Диссертация (1145326), страница 33
Текст из файла (страница 33)
При термической активации электрон преодолевает энергию ∆ и гранулаприобретает заряд, равный количеству электронов, покинувших гранулу. Допустим, чтогранула имеет форму сферы с диаметром d. Тогда удаление Z электронов из гранулыприведет к понижению энергии гранулы на U = Ze2 /2C (Рис. 4.3b), где e – заряд электрона, C = ²̃d/2 – электрическая емкость гранулы в матрице с диэлектрической проницаемостью ²̃. Часть термически активированных электронов не удаляется на бесконечно большое расстояние от гранулы и формирует электронную "шубу"гранулы.
Волновыефункции электронной шубы определяются кулоновским полем гранулы и мы будем ихсчитать водородоподобными. Так как обменное взаимодействие приближенно имеет контактный характер J(~r − ~1) ∝ δ(~r − ~1), из всех уровней (p, λ) шубы будем учитывать тольководородоподобные s-состояния [131]ϕn (~r) = π−1/2µ ¶3/2ZF (−n + 1, 2, 2Zρ/n) exp(−Zρ/n),nгде ρ = me2 |~r|/~2 , m – масса электрона, F – вырожденная гипергеометрическая функция,индекс (p, λ) сводится к индексу n. Функция J(p, λ, ~q) = J(n, ~q) в (4.20), (4.21) определяетсяинтегрированием по грануле и по объему матрицы.
Для водородоподобных s-состоянийпри больших значениях n и ~q → 0 основной член взаимодействия будет иметь видJ0 Z 3+ O(n−4 ).(4.23)πn3Заменяя в (4.20) суммирование интегрированием, учитывая соотношение (4.23) с точJ(n, 0) =(p)ностью до членов O(n−4 ) и то, что Eλ= En = εn,↓ − εn,↑ = gµB H + 2J(n, 0)hS z i0 , мыможем записать коэффициент затухания спиновых возбуждений (4.20) при ~ω > gµB H ввиде½¾11π(~ω − gµB H)2 X−~γ(ω) =δ(~ω − En ) =2hS z i0exp[β(∆ + fn )] + 1 exp[β(∆ + fn + ~ω)] + 1nπ 2/3 J0 Z[exp(β~ω) − 1]=3[exp(−β(∆ + f )) + 1][exp(β(∆ + f + ~ω)) + 1]µ~ω − gµB H2J0 hS z i0¶2/3,(4.24)где fn = U − ζ/n2 – энергия электрона при активации в состоянии n, отсчитанная от дназоны проводимости вблизи границы гранулы, ζ = mZ 2 e4 /2~2 ,·¸2/3ζ π(~ω − gµB H).f =U− 2Z2J0 hS z i0156При вычислении соотношения (4.24) учитывались такие n, чтобы энергия fn и, соответственно, f были положительными величинами. ~ω = gµB H или f = U определяетнижнюю границу релаксации.
При ~ω < gµB H затухание равно нулю. Верхняя границазатухания определяется соотношением f = 0:µ ¶3/2 3UZ J0 hS z i0~ω ≤ gµB H +.ζπИз соотношения (4.24) видно, что коэффициент релаксации γ имеет сильную зависимостьот температуры.4.2.5Модель тонкого сферического поглощающего слоя при спинполяризационной релаксацииСогласно предыдущему разделу релаксация спиновых возбуждений гранул сопровождается переходом неспаренного электрона между обменно-расщепленными уровнями налокализованных состояниях (дефектах, примесях) в матрице, которые расположены нарасстоянии ∆r от границы гранулы, и изменением его спиновой поляризации. На частотах СВЧ диапазона для случая hSi0 À 1 обменно расщепленные уровни электроновлокализованных состояний (p, λ) в матрице, которые участвуют в спин-поляризационнойрелаксации, имеют величину расщепления равную энергии СВЧ кванта ~ω и, вследстиеэтого, расположены далеко от гранул по сравнению с радиусом взаимодействия спина(p)−1гранулы с локализованным состоянием ξλ(Рис.
