþäàëñÿ çàìåòíûé ýåêò, óñðåäíåíèå çíà÷èòåëüíî åãî îñëàáëÿåò.  ÷àñòíîñòè, äëÿïèêîâûõ èíòåíñèâíîñòåé îò 2 × 1014 W/m2 è íèæå, âû÷èñëåíèÿ ïîêàçû-âàþò îòñóòñòâèå ýåêòà ÔÍÎ, òàê êàê âåëè÷èíà âàðèàöèè âåðîÿòíîñòåéäèññîöèàöèè â êàæäûé èç êàíàëîâ îêàçûâàåòñÿ ñðàâíèìîé ñ ïîãðåøíîñòüþâû÷èñëåíèé. Ïîñëå óñðåäíåíèÿ ïî îáú¼ìó îêóñà (ðèñóíîê 5.7), âåëè÷èíà ýåêòà ñòàíîâèòñÿ ñðàâíèìîé ñ ïîãðåøíîñòüþ âû÷èñëåíèé äëÿ âñåãî ïðîìåæóòêà èññëåäîâàííûõ èíòåíñèâíîñòåé. Òàêèì îáðàçîì, äàæå åñëèýåêò ñîõðàíÿåòñÿ, äëÿ åãî íàáëþäåíèÿ ìîæíî îæèäàòü âåñüìà æ¼ñòêèõòðåáîâàíèé ê ÷èñëó çàðåãèñòðèðîâàííûõ ñîáûòèé.5.2.4Ýíåðãåòè÷åñêîå ðàñïðåäåëåíèå äèññîöèèðîâàííûõ ðàãìåíòîâÏîìèìî ïîëíîé âåðîÿòíîñòè êàíàëà, íà ýêñïåðèìåíòå äëÿ êàæäîãî êàíàëà ìîæåò áûòü èçìåðåíî è ðàñïðåäåëåíèå ðàãìåíòîâ äèññîöèèðîâàííîéìîëåêóëû ïî êèíåòè÷åñêîé ýíåðãèè.
èñóíîê 5.8 ïîêàçûâàåò óñðåäí¼ííûåïî àçå ðàñïðåäåëåíèÿ ðàãìåíòîâ ïî ýíåðãèè äëÿ ðàçíûõ ïèêîâûõ èíòåíñèâíîñòåé ëàçåðíîãî èìïóëüñà. Íà÷èíàÿ ñ ýòîãî ìîìåíòà, âñå ïðåäñòàâëåííûå â ýòîé ãëàâå ðåçóëüòàòû êàñàþòñÿ âåëè÷èí, óñðåäí¼ííûõ ïî íà÷àëüíîìó ñîñòîÿíèþ ñèñòåìû. àñïðåäåëåíèå ïî ýíåðãèÿì ïðèâåäåíû äëÿ îáîèõêàíàëîâ: H+d è D+p. Íàáëþäàåìàÿ ðàçíèöà â ðàñïðåäåëåíèè ïî ýíåðãèè1740.1Probability0.150.1H+dD+p0.050.05142Probability00.2142142142I0=4 10 W/cmI0=7 10 W/cm0I0=1 10 W/cmI0=2 10 W/cm0.150.150.100.511.520.050CEP/π0.511.52CEP/πèñ. 5.6: Âåðîÿòíîñòè äèññîöèàöèè êàê óíêöèÿ ÔÍÎ ïîñëå óñðåäíåíèÿ ïî íà÷àëüíîìó ñîñòîÿíèþ.  ñðàâíåíèè ñ ðèñóíêîì 5.5, áîëåå ñëàáûé, íî çàìåòíûé ýåêò íàáëþäàåòñÿ ïðè áîëüøèõ ïèêîâûõ èíòåíñèâíîñòÿõ, íî ýåêò ïðàêòè÷åñêè îòñóòñòâóåò ïðè èíòåíñèâíîñòÿõ íèæåI0 = 2 × 1014 W/m2.
×èñëåííàÿ ïîãðåøíîñòü ñðàâíèìà ñ ðàçìåðîì òðåóãîëüíèêîâ.1750.20.150.15Counting Rate, (arbtrary time units)-10.2142I0=7 10 W/cm0.10.050.220.050.214214I0=2 10 W/cm0.152I0=1 10 W/cm0.150.10.0514I0=4 10 W/cm0.10.100.511.520.0500.5CEP/π11.52CEP/πèñ. 5.7: Ýåêò ÔÍÎ â ïîëíîé âåðîÿòíîñòè äèññîöèàöèè â êàíàë ïîñëåóñðåäíåíèÿ ïî íà÷àëüíîìó ñîñòîÿíèþ è îêàëüíîìó îáú¼ìó. Âåëè÷èíà ýåêòà íå ïðåâûøàåò ÷èñëåííîé ïîãðåøíîñòè.176îêàçûâàåòñÿ ñðàâíèìîé ñ ïîãðåøíîñòüþ âû÷èñëåíèé, óêàçûâàÿ íà òî, ÷òîâ ðàññìàòðèâàåìûõ ìàñøòàáàõ ó ñèñòåìû íåò çàìåòíîé ñîáñòâåííîé àñèììåòðèè, Ëþáàÿ àññèìåòðèÿ, òàêèì îáðàçîì, ìîæåò èìåòü èñòî÷íèêîì ëèøüýåêòû ÔÍÎ.
