Спектроскопические модели для лазерного синтеза и контроля ультрахолодных ансамблей димеров щелочных металлов (1097879), страница 24
Текст из файла (страница 24)
Интенсивности спин- разрешенных (a)0 0vJvJI(4)1 Σ+ →X 1 Σ+ и спин-запрещенных (b) I(4)1 Σ+ →a3 Σ+ переходов нормированы на наиболее00сильную полосу v 0 = 14 → vX= 65 синглетного (4)1 Σ+ → X 1 Σ+ перехода1707Моделирование 2-х ступенчатых цикловлазерной конверсииДля поиска наиболее эффективных путей оптической конверсии слабо связанных атомных пар, образующихся при фотоассоциации или магнитоассоциации холодных атомов,в устойчивые (т.е. низшие по энергии) ровибронные синглетные молекулярные состояния необходим расчет полных вероятностей P tot двухступенчатого оптического цикла,включающего вероятности лазерного поглощения из высоковозбужденных ровибронных уровней основного синглетного X 1 Σ+ и/или триплетного a3 Σ+ состояния на промежуточный ровибронный уровень f (v 0 , J 0 = 1) электронно-возбужденного состояния споследующим спонтанным или стимулированным испусканием на основной ровибронный v 00 = 0, J 00 = 0 уровень X 1 Σ+ состояния:00000000v ,J =0→v ,J =1,J =1→vP tot ∼ [PX,a→f][Pfv→X00 =J 00 =0],(7.1)где PX,a→f и Pf →X - вероятности индивидуальных ровибронных переходов, пропорциональные произведениям соответствующих частот переходов и квадратов матричныхэлементов дипольных моментов переходов.
Рассмотренные выше прецизионные спектроскопические модели, предложенные для описания как энергетических, так и радиационных свойств электронно - возбужденных состояний исследуемых димеров щелочных металлов позволяют получить требуемые оценки вероятностей ровибронных переходов на экспериментальном уровне точности, что является необходимым условием дляреальной оптимизации обсуждаемых схем оптической конверсии.7.1a3 Σ+ → A1 Σ+ ∼ b3 Π → X 1 Σ+ (v = 0, J = 0) оптический циклИспользование в качестве промежуточных состояний ровибронных уровней синглеттриплетных A1 Σ+ ∼ b3 Π комплексов эксплуатирует, прежде всего, их сильно смешанный, в силу заметного спин-орбитального взаимодействия, синглет-триплетный характер, определяющий возможность оптических переходов с участием как синглетныхX 1 Σ+ , так и триплетных a3 Σ+ электронных состояний.
Тогда, при правильном выборе ровибронных уровней A ∼ b комплекса, индуцированные лазерным излучениемпроцессы накачки и испускания (PUMP-DUMP) X, a → A ∼ b → X могут привести к эффективному (почти 100%) образованию устойчивых ультрахолодных молекул00(vX= 0, JX00 = 0) из трансляционно - вращательно холодных атомных пар, которые находятся на слабосвязанных колебательных уровнях триплетного a3 Σ+ (N 00 = 0) состояния,локализованных вблизи диссоциационного предела основного электронного состояния[5].
Необходимая высокая концентрация этих атомных пар может быть достигнута впроцессе ассоциации холодных атомов при стабилизации Фешбаховскими резонансами,вызванными внешним магнитным полем [28, 29, 30, 35, 36].171Для моделирования 2-х ступенчатого оптического цикла a3 Σ+ → A1 Σ+ ∼ b3 Π →X 1 Σ+ были рассчитаны волновые числа:P UMPνa→A∼b= EjCC (J 0 = 1) − Ea (Na = 0)DU M P= EjCC (J 0 = 1) − EX (vX = 0; JX = 0)νA∼b→Xи матричные элементы дипольных моментов для спин - разрешенных электронно колебательных переходов:P UMPMA∼b−a= |hφbΩ |dba |va i|DU M PMA∼b−X= |hφA |dAX |vX i|.Величины ν P U M P и M U M P были определены для последнего связанного и первого квазисвязанного (виртуального) колебательного уровня (с энергией, равной энергии диссоциации) a3 Σ+ состояния.
Эти начальные уровни, лежащие в непосредственной близости кдиссоциационному пределу, наиболее близко соответствуют условиям фотоассоциативного и магнитоассоциативного эксперимента по образованию ультрахолодных молекулярных пар. Влияние синглет-триплетного X 1 Σ+ ∼ a3 Σ+ смешения на колебательныеволновые функции этих уровней, вызванное сверхтонким Ферми-контактным взаимодействием [29], не учитывалось при оценки вероятностей переходов. Для уменьшенияэкстраполяционных ошибок моделирования интервал рассмотренных промежуточныхуровней A1 Σ+ ∼ b3 Π комплексов был ограничен экспериментально наблюдаемым диапазоном. Ровибронные энергии и волновые функции изолированных (адиабатических)a3 Σ+ и X 1 Σ+ состояний были получены при решении одномерного (одноканального)радиального уравнения Шредингера с высокоточными эмпирическими потенциалами,известными для всех рассматриваемых молекул: NaRb [144], NaCs [58] и KCs [61].Относительная точность рассчитанных матричных элементов M P U M P и M DU M P составила ∼5-10% и лимитировалась, прежде всего, точностью полученных ab initio функций дипольных моментов соответствующих электронных переходов dba и dAX .
