Диссертация (1145407), страница 23

Просмтор этого файла доступен только зарегистрированным пользователям. Но у нас супер быстрая регистрация: достаточно только электронной почты!

Текст из файла (страница 23)

Äëÿ ïðîñòîòû, áóäåì ñ÷èòàòü, ÷òî â íà÷àëüíîå ñîñòîÿíèè ìîëåêóëà îðèåíòèðîâàíà ñèîíîì d íàâåðõó è èîíîì p âíèçó. Îäíàêî, êàê îáñóæäàëîñü â ðàáîòå [118℄,ïîñëå ïðàâèëüíûì îáðàçîì âûïîëíåííîãî óñðåäíåíèÿ, ðåçóëüòàòû òàêæåîñòàþòñÿ âåðíû äëÿ íåíàïðàâëåííûõ, íî ðàñïîëîæåííûõ âäîëü ïîëÿ ìîëåêóë.Ñïåðâà, ïðèâåä¼ì âåðîÿòíîñòè äèññîöèàöèè è èîíèçàöèè äëÿ ðàçëè÷íûõ íà÷àëüíûõ êîëåáàòåëüíûõ óðîâíåé. Áóäåì âåñòè îáñóæäåíèå ñ òî÷êèçðåíèÿ íàáëþäàåìîñòè àçîâûõ ýåêòîâ â äèññîöèàöèè HD+ . Èìåííî,íàñêîëüêî ñóùåñòâåííû àçîâûå ýåêòû â çàâèñèìîñòè îò èíòåíñèâíîñòè ëàçåðíîãî èìïóëüñà è íà÷àëüíîãî êîëåáàòåëüíîãî ñîñòîÿíèÿ? Ìîæíîëè îïðåäåëèòü óñëîâèÿ, áëàãîïðèÿòíûå äëÿ íàáëþäåíèÿ ýåêòîâ ÔÍÎ?Ìîæíî ëè íàáëþäàòü àçîâûå ýåêòû â äèññîöèàöèè äëÿ íåêîãåðåíòíîéñóììû íà÷àëüíûõ êîëåáàòåëüíûõ ñîñòîÿíèé?165ProbabilityIonizationDissociationSurvival13I0=1✕10 W/cm123413567892I0=5✕10 W/cm123144567892I0=1✕10 W/cm0123456781492I0=4✕10 W/cm01234v5678921231345678956789567892I0=8✕10 W/cm0Probability013I0=2✕10 W/cm0Probability021231442I0=2✕10 W/cm0123414Probability10.80.60.40.2010.80.60.40.2010.80.60.40.2010.80.60.40.202I0=7✕10 W/cm01234v5678910.80.60.40.2010.80.60.40.2010.80.60.40.2010.80.60.40.20èñ.

5.2: Çàâèñèìîñòü èîíèçàöèè è äèññîöèàöèè îò íà÷àëüíîãî ñîñòîÿíèÿäëÿ íåñêîëüêèõ ïèêîâûõ èíòåíñèâíîñòåé ëàçåðíîãî èìïóëüñà.5.2.1Çàâèñèìîñòü îò íà÷àëüíîãî ñîñòîÿíèÿÈ èîíèçàöèÿ, è äèññîöèàöèÿ ìîëåêóëÿðíîãî èîíà ïðîÿâëÿþò ñèëüíóþ çàâèñèìîñòü îò íà÷àëüíîãî ñîñòîÿíèÿ è èíòåíñèâíîñòè ëàçåðíîãî èìïóëüñà. Êàêÿñíî âèäíî èç ðèñóíêà 5.2, ñ ðîñòîì èíòåíñèâíîñòè ëàçåðíîãî èìïóëüñà, âñ¼áîëåå ãëóáîêèå, ñèëüíîñâÿçàííûå êîëåáàòåëüíûå óðîâíè íà÷èíàþò äèññîöèèðîâàòü.  ÷àñòíîñòè, åñëè äëÿ óìåðåííî íèçêîé ïèêîâîé èíòåíñèâíîñòè1013 W/m2 çàìåòíàÿ äèññîöèàöèÿ íàáëþäàåòñÿ äëÿ ñåäüìîãî âèáðàöèîííîãî ñîñòîÿíèÿ v = 7, ïðè áîëåå ñèëüíûõ èìïóëñàÿõ 5×1013 W/m2 íà÷èíàþòäèññîöèèðîâàòü óæå óðîâíè íà÷èíàÿ ñ v = 4, à ïðè 4 × 1014 W/m2 çàìåòíàÿ äèññîöèàöèÿ íàáëþäàåòñÿ äëÿ âñåõ âèáðàöèîííûõ ñîñòîÿíèé. Ýòó òåíäåíöèþ ëåãêî îáúÿñíèòü â ðàìêàõ êàðòèíû àäèàáàòè÷åñêèõ ïîòåíöèàëîâ166Ôëîêå äëÿ êàæäîãî çíà÷åíèÿ èíòåíñèâíîñòè êàê ïðîÿâëåíèå íàäïîðîãîâîéäèññîöèàöèè è ÷åðåç îñëàáëåíèÿ ñâÿçè [124℄.Äëÿ äëèíû âîëíû 790 nm, êâàçèïåðåñå÷åíèå òåðìîâ, îòâå÷àþùåå ñìÿã÷åíèþ ñâÿçè (bond-softening) íàõîäèòñÿ â îêðåñòíîñòè êîëåáàòåëüíîãî ñîñòîÿíèÿ ñ v = 9; ñîîòâåòñòâóþùåå êâàçèïåðåñå÷åíèå, îòâå÷àþùåå íàäïîðîãîâîé äèññîöèàöèè - â îêðåñòíîñòè v = 3.

