Спектроскопические модели для лазерного синтеза и контроля ультрахолодных ансамблей димеров щелочных металлов (1097879), страница 25
Текст из файла (страница 25)
Значения νa→A∼bпредставленыотносительно энергии диссоциации основного синглетного X и триплетного a состояний. Величины τA∼b (нс) и RA∼b (%) - радиационные времена жизни и коэффициентыветвления спонтанной эмиссии, соответственно.P UMPνa→A∼bDU M PνA∼b→X|Mb−a |7375.1711410.6431.03(-2)0.1896117311.9211347.3865.89(-3)0.2238317182.3111217.7854.06(-3)0.4994037121.4411156.9067.48(-3)0.4536947100.8511136.3255.74(-3)0.5284037047.5411083.0107.77(-3)0.7953567018.7611054.2316.02(-3)0.3267326990.9911026.4605.08(-3)0.6745266967.6911003.1646.66(-3)0.8184486910.5310946.0013.66(-3)1.11734116834.3310869.8011.54(-3)1.08653166811.2010846.6722.56(-3)0.4866246771.6910807.1653.45(-3)1.35234166764.0310799.4976.12(-3)0.37511746700.4510735.9169.81(-3)1.22459226630.9410666.4137.46(-3)1.40835176590.3310625.8053.72(-3)0.5125946564.4710599.9387.16(-3)1.09254156544.1310579.6033.40(-3)0.7894676488.4010523.8692.45(-3)1.10434106343.9810379.4525.38(-3)0.6133436268.1310303.5988.10(-3)0.338431177|MA−X | τA∼bRA∼b7.2X 1 Σ+ , a3 Σ+ → (4)1 Σ+ → X 1 Σ+ (v = 0, J = 0) оптический циклДетальный анализ энергетических и радиационных свойств возбужденных электронных (4)1 Σ+ состояний молекул RbCs и KCs, показал возможность использования ихровибронных уровней в качестве промежуточных состояний в двухступенчатом оптическом цикле X 1 Σ+ , a3 Σ+ (v 00 , J 00 = 0) → (4)1 Σ+ (v 0 , J 0 = 1) → X(v 00 = 0, J 00 = 0) дляперевода трансляционно - вращательно ультрахолодных молекулярных пар в устойчивое (низшее по энергии) молекулярное состояние.
Особенность использования (4)1 Σ+состояний обусловлена двумя причинами:• во-первых, из-за специфической формы потенциальной кривой (4)1 Σ+ состояний(см. Рис. 6.9, 6.16), для ряда ровибронных уровней возможны интенсивные переходы как на основной vX = 0, так и высоковозбужденные колебательные уровниX 1 Σ+ состояния, лежащие вблизи диссоциационного предела. То есть, в отличииот рассмотренных a3 Σ+ → A1 Σ+ ∼ b3 Π → X(v = 0, J = 0) циклов с участиемспин - орбитальных комплексов, в данном случае процессы как стимулированнойнакачки (PUMP), так и испускания (DUMP) реализуются через спин - разрешенные синглетные переходы, в которых могут принимать участие ультрахолодныемолекулярные пары, образующие на слабосвязанных колебательных v 00 уровняхосновного X 1 Σ+ - состояния;• во-вторых, регулярное спин-орбитальное взаимодействие (4)1 Σ+ состояний с близлежащими (1 − 5)3 Π состояниями приводит к появлению запрещенных по спину(4)1 Σ+ → a3 Σ+ переходов (см.
Рис. 6.14, 6.15, 6.20), поэтому в данных циклахможет использоваться и триплетный канал a3 Σ+ → (4)1 Σ+ → X(v = 0, J = 0).Величины вероятностей ровибронных переходов P(4)1 Σ+ ↔X,a , необходимые для оценкиполной вероятности цикла (7.1), были рассчитаны как для спин-разрешенных (4)1 Σ+ (v 0 , J 0 =00, JX00 = 0), так и для спин-запрещенных (4)1 Σ+ (v 0 , J 0 = 1) ↔ a3 Σ+ (va00 , Na00 =1) ↔ X 1 Σ+ (vX0) переходов в соответствии с выражениями:0 0v J ↔vPi↔f00 J 00∼ νif |Mif |20 0νif = Eiv J − Efv0 0Mifv J ↔v00 J 00000 J 0000= hviJ |dif |vfJ i.Необходимые ровибронные энергии E vJ и колебательные волновые функции |v J i былиполучены при численном решении одномерного уравнения Шредингера с высокоточными эмпирическими адиабатическими потенциалами для обоих основных X; a и длявозбужденных (4)1 Σ+ состояний [218, 227].
Расчет МЭ дипольных моментов разрешенных E − X и запрещенных E − a электронных переходов был детально рассмотрен вразделе 6.2.178Систематические расчеты были выполнены для всех связанных уровней нижнихX Σ+ и a3 Σ+ состояний:100• vX∈ [0, 104] и va00 ∈ [0, 32] для молекулыизотопологов 85,87 RbCs;3900KCs; vX∈ [0, 136] и va00 ∈ [0, 44] для• интервал рассматриваемых колебательных уровней для промежуточных (4)1 Σ+состояний ограничивался экспериментально наблюдаемой областью: vE0 ∈ [0, 75]для молекулы 39 KCs [219] и vE0 ∈ [0, 90] для изотопологов 85,87 RbCs [227].00Полные вероятности P tot для рассматриваемых оптических переходов X(vX) → E(vE0 ) →X(0, 0) и a(va00 ) → E(vE0 ) → X(0, 0), рассчитанные согласно Ур.7.1, представлены на00Рис. 7.1, 7.2, 7.3, 7.4 в зависимости от величин квантовых чисел начальных vX, va00 ипромежуточных vE0 состояний в наиболее важных диапазонах их изменений.
