Спектроскопические модели для лазерного синтеза и контроля ультрахолодных ансамблей димеров щелочных металлов (1097879), страница 29
Текст из файла (страница 29)
. . 1245.1 Распределение относительных интенсивностей в прогрессиях ЛИФ молекулы NaCs, начинающихся с сильно «смешанных» ровибронных уровнейA ∼ b комплекса. (а)A ∼ b(vA0 = 3; J 0 = 99) → X 1 Σ+ (vX ) (b)A ∼ b(vA0 =9; J 0 = 101) → X 1 Σ+ (vX ) . . . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . . . . . 1282065.25.35.45.55.65.75.85.96.16.26.3Распределение относительных интенсивностей в ЛИФ прогрессиях A ∼b → X 1 Σ+ (vX ) молекулы 39 KCs, начинающихся с основного колебательного уровня синглетного состояния vA = 0, имеющего преимущественносинглетный характер (PA > 50%), при различных значениях вращательного квантового числа J 0 ; φA , φb - соответствующие неадиабатические иχv=0- диабатические ВФ. .
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 129A(а) Распределение относительных интенсивностей в ЛИФ прогрессии D1 Π →A ∼ b молекулы 23 Na85 Rb. (b) Квадраты соответствующих ВФ и интегралы их перекрывания в зависимости от величины межъядерного расстояния.130Число узлов nA , nb0 двухкомпонентных неадиабатических ВФ φA и φb0A ∼ b комплекса димера KCs в зависимости от порядкового номера v ∈[0, 1, 2...N ] и параметра взаимодействия λ.
Прямая линия соответствуетпредельному случаю (5.13), когда nA = nb = v. . . . . . . . . . . . . . . . 136Нодальная структура неадиабатических волновых функций φA (R), φb0 (R),вычисленных для низколежащих колебательных уровней v = 1, 11, 18спин-орбитального A ∼ b(J 0 = 0) комплекса молекулы KCs при значениях масштабирующего множителя λ = 1 и λ = 5, соответственно. . . .
. 137Нодальная структура неадиабатических волновых функций φA (R), φb0 (R),вычисленных для высоколежащих колебательных уровней v = 100 спинорбитального A ∼ b(J 0 = 0) комплекса молекулы KCs при значенияхмасштабирующего множителя λ = 1 и λ = 5, соответственно. . . . . . . . 138Распределение относительных интенсивностей в прогрессиях A ∼ b →X 1 Σ+ (vX ) спектров ЛИФ молекулы 39 KCs, начинающихся с уровней, имеющих преимущественно триплетный характер (Pb0 > 0.5); неадиабатические ВФ φA , φb0 , имеющие nA = nb0 число узлов.
v - «условное» колебательное квантовое число, соответствующее n + 1 собственному значениюпри решении системы (5.3). . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 139Схема B 1 Π ∼ b3 Π ∼ c3 Σ+ → X 1 Σ+ переходов для молекулы KCs . . . . . 140Нодальная структура неадиабатических ВФ B 1 Π ∼ b3 Π ∼ c3 Σ+ комплекса молекулы 39 KCs . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 141Схема потенциальных кривых для низколежащих электронных состояний молекулы NaRb [165] и возможные каналы радиационного распадаC(3)1 Σ+ состояния. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 146Рассчитанные ab initio функции дипольных моментов электронных C 1 Σ+ −X 1 Σ+ и C 1 Σ+ − A1 Σ+ переходов для молекулы NaRb. Закрашенные символы - MRCI; открытые символы - MPPT [148]. . .
. . . . . . . . . . . . . 147Экспериментальные и теоретические радиационные времена жизни C 1 Σ+состояния молекулы NaRb. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1482076.4Схема потенциальных кривых для низколежащих синглетных состояниймолекулы NaCs [163]. Для упрощения картины соответствующие триплетные состояния не показаны (за исключением низших a3 Σ+ , b3 Π, c3 Σ+и (1)3 ∆ состояний). Вставка представляет в увеличенном масштабе область локально возмущенного (2)D1 Π состояния.
. . . . . . . . . . . . . . 1496.5 Рассчитанные ab initio функции дипольных моментов (1-3)1 Π-X1 Σ+ иD1 Π-A1 Σ+ электронных переходов димера NaCs: MPPT (закрашенныесимволы) и MRCI (прерывистая линия) [204] . . . . . . . . . . . . . . . . 1506.6 Радиационные времена жизни NaCs (1-3)1 Π(J 0 = 1) состояний, рассчитанные по Ур. 2.45 с MPPT (закрашенные символы) и MRCI (пустыесимволы) функциями дипольных моментов переходов и соответствующими разностными потенциалами. . . .
