Диссертация (1145407), страница 27
Текст из файла (страница 27)
Ëåãêî ïðîâåðèòü, ÷òî âûïîëíÿåòñÿ ñëåäóþùåå ñîîòíîøåíèå:H(ϕ) = U† (ϕ)H(0)U(ϕ)è ïåðåïèñàòü óðàâíåíèå ýâîëþöèè â ñëåäóþùåì âèäåi∂sU(ϕ)φ(s; ϕ) = H(0)U(ϕ)φ(s; ϕ) .Ýòî óðàâíåíèå ïîçâîëÿåò óñòàíîâèòü ãëàâíûé ðåçóëüòàò íàñòîÿùåé ãëàâû:óíèòàðíóþ ýêâèâàëåíòíîñòü ðåøåíèé, îòâå÷àþùèõ ðàçíûì àçàì ìåæäóíåñóùåé è îãèáàþùåéΦ(s; ϕ) = U† (ϕ)Φ(s; 0).(6.7)Ýòî ñîîòíîøåíèå ïîçâîëÿåò èíòåðïðåòèðîâàòü ëþáîé ýåêò ÔÍÎ êàê ðåçóëüòàò èíòåðåðåíöèè êàíàëîâ, îòâå÷àþùèõ ðàçëè÷íûì àìïëèòóäàì nîòîííîãî îáìåíà. Ýòî îñîáåííî ÿñíî âèäíî, åñëè ìû âñïîìíèì âûðàæåíèåäëÿ âîëíîâîé óíêöèè â èçè÷åñêîì âðåìåíèΨ(t; ϕ) =∞Xeinϕ φ̃n (t; 0) ,n=−∞195(6.8)ãäå ââåäåíû êîìïîíåíòû âîëíîâîé óíêöèè êîíå÷íîãî ñîñòîÿíèÿ φ̃n (t; 0) =einωt φn (t; 0).
Ïîñëå ïðåêðàùåíèÿ äåéñòâèÿ ëàçåðíîãî èìïóëüñà â ìîìåíòâðåìåíè t = t0 , êîìïîíåíòû φ̃n èìåþò îäíîðîäíóþ çàâèñèìîñòü îò âðåìåíè,îòâå÷àþùóþ òîëüêî âíóòðåííåé äèíàìèêå ñèñòåìû φ(t) = e−iH0 (t−t0 ) φ(t0 ). Âçàâèñèìîñòè îò ÔÍÎ ëàçåðíîãî èìïóëüñà, àìïëèòóäû n-îòîííîãî îáìåíà êîìïîíåíòû âîëíîâîé óíêöèè φ̃n ïîëó÷àþò àçû, ïðîïîðöèîíàëüíûåñîîòâåòñòâóþùåìó ÷èñëó ïîãëîùåííûõ ëèáî èñïóùåííûõ îòîíîâ n è àçåϕ.Òàêèì îáðàçîì óñòàíîâëåíà ïðÿìàÿ ñâÿçü ìåæäó àçîé èìïóëüñà, âçàèìîäåéñòâóþùåãî ñ ñèñòåìîé, è âîëíîâîé óíêöèåé ñèñòåìû.Âàæíî ïîä÷åðêíóòü, ÷òî âñå ïðèâåä¼ííûå ðåçóëüòàòû ïîëó÷åíû ñ èñïîëüçîâàíèåì âåñüìà îáùèõ ïðåäïîëîæåíèé: äîïóñòèìîñòü äèïîëüíîãîïðèáëèæåíèÿ ïðè îïèñàíèè âçàèìîäåéñòâèÿ êâàíòîâîé ñèñòåìû ñ ïîëåì èìïóëüñà, è âîçìîæíîñòüþ îïèñàíèÿ èìïóëüñà â âèäå ïðîèçâåäåíèÿ íåñóùåéè îãèáàþùåé.