Точностьопределения волновых чисел эмиссионного перехода (DUMP) сопоставима с точностьювоспроизведения энергий ровибронных термов A ∼ b комплексов, то есть составляет ∼0.01 см−1 . Точность предсказания волновых чисел накачки (PUMP) оценивается приблизительно в 0.1 см−1 , что соответствует ошибке в определении энергии диссоциацииосновного синглетного X 1 Σ+ и триплетного a3 Σ+ состояний.Для оценки степени эффективности (скорости) оптической конверсии также былирассчитаны радиационные времена жизни промежуточных уровней A ∼ b комплексаτA∼b1τA∼b=8π 2 33 2hφA |∆UAXd2AX |φA i + hφb |∆Ubadba |φb i3h̄cи коэффициенты ветвления процессов спонтанного испускания RA∼b 28π 32RA∼b = τA∼b ×νM3h̄c A∼b−X A∼b−X172(7.2)(7.3)на низший по энергии (vX = 0, JX = 0) ровибронный уровень основного синглетногоX 1 Σ+ состояния. Обе эти величины характеризуют скорость и селективность процессаспонтанного испускания, приводящего к заселению основного ровибронного уровня.В Таблицах 7.1, 7.2, 7.3 и 7.4 приведены результаты расчета, соответствующиемаксимально интенсивным PUMP-DUMP переходам.
Полученные оценки показывают,что для практической реализации лазерной конверсии наиболее критичными параметрами оказываются низкие вероятности процессов поглощения (PUMP) из триплетного состояния a3 Σ+ → A1 Σ+ ∼ b3 Π. Это связано как с малой величиной электронныхматричных элементов дипольного момента триплет-триплетного b3 Π → a3 Σ+ перехода dba (R) в рассматриваемой области межъядерных расстояний R (см. Рис.6.12), таки с малыми величинами соответствующих факторов Франка-Кондона |hφbΩ |va i|2 дляслабосвязанных уровней a -состояния.Тем не менее, относительно высокая эффективность процессов спонтанного и вынужденного испускания, предсказанная для ряда ровибронных уровней A ∼ b комплексов, позволяет найти экспериментально реализуемые схемы двухступенчатой конверсии.
Так, например, для реализации STIRAP схемы необходимо достаточно мощноелазерное излучение порядка 100 мВт. Для процесса вынужденного испускания (эмиссии) в районе 770 нм может быть использован непрерывно перестраиваемый диодныйили титан-сапфировый лазер.
На данный момент для процесса накачки трудно предложить оптимальный лазер c необходимой мощностью излучения в требуемой областидлин волн. Тем не менее, коммерчески доступный диодный лазер типа LD-1260-0070-1,выпускаемый фирмой Toptica Photonics, с основной длиной волны генерации 1.31µmили 1.26µm может быть использован для этих целей.173P UMPDU M PТаблица 7.1: Волновые числа νa→A∼b, νA∼b→Xпроцессов накачки-испускания для наи-более интенсивных переходов вынужденного рамановского процесса a3 Σ+ (N 00 = 0) →P UMPA1 Σ+ ∼ b3 Π(EjCC ; J 0 = 1) → X 1 Σ+ (v 00 = 0; J 00 = 0) для Na85 Rb. Величины νa→A∼bданы относительно энергии последнего связанного уровня a3 Σ+ состояния va00 = 22:85 Rb∆N a≈ −0.003 см−1 .
MA−X и Mb−a - матричные элементы дипольных моментовA ∼ b − X и A ∼ b − a переходов. τA∼b - радиационные времена жизни промежу00точных состояний. RA∼b - доля канала спонтанного распада на основной vX= 0; JX00 = 0уровень. PA - доля синглетной ВФ A -состояния в полной неадиабатической ВФ A ∼ bкомплекса.P UMPνa→A∼bDU M PνA∼b→X2MA−X2Mb−aτA∼bRA∼bPAсм−1см−1(ат.ед.)2(ат.ед.)2нс%%8112.6313089.812.1(-1)5.4(-6)11511178304.2213281.419.8(-2)8.1(-6)673357915.2512892.447.0(-1)9.4(-7)4313538016.4312993.621.2(-1)3.4(-6)3131668473.0313450.226.0(-2)5.5(-6)381658289.5713266.761.2(-1)2.5(-6)402667740.6912717.887.4(-1)3.4(-7)4614527927.6812904.872.4(-1)9.2(-7)556498206.8513184.032.7(-2)7.7(-6)380568232.3913209.573.1(-1)5.6(-7)264978488.1813465.371.9(-2)8.0(-6)731378418.8113396.001.2(-1)1.2(-6)272937860.6112837.809.9(-1)1.2(-7)2711938354.6513331.841.6(-1)6.1(-7)262958658.4213635.602.4(-2)4.1(-6)321748108.2413085.421.3(+0)6.1(-8)315857668.1212645.313.3(-1)2.3(-7)2514977793.9912771.181.2(+0)5.4(-8)261394174P UMPDU M PТаблица 7.2: Волновые числа νa→A∼b, νA∼b→Xпроцессов накачки-испускания для наи-более интенсивных переходов вынужденного рамановского процесса a3 Σ+ (N 00 = 0) →P UMPA1 Σ+ ∼ b3 Π(EjCC ; J 0 = 1) → X 1 Σ+ (v 00 = 0; J 00 = 0) для Na87 Rb.