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1516.7 Экспериментальные значения времен жизни молекулы NaCs, находящейся в (3)1 Π и D(2)1 Π состояниях. Теоретические радиационные временажизни рассчитаны по Ур. 2.45 с ab initio MPPT (сплошная линия) и MRCI(прерывистая линия) функциями дипольных моментов переходов и соответствующими разностными потенциалами. . . . . . . . . . . .
. . . . . . 1526.8 Теоретические радиационные времена жизни ровибронных уровней A ∼ bкомплекса молекулы NaCs в зависимости от энергии колебательных термов E cc , рассчитанные при низких (J = 2) и высоких (J = 150) значенияхвращательного квантового числа. . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . . . 1536.9 Схема ab initio кривых потенциальной энергии молекулы KCs [163]. Стрелки показывают возможные переходы X → E, a → E в широком диапазоне колебательных уровней основного состояния: стимулированные лазером процессы поглощения (накачки) X 1 Σ+ , a3 Σ+ → (4)1 Σ+ и испускания(эмиссии) (4)1 Σ+ → X 1 Σ+ (v = 0, J = 0). . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . 1596.10 Пример синглет -синглетной E 1 Σ+ → X 1 Σ+ и синглет- триплетной E 1 Σ+ →a3 Σ+ (см. вставку) ЛИФ прогрессий молекулы 39 K133 Cs, начинающихся с0 0ровибронного уровня vE0 = 25, JE0 = 82, EEv J = 17620.437 см−1 . . . . . . . 1606.11 Схема доминирующих каналов радиационного распада возбужденного Eсостояния молекулы KCs. (a) спин-разрешенные E → X; A; B; C и (b)спин-запрещенные E → a; b; c эмиссионные переходы . . . . . .
. . . . . . 1616.12 Функции спин разрешенных дипольных моментов молекулы KCs, рассчи1 +1 +1танные ab initio для: (a) ds−sEf синглет- синглетных E(4) Σ −X; A; C Σ ; B Π;33 +(b) dt−tпереходов. Линии - реia триплет-триплетных (1 − 5) Π − a Σзультаты настоящей работы, открытые символы - литературные данные(частное сообщение О.Дюлье) .
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1622086.13 (a) Функции спин-орбитального взаимодействия между (4)1 Σ+ и (1−5)3 Πсостояниями молекулы KCs и Aso - функция спин- орбитального расщепления (3)3 Π состояния. (b) Рассчитанные дипольные моменты ds−tEf запре1 +3 + 3щенных по спину синглет- триплетных E Σ − (a; c) Σ ; b Π переходов,индуцированных регулярным спин- орбитальным взаимодействием . . . 1636.14 Теоретические и экспериментальные распределения относительных интенсивностей в полных прогрессиях спектров ЛИФ молекулы 39 KCs, со00ответствующих спин-разрешенному E 1 Σ+ (v 0 = 45, J 0 = 21) → X 1 Σ+ (vX)1 + 003 + 00(a), и спин-запрещенному E Σ (v = 22, J = 70) → a Σ (va ) переходам(b).
Линии в каждой прогрессии нормированы отдельно на соответствующий переход с максимальной интенсивностью. . . . . . . . . . . . . . . . 1646.15 Экспериментальное (см.спектр на Рис. 6.10) и рассчитанное распределение интенсивностей в спин-разрешенных E 1 Σ+ → X 1 Σ+ (a) и спинзапрещенных E 1 Σ+ → a3 Σ+ (b) переходах, начинающихся с одного итого же верхнего уровня vE0 = 25, JE0 = 82 молекулы 39 KCs. . . . . . . . . 1656.16 Схема электронных состояний молекулы RbCs по данным работы [167].Стрелки обозначают основные каналы распада (4)1 Σ+ состояния и стимулированные лазером процессы поглощения (pump) X 1 Σ+ , a3 Σ+ → (4)1 Σ+и эмиссии (dump) (4)1 Σ+ → X 1 Σ+ (v = 0, J = 0).
. . . . . . . . . . . . . . 1666.17 Неэмпирические функции дипольных моментов переходов в основные X(1)1 Σ+ ,a(1)3 Σ+ состояния (a) и в возбужденные синглетные A(2)1 Σ+ , C(3)1 Σ+ ,B(1)1 Π состояния (b), соответствующие основным радиационным каналам распада (4)1 Σ+ состояния молекулы RbCs . . . . . . .