Ñ ðîñòîì âíåøíåãî ïîëÿ, ðàñùåïëåíèå êâàçèïåðåñå÷åíèé ðàñò¼ò, ñäâèãàÿ âíèç ñîîòâåòñòâóþùèå áàðüåðû âñòîðîíó âñ¼ áîëåå ãëóáîêî ëåæàùèõ óðîâíåé. Ïðè èíòåíñèâíîñòÿõ íèæåïðèìåðíî 1014 W/m2, ñìÿã÷åíèå ñâÿçè îêàçûâàåòñÿ îïðåäåëÿþùèì, è âåðîÿòíîñòü äèññîöèàöèè ìîíîòîííî óáûâàåò ñ óáûâàíèåì v . Îäíàêî, ïðèáîëüøèõ èíòåíñèâíîñòÿõ, ýòà ìîíîòîííîñòü ïðåðûâàåòñÿ êîãäà ñóùåñòâåííîé ñòàíîâèòñÿ íàäïîðîãîâàÿ äèññîöèàöèÿ, ñòàíîâÿùàÿñÿ ðåçîíàíñíîé âðàéîíå v = 3.  ÷àñòíîñòè, ïðè èíòåíñèâíîñòè 4 × 1014 W/m2, âåðîÿòíîñòüäèññîöèàöèè äëÿ v = 3 ñòàíîâèòñÿ çàìåòíî áîëüøå, íåæåëè äëÿ ñîñåäíèõóðîâíåé.Íà ðèñóíêå 5.2 òàêæå çàìåòíî, ÷òî áîëåå âûñîêèå, âîçáóæä¼ííûå âèáðàöèîííûå ñîñòîÿíèÿ ñèëüíåå ïîäâåðæåíû èîíèçàöèè. Èîíèçàöèÿ, îäíàêî,ñòàíîâèòñÿ çàìåòíîé ëèøü ïðè èíòåíñèâíîñòÿõ îò 1014 W/m2 è âûøå, èâñå âèáðàöèîííûå óðîâíè äåìîíñòðèðóþò çàìåòíóþ èîíèçàöèþ ïðè èíòåíñèâíîñòè îêîëî 7 × 1014 W/m2.

Ïðè ýòîé èíòåíñèâíîñòè èîíèçàöèÿ óðîâ-íÿ v = 9 äîñòèãàåò óðîâíÿ îêîëî 80%, îñòàâøàÿñÿ âåðîÿòíîñòü ðàâíîìåðíî ðàñïðåäåëÿåòñÿ ìåæäó êàíàëàìè âûæèâàíèÿ è äèññîöèàöèè. Äëÿ áîëååïðîäîëæèòåëüíûõ èìïóëüñîâ ýòè âåðîÿòíîñòè áóäóò ñíèæàòüñÿ.1675.2.2Çàâèñèìîñòü ïîëíûõ âåðîÿòíîñòåé äèññîöèàöèèè èîíèçàöèè îò èíòåíñèâíîñòè äëÿ íåêîãåðåíòíîãî íà÷àëüíîãî ñîñòîÿíèÿÄèññîöèàöèÿ èç èêñèðîâàííîãî âèáðàöèîííîãî ñîñòîÿíèÿ, îäíàêî, íå ÿâëÿåòñÿ ñèòóàöèåé, ëåãêî äîñòóïíîé äëÿ ýêñïåðèìåíòà, â ñèëó çàìåòíûõ òåõíè÷åñêèõ ñëîæíîñòåé ïîäãîòîâêè ìèøåíè â òàêîì ñîñòîÿíèè. Íà ïðàêòèêå, íà÷àëüíîå ñîñòîÿíèå ìîëåêóëÿðíîãî èîíà, äîñòóïíîå äëÿ ýêñïåðèìåíòà,çàâèñèò îò èñòî÷íèêà èîíîâ.