Íèêàêèõ ñïåöèàëüíûõ ïðåäïîëîæåíèé î èçè÷åñêîé ïðèðîäå êâàíòîâîé ñèñòåìû, âçàèìîäåéñòâóþùåé ñ êîðîòêèì ýëåêòðîìàãíèòíûìèìïóëüñîì, íå äåëàëîñü. Ýòî îçíà÷àåò, ÷òî âñå ýåêòû ÔÍÎ ìîãóò ðàññìàòðèâàòüñÿ êàê ðåçóëüòàò èíòåðåðåíöèè íåñêîëüêèõ n-îòîííûõ êàíàëîâ.Îòñòóïàÿ îò îñíîâíîé òåìû íàñòîÿùåãî ðàçäåëà, ñäåëàåì åù¼ îäíî çàìå÷àíèå, êàñàþùååñÿ íîâûõ âîçìîæíîñòåé òåîðåòè÷åñêîãî èññëåäîâàíèÿâçàèìîäåéñòâèÿ êâàíòîâûõ ñèñòåì ñ èìïóëüñíûìè ïîëÿìè. Äåéñòâèòåëüíî, âåðí¼ìñÿ ê óðàâíåíèþ Øð¼äèíãåðà (6.1), è ðàññìîòðèì äèíàìèêó ñèñòåìû â èìïóëüñíîì ïðèáëèæåíèè. Êîíå÷íîå ñîñòîÿíèå ñèñòåìû â òàêîìïðèáëèæåíèè áóäåò îïðåäåëÿòüñÿ ïåðâûì ÷ëåíîì â ðàçëîæåíèè Ìàãíóñàäëÿ T-ýêñïîíåíòû(−iψ(t) = eRtt0 (H0 +V196(t))dt)ψ(t0 ) .Îäíàêî, â òàêîì ïðèáëèæåíèè, åñëè èíòåãðàë îò âðåìÿçàâèñÿùåãî ïîòåíöèàëà îêàçûâàåòñÿ ðàâíûì íóëþ, òî âçàèìîäåéñòâèÿ ìåæäó êâàíòîâîé ñèñòåìîé è ïîëåì íå ïðîèñõîäèò.
Íî âåëè÷èíà òàêîãî èíòåãðàëà, äåéñòâèòåëüíî,îêàçûâàåòñÿ ïðåíåáðåæèìî ìàëîé äëÿ èìïóëüñîâ, ñîäåðæàùèõ áîëåå îäíîãî ïåðèîäà êîëåáàíèé.Èìïóëüñíîå ïðèáëèæåíèå ìîæåò âñ¼ æå äàòü íåòðèâèàëüíûé ðåçóëüòàò,åñëè ïðèìåíèòü åãî ê óðàâíåíèþ (6.6).  ýòîì ïðåäñòàâëåíèè îñöèëëèðóþùàÿ ÷àñòü èìïóëüñà óæå îòäåëåíà, è âðåìÿçàâèñÿùàÿ ñâÿçü êàíàëîâ óïðàâëÿåòñÿ çíàêîïîñòîÿííîé îãèáàþùåé èìïóëüñà.
Òàêèì îáðàçîì, âîçíèêàåòâîçìîæíîñòü èñïîëüçîâàòü èìïóëüñíîå ïðèáëèæåíèå äàæå äëÿ èìïóëüñîâ,ñðåäíåå ïî âðåìåíè çíà÷åíèå ïîëÿ êîòîðûõ ðàâíî íóëþ. Ïîäðîáíîå èññëåäîâàíèå òàêèõ ïðèáëèæåíèé âûõîäèò çà ðàìêè ïðåäñòàâëåííîé ðàáîòû.6.3Ýåêò àçû ìåæäó íåñóùåé è îãèáàþùèåé è íàáëþäàåìûåÏðåæäå ÷åì îáðàòèòüñÿ ê ïðèìåíåíèþ îðìóëû (6.8) ê êàêèì-ëèáî ìîäåëüíûì ñèñòåìàì, ïîñòàðàåìñÿ ðàçîáðàòüñÿ â îñíîâíûõ ïðèíöèïàõ íàáëþäàåìîñòè àçîâûõ ýåêòîâ.Ïóñòü Ô - íåêîòîðàÿ íàáëþäàåìàÿ.