Ñ ðîñòîì èíòåíñèâíîñòè èìïóëüñà, ðàñïðåäåëåíèå ïî ýíåðãèÿì ðàñòÿãèâàåòñÿ â ñòîðîíó âûñîêèõ ýíåðãèé. Ýòî îñîáåííî çàìåòíî äëÿèíòåíñèâíîñòåé âûøå 2 × 1014 W/m2, êîãäà õâîñò ðàñïðåäåëåíèÿ ïðîòÿãè-âàåòñÿ âïëîòü äî 5 eV ïðè 7×1014 W/m2. Äëÿ áîëåå íèçêèõ èíòåíñèâíîñòåéõâîñò ðàñïðåäåëåíèÿ äîòÿãèâàåòñÿ ëèøü äî 1.5 − 2 eV. Âàæíî îòìåòèòü,÷òî ðàñïðåäåëåíèÿ, îòâå÷àþùèå áîëåå íèçêèì èíòåíñèâíîñòÿì èìåþò ìàêñèìóì â îêðåñòíîñòè 0.8 eV, êàê ðàç ãäå îæèäàåòñÿ ñóùåñòâåííûé âêëàä îòêâàçèïåðåñå÷åíèÿ, îòâå÷àþùåãî ñìÿã÷åíèþ ñâÿçè äëÿ äëèíû âîëíû 790 nm.Òàêîå ïîâåäåíèå ñîãëàñóåòñÿ ñ ýêñïåðèìåíòîì [150℄, òàê æå êàê è ðàñøèðåíèå ðàñïðåäåëåíèÿ ñïåðâà â ñòîðîíó íèçêèõ ýíåðãèé, è çàòåì, ñ ðîñòîìèíòåíñèâíîñòè, âûñîêèõ ýíåðãèé.  ÷àñòíîñòè, èç îáñóæäåíèÿ ðèñóíêà 5.8ìîæíî îæèäàòü, ñòî íàäïîðîãîâàÿ äèññîöèàöèÿ äîëæíà äàâàòü çàìåòíûéâêëàä â îêðåñòíîñòè 4 × 1014 W/m2 èìåííî ïðè ýòîé èíòåíñèâíîñòèðàñïðåäåëåíèå íà÷èíàåò ðàñòÿãèâàòüñÿ â ñòîðîíó áîëüøèõ çíà÷åíèé.Äëÿ íàñ âàæíî, ÷òî ðàñïðåäåëåíèå ïî ýíåðãèÿì ìîæåò îêàçàòüñÿ ãîðàçäî áîëåå ÷óâñòâèòåëüíûì èíñòðóìåíòîì èññëåäîâàíèÿ ýåêòîâ àçû,íåæåëè ïîëíûå âåðîÿòíîñòè êàíàëîâ.
Âåðîÿòíîñòè êàíàëîâ èìåþò âêëàäûîò ðàãìåíòîâ ñ øèðîêèì ñïåêòðîì êèíåòè÷åñêèõ ýíåðãèé. Õàðàêòåðèçóÿäèíàìèêó ðàãìåíòà, êèíåòè÷åñêàÿ ýíåðãèÿ ðàãìåíòà ìîæåò îêàçàòüñÿãîðàçäî áîëåå ÷óâñòâèòåëüíîé ê òîíêèì äèíàìè÷åñêèì ýåêòàì. Îáðàòèìñÿ ê áîëåå äåòàëüíîìó èññëåäîâàíèþ ÷óâñòâèòåëüíîñòè ýíåðãåòè÷åñêîãîðàñïðåäåëåíèÿ ðàãìåíòîâ ê ÔÍÎ. ïðåäûäóùåé ãëàâå áûëî ïîêàçàíî, ÷òî îòíîøåíèå ìåæäó ìàêñèìóìîì è ìèíèìóìîì óíêöèè ïëîòíîñòè ðàñïðåäåëåíèÿ ýíåðãèè ðàãìåí177413I0=5✕10 W/cm2131421422I0=1✕10 W/cm2I0=7✕10 W/cmI0=8✕10 W/cmProbability density, eV-13H+dD+p21144I0=2✕10 W/cm214I0=4✕10 W/cm321012345 012 3 4KER, eV5 012345èñ. 5.8: àñïðåäåëåíèå ðàãìåíòîâ äèññîöèàöèè ïî êèíåòè÷åñêîé ýíåðãèè,óñðåäí¼ííîå ïî ÔÍÎ äëÿ ðàçëè÷íûõ ïèêîâûõ èíòåíñèâíîñòåé èìïóëüñà.Íà÷àëüíîå ñîñòîÿíèå - íåêîãåðåíòíàÿ ñóììà âèáðàöèîííûõ óðîâíåé ñ ðàñïðåäåëåíèåì Ôðýíêà-Êîíäîíà.178òîâ ìîæåò ïðåâûøàòü ñòî ðàç äëÿ îñíîâíîãî âèáðàöèîííîãî ñîñòîÿíèÿ, ÷òîáåçóñëîâíî ïîçâîëèëî áû ÿñíî íàáëþäàòü ýåêò.