Áóäåì ïðåäïîëàãàòü, ÷òî èîíû HD+ ñîçäàþòñÿ èç ìîëåêóë HD â íåêîòîðîì áûñòðîì ïðîöåññå, íàïîäîáèå óäàðíîéèîíèçàöèè.  ýòîì ñëó÷àå íà÷àëüíîå ñîñòîÿíèå èîíà õîðîøî àïïðîêñèìèðóåòñÿ ðàñïðåäåëåíèåì Ôðýíêà-Êîíäîíà. Òàêæå áóäåì ïðåäïîëàãàòü, ÷òîâðåìÿ ìåæäó óäàðíîé èîíèçàöèåé è âçàèìîäåéñòâèåì ñ èìïóëüñîì çíà÷èòåëüíî âàðüèðóåò, è òåì ñàìûì ïðîèñõîäèò äåàçèðîâêà: èîíû äîñòèãàþòìèøåíè ñî ñëó÷àéíûìè àçàìè äëÿ êàæäîãî èç êîëåáàòåëüíûõ óðîâíåé. Âýòîì ñëó÷àå íàáëþäàåìûé â ýêñïåðèìåíòå ðåçóëüòàò áóäåò íåêîãåðåíòíîéñóììîé ðåçóëüòàòîâ äëÿ îòäåëüíûõ íà÷àëüíûõ êîëåáàòåëüíûõ óðîâíåé. Ïîýòîé ïðè÷èíå óñðåäíèì âåðîÿòíîñòè äèññîöèàöèè è èîíèçàöèè èç îòäåëüíûõ âèáðàöèîííûõ óðîâíåé ïî ðàñïðåäåëåíèþ Ôðýíêà-Êîíäîíà.

åçóëüòàòû òàêîãî óñðåäíåíèÿ ïðèâåäåíû íà ðèñóíêå 5.3. Äèññîöèàöèÿ ïðåîáëàäàåòíàä èîíèçàöèåé äëÿ âñåõ èíòåíñèâíîñòåé ïîëÿ âïëîòü äî 5 × 1014 W/m2.Äëÿ èíòåíñèâíîñòåé íèæå 1 × 1014 W/m2, äèññîöèàöèÿ îêàçûâàåòñÿ åäèí-ñòâåííûì çàìåòíûì êàíàëîì ðàçâàëà.Îäíàêî, íåêîãåðåíòíîñòü íà÷àëüíîãî ñîñòîÿíèÿ, êîòîðóþ ìû ó÷ëè ñóììèðîâàíèåì âåðîÿòíîñòåé, íå ÿâëÿåòñÿ åäèíñòâåííûì óñëîæíåíèåì êàðòèíû, íàáëþäàåìîé íà ýêñïåðèìåíòå.