Èñïîëüçóÿ ïðåäñòàâëåíèå (6.8) äëÿáîëüøèõ çíà÷åíèé âðåìåíè ïîëó÷àåì ÿâíóþ çàâèñèìîñòü ñðåäíåãî çíà÷åíèÿÔ îò ÔÍÎ ÷åðåç n-îòîííûå êîìïîíåíòû, îòâå÷àþùèå íóëåâîé àçåhÔi =∞Xk,n=−∞ei(k−n)ϕ hφn (t0; 0)|Ô(t)|φk (t0 ; 0)i ,ãäå Ô(t) = eiH0 (t−t0) Ôe−iH0 (t−t0). Ïåðåðàñïðåäåëÿÿ ÷ëåíû ðÿäà è èñïîëüçóÿñîîòíîøåíèå Ô† = Ô ïîëó÷èì ðÿä Ôóðüå äëÿ àçîâîé çàâèñèìîñòè íàáëþ-197äàåìîé hÔi∞α0 XhÔi(ϕ) =(Reαk cos kϕ + Imαk sin kϕ)+2(6.9)k=1ñ êîýèöèåíòàìè αk , îïðåäåë¼ííûìè êàêαk = 2∞Xhφn−k (t0; 0)|Ô(t)|φn (t0; 0)i .n=−∞Óäîáíî ââåñòè ìåðó íàáëþäàåìîñòè ýåêòà ÔÍÎ â òåðìèíàõ ïðèâåä¼ííûõ âûøå ìàòðè÷íûõ ýëåìåíòîâ. Ýòà ìåðà ìîæåò áûòü âûáðàíà êàêíîðìà âêëàäà â óðàâíåíèå (6.9), çàâèñÿùåãî îò ϕσ=(∞Xk=11|αk |2 ) 2.(6.10)Ýòó âåëè÷èíó áóäåì íàçûâàòü àáñîëþòíîé àçîâîé àìïëèòóäîé íàáëþäàåìîé Ô, ïîñêîëüêó îíà ïîêàçûâàåò, íàñêîëüêî âåëè÷èíà hÔi ìîæåò îòêëî-íÿòüñÿ îò ñâîåãî ñðåäíåãî çíà÷åíèÿ α0 ïðè èçìåíåíèè ÔÍÎ.
Ñòîèò òàêæåîòìåòèòü, ÷òî σ íàïðÿìóþ ñâÿçàíà ñî ñðåäíåêâàäðàòè÷íûì îòêëîíåíèåìhÔi îò óñðåäí¼ííîé ïî àçå âåëè÷èíû, èìåííî:Z 2π√1α0[(hÔi(ϕ) − )2dϕ] 2 = πσ .20Òàêæå ìîæåò îêàçàòüñÿ ïîëåçíûì èìåòü è àçîâóþ àìïëèòóäó, âçâåøåííóþ ñî ñðåäíåé âåëè÷èíîé α0 è ÷óâñòâèòåëüíîñòüþ ýêñïåðèìåíòà δσW =6.4α02σ+δ.(6.11)×èñëåííûå ïðèìåðû ýòîì ðàçäåëå ìû ðàññìîòðèì äâà òèïà èëëþñòðàöèé: êîëè÷åñòâåííûå èêà÷åñòâåííûå.198Êîëè÷åñòâåííî, ïðîâåðèì ñîãëàñèå ìåæäó ðåçóëüòàòàìè ïðÿìûõ âû÷èñëåíèé (6.7) è ðåçóëüòàòîì îðìóëû (6.8), ïîëó÷åííûå íåçàâèñèìî. Äëÿ òàêîãî ðîäà èëëþñòðàöèè, íàì ñëåäóåò âû÷èñëèòü àìïëèòóäû n-îòîííîãîîáìåíà ëèáî èç ïðÿìîãî ðåøåíèÿ óðàâíåíèÿ(6.4) ëèáî èç íåçàâèñèìûì îáðàçîì âû÷èñëåííîé âîëíîâîé óíêöèè êîíå÷íîãî ñîñòîÿíèÿ.