Самыми0000интенсивными оказались переходы с vX= 90, va00 = 7 для 39 KCs, переходы с vX= 102,0085133000087133va = 11 для Rb Cs и с vX = 103, va = 12 для Rb Cs изотополога. Тем не менее,существует реальная возможность конверсии с колебательных уровней начальных со0000≥ 134,≥ 100,va00 ≥ 30 для 39 KCs и vXстояний, лежащих вблизи энергии диссоциации: vX85,8700RbCs. В случае синглетных циклов это возможно через промежуточva ≥ 38 для0ные уровни vE = 43, 44, 45 для 39 KCs, vE0 = 58, 59, 61 для 85 RbCs и vE0 = 59, 61 для87RbCs; в случае триплетных циклов - наиболее предпочтительные промежуточныеуровни vE0 ∈ [26, 42] для 39 KCs и vE0 ∈ [30, 54] для 85 RbCs и 87 RbCs.Вероятность синглетного (спин-разрешенного) канала конверсии почти в 20 раз превышает вероятность спин- запрещенного цикла для обеих молекул, что однозначноопределяется величинами соответствующих функций дипольных моментов электронных переходов.
Интересно отметить, что при очень близких значениях функций дипольных моментов соответствующих синглетных E − X переходов для KCs и RbCs(см. Рис. 6.12 и 6.17), полные вероятности Pstot для RbCs почти на порядок меньшерассчитанных величин для KCs. Это различие связано прежде всего с резким уменьшением величин факторов Франка-Кондона при увеличении значений квантовых чиселmaxисходных колебательных уровней: для 85 RbCs- vX= 136, vamax = 44 по сравнению сmaxvX= 104, vamax = 33 для 39 KCs.Результаты численного моделирования, включающие длины волн и вероятностировибронных E − X и E − a переходов для всего рассмотренного интервала колебательных квантовых чисел, а также поточечное представление рассчитанных функций дипольных моментов необходимых электронных переходов и спин - орбитальноговзаимодействия, представлены в электронных архивах (EPAPS).
Для молекулы RbCshttp://link.aps.org/supplemental/10.1103/PhysRevA.87.022504 [227].Для молекулы KCs http://link.aps.org/supplemental/10.1103/PhysRevA.85.062520 [219].179Pstot (отн.ед.)0.60.40.2920.04096v''X100104v' E5060Рис. 7.1: Теоретические вероятности Pstot X 1 Σ+ (v 00 , J 00 = 0) → (4)1 Σ+ (v 0 , J 0 = 1) →00X(0, 0) циклов, начинающихся с высоких колебательных уровней vXначального син-глетного X состояния димера39KCs. Величины Ps нормированы на единицу относи-00тельно наиболее интенсивного перехода (vX= 90) → (vE0 = 42), который не приведен нарисунке для лучшей визуализации области высоких колебательных квантовых чисел00vX.180Pttot (отн.ед.)0.030.020.010.002026'28va''403032vE60Рис.
7.2: Рассчитанные вероятности Pttot a3 Σ+ (v 00 , J 00 = 0) → (4)1 Σ+ (v 0 , J 0 = 1) → X(0, 0)циклов, соответствующих высоким колебательным числам начального триплетного aсостояния димера 39 KCs. Величины Pt нормированы на единицу относительно наиболее00интенсивного электронно-колебательного X − E перехода (vX= 90) → (vE0 = 42), также как в синглетном цикле (Рис. 7.1.)181(a)1.0x10-26.0x10-34.0x1 -30Pstot (отн.ед.)8.0x10-32.0x -31061 2vX05 6 .0812'0131358213'v60461362(b)1.0x10-26.0x10-34.0x1 -30Pstot (отн.ед.)8.0x10-32.0x -310812vX13'05 6 .001358241313606'v62Рис. 7.3: Рассчитанные вероятности Pstot X 1 Σ+ (v 00 , J 00 = 0) → (4)1 Σ+ (v 0 , J 0 = 1) →00X(0, 0) циклов, начинающихся с высоких колебательных уровней vXначального син-глетного X состояния для85RbCs (a) и87RbCs (b).
Величины Pstot нормированы на00наиболее интенсивный переход (vX= 102) → (v 0 = 44) для00(vX= 101) → (v 0 = 42) для87RbCs изотополога18285RbCs изотополога и(a)Pttot (отн.ед.)5.0x10-34.0x10-33.0x10-32.0x1 -301.0x -3103 6va0.038'4042445550453540'v(b)Pttot (отн.ед.)5.0x10-34.0x10-33.0x10-32.0x1 -301.0x -3103 6va0.038'4042445550453540'vРис. 7.4: Рассчитанные вероятности Pttot a3 Σ+ (v 00 , J 00 = 0) → (4)1 Σ+ (v 0 , J 0 = 1) → X(0, 0)циклов, соответствующих высоким колебательным уровням начального триплетного aсостояния для85RbCs (a) и87RbCs (b). Использовалась та же схема нормировки, чтои для синглетного цикла (см. Рис. 7.3.)1837.2.1Времена жизни и коэффициенты ветвления ровибронных уровней(4)1 Σ+ состоянийЭффективность предложенного оптического цикла определяется не только величинамиtotсоответствующих переходов, но и радиационными характериполных вероятностей Ps/tстиками возбужденного (промежуточного) (4)1 Σ+ состояния, такими как радиационныевремена жизни ровибронных уровней и коэффициенты ветвления спин-разрешенных испин-запрещенных переходов.0 0Радиационные времена жизни ровибронных уровней τ v J были оценены с использованием приближенных правил суммирования согласно Ур.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