 ñëó÷àå, åñëè ðàçìåð ìèøåíè íåîêàçûâàåòñÿ ñóùåñòâåííî ìåíüøå, ÷åì õàðàêòåðíûé ðàçìåð ïÿòíà îêóñà,1680.4DissociationIonizationProbability0.30.20.1001e+142e+143e+144e+145e+146e+147e+142I0, W/cmèñ. 5.3: Çàâèñèìîñòü äèññîöèèàöèè è èîíèçàöèè îò ïèêîâîé èíòåíñèâíîñòèëàçåðíîãî ïîëÿ äëÿ íåêîãåðåíòíîé ñóììû íà÷àëüíûõ ñîñòîÿíèé, ðàñïðåäåë¼ííûõ ïî Ôðàíêó-Êîíäîíó.169íåîáõîäèìî òàêæå ó÷åñòü è íåðàâíîìåðíîñòü ðàñïðåäåëåíèÿ èíòåíñèâíîñòè èìïóëüñà ïî âñåìó îêàëüíîìó îáú¼ìó. Òî÷íîå ñîîòíîøåíèå ìåæäóýêñïåðèìåíòàëüíî íàáëþäàåìûìè âåëè÷èíàìè N (÷èñëî îòñ÷¼òîâ, ÷àñòîòà èìïóëüñîâ è ò.ï.) è âû÷èñëåííûìè âåðîÿòíîñòÿìè P (I) çàâèñèò îò ãåîìåòðèè êîíêðåòíîãî ýêñïåðèìåíòà. Äëÿ îïðåäåë¼ííîñòè, áóäåì ïðåäïîëàãàòü ãåîìåòðèþ ýêñïåðèìåíòà, ïîäîáíóþ îïèñàííîé â ðàáîòå Áåí-Èòöõàêàè äð.[150℄. Èìåííî, áóäåì ñ÷èòàòü, ÷òî öèëèíäðè÷åñêè ñèììåòðè÷íûé ãàóñ-ñîâñêèé ïðîèëü èíòåíñèâíîñòè ëàçåðíîãî ëó÷à ïåðåñåêàåò ïó÷îê ìîëåêóëÿðíûõ èîíîâ ïîä ïðÿìûì óãëîì.

Õàðàêòåðíûé ðàçìåð ïó÷êà âåëèê ïîñðàâíåíèþ ñ ðàçìåðîì îêàëüíîãî ïÿòíà, íî ñóùåñòâåííî ìåíüøå äëèíûýëåÿ.  ýòîì ñëó÷àå äëÿ îöåíêè ýêñïåðèìåíòàëüíîãî ðåçóëüòàòà ñëåäóåòâûïîëíèòü óñðåäíåíèå ïî äâóìåðíîìó ðàñïðåäåëåíèþ èíòåíñèâíîñòåé:Z I0P (I)dI .N∝I0Êîýèöèåíò ïðîïîðöèîíàëüíîñòè çäåñü íå èãðàåò ñóùåñòâåííîé ðîëè, ïîñêîëüêó íà ýêñïåðèìåíòå àáñîëþòíàÿ íîðìèðîâêà ìîæåò áûòü íåèçâåñòíàëèáî ïëîõî îïðåäåëåíà.Íà ðèñóíêå 5.4 ïîêàçàíû óñðåäí¼ííûå ïî èíòåíñèâíîñòè çíà÷åíèÿ Näëÿ äèññîöèàöèè è èîíèçàöèè. Ïîñêîëüêó ìàêñèìàëüíîå ïîëå äîñòèãàåòñÿ ëèøü â ìàëîé ÷àñòè îáú¼ìà îêóñà, ñèãíàëû îòâå÷àþùèå ìàêñèìàëüíîé èíòåíñèâíîñòè äàþò ñóùåñòâåííî ìåíüøèé âêëàä â ñèãíàë, íåæåëèñèãíàëû, îòâå÷àþùèå ìàëîé èíòåíñèâíîñòè ïîëÿ.

Ïî ýòîé ïðè÷èíå ïîñëåóñðåäíåíèÿ ïî îáú¼ìó îêóñà êàíàë äèññîöèàöèè ñèëüíî ïðåîáëàäàåò íàäêàíàëîì èîíèçàöèè äëÿ âñåãî ïðîìåæóòêà èíòåíñèâíîñòåé. Îäíàêî, ðîñòîòñ÷¼òîâ, îòâå÷àþùèõ èîíèçàöèè, çàìåòíî ñèëüíåå: êîãäà ïèêîâàÿ èíòåíñèâíîñòü ðàñò¼ò îò 5 × 1013 W/m2 äî 5 × 1014 W/m2, ìîæíî îæèäàòüóâåëè÷åíèå èîíèçàöèè íà äâà ïîðÿäêà, â òî âðåìÿ êàê äèññîöèàöèÿ ðàñò¼òëèøü íà îäèí ïîðÿäîê.170-1Counting rate, (arbitrary units of time)10.10.01DissociationIonization0.0010.000101e+142e+143e+144e+145e+146e+147e+142I0, W/cmèñ. 5.4: Çàâèñèìîñòü âåðîÿòíîñòåé èîíèçàöèè è äèññîöèèàöèè îò ïèêîâîé èíòåíñèâíîñòè èìïóëüñà ïîñëå óñðåäíåíèÿ ïî íà÷àëüíîìó ñîñòîÿíèþ èîêàëüíîìó îáú¼ìó.1715.2.3Ýåêòû àçû â ïîëíûõ âåðîÿòíîñòÿõ êàíàëîâÂñå ïðèâåä¼ííûå âûøå ðåçóëüòàòû áûëè óñðåäíåíû ïî àçå ìåæäó íåñóùåéè îãèáàþùåé, è îòâå÷àþò ýêñïåðèìåíòàì, â êîòîðûõ ÔÍÎ íå ñòàáèëèçèðîâàíà è ñëó÷àéíî ìåíÿåòñÿ îò èìïóëüñà ê èìïóëüñó.