Îäíàêî, ïîëó÷åíèå òàêèõ àìïëèòóä îêàçûâàåòñÿ äîâîëüíî çàòðàòíûì. ×òîáû ïðåäñêàçàòü àçîâûé îòêëèê êàêîé-ëèáî êîíêðåòíîé èçè÷åñêîé ñèñòåìû, íàìñëåäóåò çíàòü íå òîëüêî âåðîÿòíîñòè çàñåëåíèÿ ñîñòîÿíèé, îòâå÷àþùèõ àìïëèòóäàì n-îòîííîãî îáìåíà, íî è ñîîòâåòñòâóþùèå àçû. Êàê ïðàâèëî, òàêóþ èíîðìàöèþ ìîæíî ïîëó÷èòü òîëüêî èç ÷èñëåííîãî ðåøåíèÿíåñòàöèîíàðíîãî óðàâíåíèÿ Øðåäèíãåðà, è ìû ïîñìîòðèì, êàê ñîîòíîøåíèå (6.8) ìîæåò ñïîñîáñòâîâàòü ñîêðàùåíèþ îáú¼ìà ÷èñëåííûõ ðàñ÷¼òîâ.Êà÷åñòâåííî, ìû îáñóäèì èçè÷åñêèå óñëîâèÿ, íåîáõîäèìûå äëÿ ýêñïåðèìåíòàëüíîãî íàáëþäåíèÿ ýåêòîâ ÔÍÎ. Òàêèå óñëîâèÿ ýêâèâàëåíòíû ñóùåñòâîâàíèþ íåñêîëüêèõ èíòåðåðèðóþùèõ êîìïîíåíò.
Ôàêòè÷åñêè,êàê ïîäñêàçûâàþò óðàâíåíèÿ (6.7) è (6.8), àçà ìåæäó íåñóùåé è îãèáàþùåé îêàçûâàåò âëèÿíèå íà ñèñòåìó åñëè è òîëüêî åñëè íåñîêëüêî àìïëèòóän-îòîííîãî îáìåíà äàþò âêëàä â îäíî è òî æå êîíå÷íîå èçè÷åñêîå ñîñòîÿíèå ñèñòåìû. Ìû óâèäèì, êàê ýòî óñëîâèå ðåàëèçóåòñÿ â ïðîñòîé äâóõóðîâíåâîé ìîäåëè.
Íà ýòîì ïðèìåðå ìû îáñóäèì çàâèñèìîñòü ýåêòîâÔÍÎ îò èíòåíñèâíîñòè èìïóëüñà è åãî äëèòåëüíîñòè. Ñëåäóåò, îäíàêî, îòìåòèòü, ÷òî íå âñå èçè÷åñêèå ñèñòåìû, îáû÷íî ðàññìàòðèâàåìûå â ðàìêàõäâóõóðîâíåâîé ìîäåëè ïîäõîäÿò äëÿ ÷èñòîé äåìîíñòðàöèè ýåêòîâ ÔÍÎ. ÷àñòíîñòè, ïðè âûáîðå ýêñïåðèìåíòàëüíîé ðåàëèçàöèè, ñëåäóåò óäîâëåòâîðèòü óñëîâèÿ, ñîãëàñíî êîòîðûì îáà èñïîëüçóåìûå ñîñòîÿíèÿ ñèñòåìûáûëè áû õîðîøî îòäåëåíû îò äðóãèõ ñîáñòâåííûõ ñîñòîÿíèé, ïîñêîëüêóâàæíûå äëÿ ýåêòîâ ÔÍÎ ïåðåõîäû èìåþò ñóùåñòâåííî íåðåçîíàíñíûé199ìíîãîîòîííûé õàðàêòåð. Òàêèå ñèñòåìû, íàïðèìåð, ìîãóò áûòü ðåàëèçîâàíû êàê äâîéíûå êâàíòîâûå òî÷êè [169, 170℄ ëèáî èîííûå êóáèòû [171℄.Õîòÿ äâóõóðîâíåâàÿ ìîäåëü íå ïîçâîëÿåò ðåàëèñòè÷íî îïèñàòü ïðîöåññûèîíèçàöèè èëè äèññîöèàöèè ìîëåêóë, îíà âñ¼ ðàâíî äà¼ò ðàçóìíîå êà÷åñòâåííîå îïèñàíèå êðèòåðèåâ íàáëþäàåìîñòè ýåêòîâ ÔÍÎ.Âî âñåõ ïðèìåðàõ, áóäåì èñïîëüçîâàòü ãàóññîâó îãèáàþùóþ ëàçåðíîãîèìïóëüñàt 2E(t) = E0e−( τ ) ,t 2V (t) = −d · E(t) ≡ V0e−( τ ) ,√ãäå E0 - ïèêîâîå ïîëå, 2 ln 2τ ïîëíàÿ äëèòåëüíîñòü èìïóëüñà íà óðîâíå ïîëîâèííîé èíòåíñèâíîñòè è V0 ≡ −d · E(T ) ìàêñèìàëüíàÿ ýíåðãèÿ âçàèìîäåéñòâèÿ.