Ïðîâåä¼ì àíàëèç ýòîãîíàáëþäåíèÿ ñ ó÷¼òîì îáñóæäàâøèõñÿ âûøå óñëîâèé ìîäåëèðîâàíèÿ ðåàëèñòè÷åñêîãî ýêñïåðèìåíòà.àññìîòðèì ñïåðâà óñðåäíåíèå ïî íà÷àëüíûì ñîñòîÿíèÿì. àñïðåäåëåíèå ðàãìåíîâ ïî êèíåòè÷åñêîé ýíåðãèè äëÿ êàíàëà D+p ïîêàçàíî íà ðèñóíêå 5.9. àñïðåäåëåíèå ïî êèíåòè÷åñêîé ýíåðãèè ðàãìåíòîâ äëÿ êàíàëàH+d âûãëÿäèò ïîäîáíûì îáðàçîì, íî îòëè÷àåòñÿ ñìåùåíèåì àçû íà π .Òî÷íîñòü ïðåäñòàâëåííûõ ðàñ÷åòîâ íå ïîçâîëÿåò îáíàðóæèòü ìàëûå ýåêòû àñèììåòðèè ìàññû, ïðèâîäÿùèå ê íåíóëåâîìó äèïîëüíîìó ìîìåíòóèîíà, è êîòîðûå ìîãëè áû ñêàçàòüñÿ íà àñèììåòðèè êàíàëîâ. àñïðåäåëåíèå ïî êèíåòè÷åñêîé ýíåðãèè ïðèâåäåíî ñ ðàçðåøåíèåì 0.1 eV, êîòîðîå áåçñóùåñòâåííûõ çàòðóäíåíèé ìîæåò áûòü ïîëó÷åíî â ðåàëüíîì ýêñïåðèìåíòå[151℄.
Èíòåðåñíàÿ îñîáåííîñòü ýåêòà ÔÍÎ â ðàñïðåäåëåíèè ðàãìåíòîâïî êèíåòè÷åñêîé ýíåðãèè ñîñòîèò â òîì, ÷òî çàìåòíàÿ çàâèñèìîñòü îò àçûíàáëþäàåòñÿ äëÿ ðàñïðåäåëåíèé ïðè îòíîñèòåëüíî íåáîëüøèõ èíòåíñèâíîñòÿõ èìïóëüñà I0 = 5 × 1013 W/m2 (ðèñóíîê 5.9), òîãäà êàê ïîëíàÿ âå-ðîÿòíîñòü êàíàëà îêàçûâàåòñÿ íå÷óâñòâèòåëüíîé ê àçå ïðè òàêèõ ïîëÿõ.5.2.5×óâñòâèòåëüíîñòü ðàñïðåäåëåíèÿ ïî ýíåðãèè êàçå ìåæäó íåñóùåé è îãèáàþùåé×òîáû îïðåäåëèòü óñëîâèÿ íàáëþäàåìîñòè ýåêòîâ ÔÍÎ áîëåå òî÷íî,ïîëåçíî ââåñòè íåêîòîðóþ ìåðó âåëè÷èíû ýåêòà.