Ïåðåéä¼ì ê îáñæäåíèþâëèÿíèÿ ÔÍÎ.Äëÿ îïèñàíèÿ ýåêòîâ ÔÍÎ ñëåäóåò îïðåäåëèòü íàáëþäàåìûå, íà êîòîðûå àçà ìîæåò âëèÿòü.  àòîìíîé îòîèîíèçàöèè [135, 136℄, íàïðèìåð, âëèÿíèå ÔÍÎ íàáëþäàëîñü â óãëîâîì ðàñïðåäåëåíèè îòîýëåêòðîíîâ.Òàêæå áûëî îòìå÷åíî, ÷òî ýåêòû ÔÍÎ ìîãóò íàáëþäàòüñÿ â âåðîÿòíîñòè âîçáóæäåíèÿ àòîìà [149℄. Çäåñü ìû áóäåì ðàññìàòðèâàòü ñèòóàöèþ,ïîäîáíóþ îòîèîíèçàöèè àòîìîâ, îöåíèâàÿ óãëîâîå ðàñïðåäåëåíèå ðàãìåíòîâ îòîäèññîöèàöèè. Õîòÿ ïîäîáíûå ýêñïåðèìåíòû óæå âûïîëíÿëèñü[141℄, â íèõ â êà÷åñòâå ìèøåíè èñïîëüçîâàëàñü íåéòðàëüíàÿ ìîëåêóëà D2 .Ýòî îòëè÷èå èìååò äâà âàæíûõ ïîñëåäñòâèÿ: 1) ìèøåíü D+2 íàõîäèòñÿ âêîãåðåíòíîì ñîñòîÿíèè 2) ïåðåðàññåÿíèå èîíèçîâàííîãî ýëåêòðîíà èãðàåòïðèíöèïèàëüíóþ ðîëü.  ðàññìàòðèâàåìîì çäåñü ïðîöåññå ìîëåêóëÿðíîéäèññîöèàöèè çàäåéñòâîâàíû äðóãèå èçè÷åñêèå ìåõàíèçìû. ðàññìàòðèâàåìîé ìîäåëè ñ îðèåíòèðîâàííîé îñüþ ìîëåêóëû áåç âðàùàòåëüíûõ ñòåïåíåé ñâîáîäû óãëîâîå ðàñïðåäåëåíèå îòâå÷àåò çàðÿæåííîé÷àñòèöå, ïîêèäàþùåé ñèñòåìó â íàïðàâëåíèè ïîëîæèòåëüíîé ëèáî îòðèöàòåëüíîé êîîðäèíàòû z .

Òàêæå ïðåäïîëàãàåòñÿ, ÷òî ÿäðà íå ìîãóò ïîìåíÿòüñÿ ìåñòàìè èç-çà êóëîíîâñêîãî îòòàëêèâàíèÿ, è çàðÿæåííàÿ ÷àñòèöà,óëåòàþùàÿ â íàïðàâëåíèè z > 0 àññîöèèðóåòñÿ ñ ðàãìåíòàöèåé H+d, à âíàïðàâëåíèè z < 0 D+p. Òàêèì îáðàçîì, ñîêóñèðóåì âíèìàíèå íà ñðàâíåíèè âåðîÿòíîñòåé H+d è D+p [118℄. Îòìåòèì, ÷òî àíàëîãè÷íóþ àñèììåòðèþ íàïðàâëåíèé ââåðõ è âíèç ìîæíî îæèäàòü è äëÿ ñèììåòðè÷íûõ+ìîëåêóë H+2 è D2 .

Характеристики

Список файлов диссертации