Ïîñêîëüêó ìû îñîáåííî çàèíòåðåñîâàíû â ìîäåëèðîâàíèè ìîëå-êóëÿðíûõ ñèñòåì, âûáåðåì ìàñøòàáû ýíåðãèè â òèïè÷íîì ïðîìåæóòêå äëÿìîëåêóëÿðíûõ âèáðàöèîííûõ ñîñòîÿíèé, è çàèêñèðóåì íåñóùóþ ÷àñòîòóëàçåðà êàê 0.058 a.u., ÷òî ñîîòâåòñòâóåò ñòàíäàðòíîìó 790 nm Ti:Sapphireëàçåðó.6.5Âîçáóæäåíèÿ â äâóõóðîâíåâîé ìîäåëè.àññìîòðèì ìîäåëü âîçáóæäåíèÿ äâóõóðîâíåâîé ñèñòåìû ëàçåðíûì èìïóëüñîì. Ïóñòü |ai è |bi - ñîñòîÿíèÿ, ñ ýíåðãèÿìè Ea è Eb.
Áåç ïîòåðèîáùíîñòè, ýíåðãèÿ ïåðâîãî ñîñòîÿíèÿ ìîæåò áûòü ïîëîæåíà ðàâíîé íóëþ,Ea ≡ 0, Eb ≡ Ea + ∆ = ∆, è áóäåì ñ÷èòñòü |ai íà÷àëüíûì ñîñòîÿíèåìñèñòåìû.  òàêîé ìîäåëè âîëíîâàÿ óíêöèÿ ñèñòåìû ïðèíèìàåò âèäψ = a(t; ϕ)|ai + b(t; ϕ)|bi .Ïðåäïîëîæèì, ÷òî ñîñòîÿíèÿ îáëàäàþò ðàçëè÷íîé ÷¼òíîñòüþ, è ñâÿçü ìåæäó íèìè ïðîïîðöèîíàëüíà ïîëþ ëàçåðíîãî èìïóëüñà, è ñîîòâåòñòâóþùåå200íåñòàöèîíàðíîå óðàâíåíèå Øð¼äèíãåðà çàïèñûâàåòñÿ êàê a(t)0V (t) cos(ωt + ϕ)a(t)∂ . (6.12)=i ∂tb(t)V (t) cos(ωt + ϕ)∆b(t)Ââåäÿ ýíåðãèþ âçàèìîäåéñòâèÿ ìåæäó ñîñòîÿíèÿìè V (t) = −d · E(t) èîòáèðàÿ òîëüêî ñîñòîÿíèÿ, âçàèìîäåéñòâóþùèå ñ íà÷àëüíûì ñîñòîÿíèåì|ai, ìîæíî çàïèñàòü ãàìèëüòîíèàí Ôëîêå H äëÿ àçû ϕ = 0 â óðàâíåíèè(6.6) â âèäåH=...V (s)200V (s)20 − 2ωV (s)20∆−ωV (s)20V (s)200V (s)20000V (s)200000000000 000 000 V (s)002V (s)∆+ω0 2V (s) V (s)0 + 2ω 2 2V (s)0...2. ýòîì ïðåäñòàâëåíèè, ÷¼òíûå àìïëèòóäû ñîîòâåòñòâóþò îñíîâíîìó ñîñòîÿíèþ |ai, à íå÷¼òíûå âîçáóæä¼ííîìó ñîñòîÿíèþ |bi, ò.å.|φ2n i ≡ ã2n (t)e−2nωt|ai ,|φ2n+1i ≡ b̃2n+1(t)e−(2n+1)ωt|bi ,n = −∞, .