Îõàðàêòåðèçóåì ÷óâñòâèòåëüíîñòü íåêîòîðîé âåëè÷èíû q(φ) ê àçå ìåæäó íåñóùåé è îãèáàþùåé φ ÷åðåç qmax = maxφ q(φ) è qmin = minφ q(φ) ìàêñèìóì è ìèíèìóìâåëè÷èíû q íà âñ¼ì ïðîìåæóòêå èçìåíåíèÿ φ. Òîãäà ñèëó ýåêòà ìîæíî179(a) 43.53.51.511.510.500.5000 0.5 1 1.5 2 2.5 3 3.5 40 0.5 1 1.5 2 2.5 3 3.5 4KER, eVKER, eV454.543.532.521.510.503.532.521.510.50(d) 43.53.5332.52.5221.51.5110.50.5000 0.5 1 1.5 2 2.5 3 3.5 40 0.5 1 1.5 2 2.5 3 3.5 4KER, eVKER, eV42.5(f)3.522.51.5211.510.50.5041.63.51.431.22.5φ /π3φ /π210.5φ /πφ /π1.52.5φ /πφ /π22(e)32.52.554.543.532.521.510.503.533()(b) 4120.81.50.610.40.50.20000 0.5 1 1.5 2 2.5 3 3.5 40 0.5 1 1.5 2 2.5 3 3.5 4KER, eVKER, eVèñ.
5.9: Çàâèñèìîñòü ðàñïðåäåëåíèÿ ðàãìåíòîâ äèññîöèàöèè ïî êèíåòè÷åñêîé ýíåðãèè â êàíàëå D+p îò ÔÍÎ äëÿ ðàçíûõ ïèêîâûõ èíòåíñèâíîñòåé èìïóëüñà: (a) I0 = 5 × 1013 W/m2; (b) I0 = 8 × 1013 W/m2; ()I0 = 1 × 1014 W/m2; (d) I0 = 2 × 1014 W/m2; (e) I0 = 4 × 1014 W/m2; (f)I0 = 7 × 1014 W/m2. Ïîêàçàíû äâà ïåðèîäà ÔÍÎ. Íà÷àëüíîå ñîñòîÿíèå- íåêîãåðåíòíàÿ ñóììà âèáðàöèîííûõ óðîâíåé ñ ðàñïðåäåëåíèåì ÔðýíêàÊîíäîíà.180îõàðàêòåðèçîâàòü âåëè÷èíîéSq =qmax − qmin.qmax(5.13)Òàêîå îïðåäåëåíèå ïîäðàçóìåâàåò, ÷òî âåëè÷èíà q îïðåäåëåíà êàê ñòðîãîïîëîæèòåëüíàÿ, îíà òàêæå ìîæåò áûòü íîðìàëèçîâàíà íà ñðåäíåå çíà÷åíèå âìåñòî ìàêñèìóìà. Î÷åâèäíî, ÷òî ÷åì ñèëüíåå àçà âëèÿåò íà q , òåìáîëüøå áóäåò âåëè÷èíà Sq .Íà ðèñóíêå 5.10 ïîêàçàíà ñèëà àçîâîãî ýåêòà (5.13) äëÿ ðàñïðåäåëåíèÿ ïðîäóêòîâ äèññîöèàöèè ïî ýíåðãèÿì, íî òàêæå ñäåëàíà äîïîëíèòåëüíàÿêîððåêöèÿ íà êîíå÷íîñòü òî÷íîñòè âû÷èñëåíèé.
 ñèëó êîíå÷íîé òî÷íîñòèâû÷èñëåíèé, ñèëà ýåêòà îöåíèâàëàñü äëÿ ðèñóíêà 5.10 êàêSq =qmax − qmin.qmax + δqÂåëè÷èíà δq - ýòî íàèìåíüøåå çíà÷åíèå óíêöèè ïëîòíîñòè, êîòîðîå ìîæåòáûòü íà伿íî ðàçðåøåíî â ïðåäñòàâëåííûõ ðàñ÷åòàõ. Ñäåëàíà ýòà êîððåêöèÿ ñ öåëüþ èñêëþ÷èòü áîëüøèå âåëè÷èíû Sq , êîòîðûå ìîãóò ïðîèñõîäèòüèç ïîãðåøíîñòè âû÷èñëåíèé.Íà ðèñóíêå 5.10 ìîæíî âèäåòü, ÷òî äàæå ïðè îòíîñèòåëüíî ñëàáûõ èìïóëüñàõ I0 = 5 × 1013 W/m2 ìîæíî îæèäàòü çàìåòíûõ âàðèàöèé ÷èñëàðàãìåíòîâ â äèàïàçîíàõ ýíåðãèé 1.1 ± 0.1 eV è 1.4 ± 0.1 eV. Äàæå ïðèíåáîëüøîì óâåëè÷åíèè ïèêîâîé èíòåíñèâíîñòè äî I0 = 8 × 1013 W/m2,ýåêò àçû ñòàíîâèòñÿ î÷åíü çàìåòíûì âàðèàöèÿ áîëåå 60% ïðèýíåðãèÿõ ðàãìåíòîâ â îêðåñòíîñòè 1 eV è 1.5 eV.