Величины νa→A∼bданы относительно энергии последнего связанного уровня a3 Σ+ состояния va00 = 22:87 Rb∆N a≈ −0.004 см−1 . MA−X и Mb−a - матричные элементы дипольных моментовA ∼ b − X и A ∼ b − a переходов. τA∼b - радиационные времена жизни промежу00точных состояний. RA∼b - доля канала спонтанного распада на основной vX= 0; JX00 = 0уровень. PA - доля синглетной ВФ A -состояния в полной неадиабатической ВФ A ∼ bкомплекса.P UMPνa→A∼bDU M PνA∼b→X2MA−X2Mb−aτA∼bRA∼bPAсм−1см−1(ат.ед.)2(ат.ед.)2нс%%8108.8013086.112.7(-1)7.3(-6)8310248299.9613277.271.0(-1)1.1(-5)633387912.0412889.366.8(-1)1.4(-6)4614508012.5212989.841.2(-1)5.0(-6)3211758468.5613445.876.0(-2)8.4(-6)391638285.2913262.601.2(-1)4.0(-6)412647737.7912715.117.6(-1)4.6(-7)4414547924.0512901.372.7(-1)1.2(-6)526528202.4413179.762.6(-2)1.1(-5)365468228.7113206.023.1(-1)9.0(-7)264978104.4413081.762.1(-2)1.1(-5)344778483.2913460.612.8(-1)7.9(-7)691398414.7113392.031.2(-1)1.6(-6)272937857.7112835.039.9(-1)1.7(-7)2711938350.6713327.991.7(-1)9.6(-7)262958653.7913631.112.5(-2)5.9(-6)331727665.7312643.051.3(+0)9.2(-8)2514977791.3112768.631.2(+0)9.0(-8)261394175P UMPDU M PТаблица 7.3: Волновые числа νa→A∼b, νA∼b→Xи моменты переходов |MA−X |, |Mb−a | для00наиболее интенсивных переходов a3 Σ+ (va ; N = 0) → A1 Σ+ ∼ b3 Π(J 0 = 1) → X 1 Σ+ (vX=P UMP0; JX00 = 0) димера NaCs.
Волновые числа накачки νa→A∼bданы относительно энергиипоследнего связанного уровня a состояния: ∆Eva =24 ≈ −0.01 см−1 . τA∼b - радиационныевремена жизни и RA∼b - коэффициенты ветвления спонтанной эмиссии.P UMPνa→A∼bDU M PνA∼b→X|Mb−a ||MA−X | τA∼bсм−1см−1(ат.ед.)(ат.ед.)нс%7253.7312158.6136.40(-3)0.23610627161.2812066.1576.05(-3)0.31712247063.2011968.0764.44(-3)0.5574957350.7212255.5954.41(-3)0.2065117332.0612236.9444.18(-3)0.03510107425.9212330.7963.79(-3)0.04312706981.1411886.0143.35(-3)0.20612427455.0812359.9643.28(-3)0.1414107391.7112296.5863.02(-3)0.1365007492.8612397.7362.86(-3)0.0667807075.9511980.8312.66(-3)0.04510307521.3412426.2222.47(-3)0.0646906955.1311860.0132.11(-3)0.7264177560.7012465.5792.08(-3)0.0904206915.4511820.3262.08(-3)0.4227046817.5911722.4732.01(-3)0.32811446883.6511788.5301.88(-3)0.4337456734.0611638.9411.68(-3)1.12744186844.8811749.7591.49(-3)0.91540117622.9012527.7841.15(-3)0.0544707285.6812190.5581.15(-3)0.211441176RA∼bP UMPDU M PТаблица 7.4: Волновые числа νa→A∼b, νA∼b→X(см−1 ) и моменты переходов MA−X , M b − a(ат.ед.) для наиболее интенсивных переходов процесса a3 Σ+ (Na = 0) → A1 Σ+ ∼b3 Π(J 0 = 1) → X 1 Σ+ (vX = 0; JX = 0) димера39P UMPKCs.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