4.3a). Расстояние ∆r = R − r, на ко-тором расположены локализованные состояния от границы гранулы (R – расстояние отцентра гранулы, r – радиус гранулы), можно выразить через отношение обменной энергии(p)−1около границы гранулы к энергии ~ω: ∆r = ξλln(J0 hSi0 /~ω). Для J0 À ~ω расстоя(p)−1ние ∆r может быть достаточно большим по сравнению с ξλ. На Рис. 4.4 эти уровни,определяющие релаксацию гранулы A, находятся от этой гранулы на расстоянии R отее центра и не могут находиться ближе этого расстояния относительно соседних гранул.При увеличении концентрации гранул x увеличивается обменное расщепление уровнейлокализованных состояний, проистекающее от соседних гранул, и эти состояния уже невносят вклад в спин-поляризационную релаксацию возбуждений с данной частотой ω.Это приводит к уменьшению магнитно активных уровней в матрице, приходящихся наодну гранулу.
Поэтому происходит уменьшение коэффициента затухания γ(ω) с ростомконцентрации магнитных гранул.Для описания этой концентрационной зависимости релаксации может быть предложена модель тонкого сферического поглощающего слоя. Эта модель является упрощенной, вкоторой мы будем предполагать, что гранулы являются сферическими и локализованныесостояния, принимающие участие в релаксации, расположены на сферическом слое с тол-157a.1RRAb.1RRAРис. 4.4: Области магнитно активных уровней (1) в матрице, приходящихся на гранулуA и вносящих вклад в спин-поляризационную релаксацию возбуждений с частотой ω вслучае больших (a) и малых (b) концентраций гранул.
R – расстояние от центра гранулыдо магнитно активного локализованного состояния.158щиной много меньшей чем расстояние до границы гранулы ∆r. Зададимся количествомсоседей n, окружающих гранулу A (Рис. 4.4). Тогда, если при данной объемной концентрации гранул xv участок сферического слоя будет расположен дальше расстояния R доцентра соседней гранулы, то будем считать, что он вносит свой вклад в релаксацию спиновых возбуждений гранулы A. В противном случае, этот участок не принимает роли врелаксации.Программа расчета реализована на Fortran Power Station 4.0. При этом связь междуатомной xa и объемной xv концентрациями гранул учитывалась формулойxv =vgr xa,vgr xa + vmat (100 − xa )где vgr и vmat – молекулярные объемы вещества гранулы и диэлектрической матрицы,соответственно.
На Рис. 4.5 представлены концентрационные зависимости коэффициентарелаксации спиновых возбуждений гранулы, нормированной на величину релаксации одиночной гранулы (без влияния соседей), для структуры SiO2 с наночастицами Co. Кривыеприведены для концентраций Co xa меньших порога перколяции, который наблюдаетсяпри 60 at.%. Анализ зависимостей показывает, что увеличение расстояния ∆r = R − rот гранулы до локализованных состояний в матрице (R = 1.5 · r и R = 1.8 · r) приводит к сдвигу кривых в сторону меньших xa . Максимальная величина релаксации и платона зависимостях начинают наблюдаться при малых концентрациях гранул. Уменьшениеколичества соседей n приводит к уменьшению наклона концентрационных зависимостейзатухания.4.2.6Экспериментальное проявление спин-поляризационной релаксацииПри спин-поляризационной релаксации в гранулированных структурах изменение направления спина гранулы сопровождается переходом электрона между двумя подуровнями расщепленного локализованного состояния в матрице и изменением поляризации этоголокализованного состояния.
Локализованными состояниями могут быть инородные включения или дефекты аморфной матрицы, которые сильно связаны с ее фононной системой.Спин-поляризационная релаксация имеет следующие особенности, которые отличают ееот других релаксационных механизмов: (1) высокие значения коэффициента затуханияспиновых возбуждений, (2) увеличение коэффициента затухания с понижением концентрации магнитных гранул, (3) характерная температурная зависимость релаксации, которая определяется разностью между уровнем Ферми гранулы и дном зоны проводимостиматрицы ∆.