. . . . . . . . . 1676.18 Ab initio функции дипольных моментов триплет-триплетных (1 − 5)3 Π −a(1)3 Σ+ переходов (a), матричные элементы спин-орбитального взаимодействия между (4)1 Σ+ и (1−5)3 Π электронными состояниями (b)молекулыRbCs . . . . . . . . . . . . . . .
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1686.19 «Интерференционная» структура спектра ЛИФ, рассчитанная по Ур.(6.13)00для полной прогрессии (4)1 Σ+ (v 0 = 59, J 0 = 40) → X 1 Σ+ (vX∈ [0, 130])85133изотополога Rb Cs. Экспериментальные данные ограничены набором00высоких колебательных квантовых чисел vXиз-за использования обрезающего рассеянный лазерный свет интерференционного фильтра. Величиv0 J 0000ны I(4)1 Σ+ →X 1 Σ+ нормированы на наиболее интенсивный v = 59 → vX =110 переход .
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 1696.20 Измеренное и рассчитанное распределение относительных интенсивностей ЛИФ прогрессий, начинающихся с общего верхнего ровибронногоуровня v 0 = 14, J 0 = 93 (4)1 Σ+ состояния изотополога 85 Rb133 Cs. Интенv0 J 0сивности спин- разрешенных (a) I(4)1 Σ+ →X 1 Σ+ и спин-запрещенных (b)00vJ0I(4)=1 Σ+ →a3 Σ+ переходов нормированы на наиболее сильную полосу v001 +1 +14 → vX = 65 синглетного (4) Σ → X Σ перехода .
. . . . . . . . . . . 1702097.17.27.37.47.57.6Теоретические вероятности Pstot X 1 Σ+ (v 00 , J 00 = 0) → (4)1 Σ+ (v 0 , J 0 = 1) →00X(0, 0) циклов, начинающихся с высоких колебательных уровней vXна39чального синглетного X состояния димера KCs. Величины Ps норми00рованы на единицу относительно наиболее интенсивного перехода (vX=090) → (vE = 42), который не приведен на рисунке для лучшей визуализа00ции области высоких колебательных квантовых чисел vX. .
. . . . . . . . 180Рассчитанные вероятности Pttot a3 Σ+ (v 00 , J 00 = 0) → (4)1 Σ+ (v 0 , J 0 = 1) →X(0, 0) циклов, соответствующих высоким колебательным числам начального триплетного a состояния димера 39 KCs. Величины Pt нормированына единицу относительно наиболее интенсивного электронно-колебательного00X − E перехода (vX= 90) → (vE0 = 42), так же как в синглетном цикле(Рис. 7.1.) .
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 181Рассчитанные вероятности Pstot X 1 Σ+ (v 00 , J 00 = 0) → (4)1 Σ+ (v 0 , J 0 = 1) →00наX(0, 0) циклов, начинающихся с высоких колебательных уровней vXчального синглетного X состояния для 85 RbCs (a) и 87 RbCs (b). Вели00= 102) →чины Pstot нормированы на наиболее интенсивный переход (vX008500(v = 44) для RbCs изотополога и (vX = 101) → (v = 42) для 87 RbCsизотополога . . . .
. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 182Рассчитанные вероятности Pttot a3 Σ+ (v 00 , J 00 = 0) → (4)1 Σ+ (v 0 , J 0 = 1) →X(0, 0) циклов, соответствующих высоким колебательным уровням начального триплетного a состояния для 85 RbCs (a) и 87 RbCs (b). Использовалась та же схема нормировки, что и для синглетного цикла (см. Рис. 7.3.)183(a) Рассчитанные радиационные времена жизни ровибронных уровней(4)1 Σ+ состояния димера 85 RbCs. (b) Коэффициенты ветвления радиационного распада (4)1 Σ+ состояния в низколежащие X 1 Σ+ , A1 Σ+ и a3 Σ+состояния.
S(4)1 Σ+ →X,a - суммы факторов Франка-Кондона для соответствующих переходов. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 186Коэффициенты ветвления радиационного распада (4)1 Σ+ состояния димера 39 KCs: (a) континуальная составляющая (4)1 Σ+ → X 1 Σ+ (закрашенные красные символы) и (4)1 Σ+ → a3 Σ+ (открытые красные символы) переходов и соответствующие суммы факторов Франка-КондонаF CFSE−f(закрашенные и открытые черные символы).
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