. . , ∞ .Äàâàéòå ñïåðâà ïîñìîòðèì íà òî, êàê ýåêòû ÔÍÎ ïðîÿâëÿþòñÿ ââåðîÿòíîñòè âîçáóæäåíèÿ. Âû÷èñëèì àìïëèòóäû n-îòîííîãî îáìåíà äëÿàçû ϕ = 0 ÷èñëåííî.  ýòîì ïðèìåðå èñïîëüçóåì ðàñùåïëåíèå óðîâíåé∆ = 0.066 a.u., ÷òî íåñêîëüêî ïðåâûøàåò ýíåðãèþ îòîíà, è ïðèíÿòà âåëè÷èíà äèïîëüíîãî ìîìåíòà d = −1 a.u. Èíòåíñèâíîñòü èìïóëüñà âçÿòà5 × 1014 W/m2, ÷òî â íàøåì ñëó÷àå îòâå÷àåò ïèêîâîé ýíåðãèè âçàèìîäåé-ñòâèÿ V0 = 0.1194 a.u., è ïðîäîëæèòåëüíîñòü èìïóëüñà τ = 248 a.u., ÷òî201ñîñòàâëÿåò îêîëî 7 fs ïî ïîëíîé äëèòåëüíîñòè íà ïîëîâèíå èíòåíñèâíîñòè.Âû÷èñëåíèÿ âûïîëíåíû ñ 30 êîìïîíåíòàìè, ÷òî îáåñïå÷èâàåò òî÷íûå ðåçóëüòàòû äàæå ïðè èíòåíñèâíîñòÿõ âûøå ÷åì 1015 W/m2.
àññìîòðèì âêà÷åñòâå íàáëþäàåìîé âåðîÿòíîñòü âîçáóæäåíèÿ Pex .  êà÷åñòâå âðåìåíèýâîëþöèè âîçüì¼ì t0 = 4τ = 992 a.u., êîãäà ïîëå ñòàíîâèòñÿ ïðåíåáðåæèìîìàëûì. Ñîãëàñíî óðàâíåíèþ (6.8), âîëíîâàÿ óíêöèÿ êîíå÷íîãî ñîñòîÿíèÿâûðàæàåòñÿ ÷åðåç àìïëèòóäû êàêP∞i2nϕΨ(t; ϕ) =ã2n (t0) |ain=−∞ eP∞i(2n+1)ϕ+b̃2n+1(t0) e−∆(t−t0 ) |bi .n=−∞ e(6.13)Òàêèì îáðàçîì, ÷òîáû âû÷èñëèòü âåðîÿòíîñòü âîçáóæäåíèÿ, íàì ñëåäóåòçíàòü íå÷¼òíûå àìïëèòóäû n-îòîííîãî îáìåíà äëÿ êîíå÷íîãî ñîñòîÿíèÿ2Pex = |hb|Ψi| = |∞Xei(2n+1)ϕb̃2n+1(t0)|2n=−∞Ñëåäóþùèå àìïëèòóäû äàäóò âêëàä â âîçáóæä¼ííîå ñîñòîÿíèå â ìîìåíòâðåìåíè 4τ b̃1 (4τ ; 0) = 0.0092 − 0.0202i, b̃−1 (4τ ; 0) = 0.1445 − 0.3178i,b̃−3(4τ ; 0) = −0.0543 + 0.1193i.
Âñå äðóãèå àìïëèòóäû îêàçûâàþòñÿ ïðåíå-áðåæèìî ìàëû. Çàìåòèì, ÷òî âñå ýòè àìïëèòóäû è óðàâíåíèÿ, èñïîëüçîâàííûå äëÿ èõ âû÷èñëåíèÿ, íå çàâèñÿò îò àçû èìïóëüñà. Ñîãëàñíî óðàâíåíèþ(6.13), çàâèñèìîñòü âêëàäà âîçáóæä¼ííîãî ñîñòîÿíèÿ îò àçû èìïóëüñà ìîæåò áûòü âû÷èñëåíà êàêb(t; ϕ)|bi = (b̃1eiϕ + b̃−1e−iϕ + b̃−3e−3iϕ)e−i∆(t−t0) |bi .Ýòî ïðèâîäèò ê ñëåäóþùåé ÿâíîé çàâèñèìîñòè âåðîÿòíîñòè âîçáóæäåíèÿîò àçû èìïóëüñà:Pex = 0.1395 − 0.07602 cos 2ϕ − 0.00582 cos 4ϕ .Òàêàÿ êðèâàÿ ïîêàçàíà íà ðèñóíêå 6.1 âìåñòå ñ ðåçóëüòàòàìè ïðÿìîãî ðåøåíèÿ óðàâíåíèÿ (6.12).