Разберем первые две особенности. Температурные зависимости будут исследованы методом спинволновой спектроскопии и рассмотрены в разделе 3.7.1591.0a.Decay constant0.80.60.4450.2n=60.001020304050Metal concentration x (at.%)601.0b.Decay constant0.80.60.440.25n=60.001020304050Metal concentration x (at.%)60Рис.
4.5: Концентрационные зависимости спин-поляризационной релаксации γ для структуры SiO2 с наночастицами Co. Расстояние от центра гранулы Co R до локализованныхсостояний в матрице SiO2 , принимающих участие в релаксации: (a) R = 1.5·r, (b) R = 1.8·r.r – радиус гранулы. n = 4,5,6 – количество соседей.
При n = 6 расчет проводился длякубической упаковки.160Высокие значения коэффициента затухания спиновых возбужденийСделаем оценку затухания, определяемого формулой (4.22). Порядок величины междуатомного обменного взаимодействия для ближайших соседей J0 = 0.05 – 0.1 eV [132,133].Плотность локализованных состояний ḡ может быть оценена из температурных зависимостей проводимости гранулированной структуры [130], которая имеет степенной характер.Показатель степени связан с числом локализованных состояний в матрице, через которые осуществляется процесс неупругого резонансного туннелирования между грануламив полосе 2kT вблизи уровня Ферми.
Для структур (a-C:H)100−x Cox среднее число локализованных состояний между гранулами изменяется от 1 (x = 46 at.%) до 2 (x = 24 at.%).Это дает возможность оценить ḡ в полосе 2kT . В связи с этим, полагая ḡ = 1 eV−1 nm−3 ,J0 = 0.1 eV, hS z i0 = 1/2, ξ = 1 nm−1 , при H = 0 для ω/2π = 10 GHz получим γ/ω =0.1. Столь высокие оценочные значения позволяют объяснить наблюдаемые большие величины магнитной релаксации в [127,129]. Возбуждение спин-поляризационных переходовможет быть ответственным за большие значения ∆H в [122,123] и большие коэффициентыпоглощения электромагнитного излучения гранулированными структурами.Увеличение коэффициента затухания с понижением концентрации магнитныхгранулВ работах [91, 92] наблюдалось увеличение ∆H с уменьшением концентрации Fe начастотах 9.4 GHz и 35.4 GHz.
Развитая выше модель позволяет объяснить это явление.В рамках данной работы экспериментальные исследования были выполнены на пленкахаморфнойдвуокисикремнияснаночастицамиферромагнитногосплава(a-SiO2 )100−x (Co0.4 Fe0.4 B0.2 )x [94]. Пленки (a-SiO2 )100−x (Co0.4 Fe0.4 B0.2 )x были напылены наполикоровые подложки, нагретые до 250◦ C, методом ионно-плазменного кораспылениякварца и сплава Co0.4 Fe0.4 B0.2 в атмосфере Ar+O2 (4.5 at.% O2 ).
Концентрация металлических наночастиц в напыленных пленках изменялась посредством изменения отношения площадей мишеней кварца и сплава при напылении. Толщина пленок составляла10 - 16 µm. Состав пленок определялся посредством рентгеновского микроанализа и спомощью просвечивающей электронной микроскопии. Концентрация металлических наночастиц x варьировалась от 22.4 до 71 at.%. Средний размер наночастиц увеличивался сростом x: от 2.0 nm при x = 22.4 at.% до 5 nm при x = 71 at.%. Металлические наночастицы находились в ферромагнитной фазе. Часть образцов подвергалась отжигу в течении30 min при температуре 400◦ C в вакууме 100 µTorr.Коэффициент затухания γ(ω) определялся из мнимой части магнитной проницаемостиволноводно-резонансным методом на фиксированных частотах 4.8, 6.6, 11.1 и 16.6 GHzпри уровнях мощности СВЧ излучения 2 - 5 mW.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
