Спектроскопические модели для лазерного синтеза и контроля ультрахолодных ансамблей димеров щелочных металлов (1097879), страница 2
Текст из файла (страница 2)
За прошедшую декаду, концептуальные и технологические основы процессов фото- и магнито- ассоциациибыли детально разработаны, позволив тем самым получать метастабильные ансамблидвухатомных молекул из ультрахолодного атомарного газа.Первоначально фотоассоциативный процесс был предложен и с успехом применялсядля получения ультрахолодных ансамблей только гомодерных димеров щелочных металлов. Так, методом лазерной фотоассоциации были получены димеры атомов натрия,калия, рубидия и цезия. Затем, непрямые методы охлаждения были адаптированы дляболее общего класса гетероядерных двухатомных молекул. Устойчивые ансамбли ультрахолодных полярных молекул с высокой пространственной плотностью частиц (молекулярный Бозе-Эйнштейн конденсат) были получены для некоторых гетероядерныхдимеров щелочных металлов, таких, например, как KRb, RbCs и LiCs [11, 18, 34].Синтез ультрахолодных полярных молекул методами фотоассоциации и магнитоассоциации ограничен, на сегодняшний день, использованием гетероядерных комбинацийщелочных и щелочноземельных металлов, которые могут быть получены в требуемойконцентрации методами лазерного охлаждения и выпаривания, а затем храниться достаточно продолжительное время в магнитно-оптических ловушках (МОТ).
Следуетподчеркнуть, что подавляющее большинство атомов других элементов с трудом поддаются лазерным методам охлаждения, поэтому существует обширный класс молекул,которые могут быть охлаждены до требуемых температур исключительно прямымиметодами.Синтезируемые в результате фотоассоциации и магнитоассоциации молекулы имеют очень низкую трансляционную и вращательную температуру, сопоставимую с кинетической энергией начальных атомных пар. Однако их стабилизация происходит, какправило, в высоковозбужденных (и, следовательно, метастабильных) колебательныхсостояниях, лежащих в непосредственной близости от порога диссоциации.
Таким образом, основная проблема синтеза ультрахолодных молекул из свободных атомов состоит в преодолении пространственного «барьера» между начальными межатомнымирасстояниями сталкивающихся ультрахолодных атомов (обычно порядка несколькихмикрометров) и равновесной длиной связи конечной двухатомной молекулы (обычнопорядка нескольких ангстрем) в основном (низшим по энергии, а следовательно наиболее стабильном) электронном состоянии (см. Рис. 1.1) [27, 30].Один из наиболее перспективных методов эффективного перевода неустойчивых(коротко живущих) поступательно - вращательно холодных молекул на низший поэнергии ровибронный уровень X(v = 0; J = 0) основного электронного состояния базируется на использовании оптических циклов с участием промежуточных электронно- возбужденных ровибронных состояний, обладающих требуемыми энергетическими,6радиационными и магнитными (в случае использования магнитоассоциации) характеристиками. Для димеров щелочных металлов можно использовать оптические циклыс участием промежуточных электронно - возбужденных состояний, обладающих «смешанным» синглет - триплетным характером за счет заметного влияния внутримолекулярного спин-орбитального взаимодействия [27, 34].Как показано на Рис.
1.1, на первой стадии (стрелки вверх) простейшей двухступенчатой схемы лазерной конверсии в соответствии с классическим принципом ФранкаКондона происходит при больших и средних межъядерных расстояниях резонансноепоглощение кванта света слабосвязанными атомными парами A ←→ B, находящимисяв метастабильных состояниях и изначально приготовленными в достаточной концентрации nA←→B методами оптической или магнитной ассоциации из ультрахолодных атомов.На второй стадии рассматриваемого оптического цикла осуществляется (спонтанныйили вынужденный) эмиссионный переход уже при малых межъядерных расстоянияхнеустойчивых электронно - возбужденных молекул на наиболее долгоживущий уровень основного электронного состояния. Таким образом происходит необходимая стабилизация внутренней (электронно - колебательной) энергии ультрахолодных атомныхпар путем их оптического перевода с больших на малые (равновесные) межъядерныерасстояния, эксплуатируя в процессах поглощения (PUMP) и испускания (DUMP) ровибронные переходы с подходящими величинами факторов Франка-Кондона.Оптимизация, контроль и детектирование процесса лазерного синтеза холодных молекул из ультахолодного атомарного газа требует детальной информации о взаимодействии атомов в процессе их столкновения с предельно малой кинетической энергией,которая сопоставима с величиной расщепления энергетических уровней в сверхтонкойструктуре атомов и напряженностью приложенного магнитного поля.
Кроме того, количественное описание скорости процесса оптической конверсии через промежуточноевозбужденное состояние является нетривиальной задачей, так как требует прецизионных знаний о структуре и динамике взаимодействующих электронно - возбужденныхсостояний в максимально широкой области межъядерных расстояний.Для определения наиболее эффективных путей лазерного синтеза необходим расчет полных вероятностей P tot оптического цикла, включающего вероятности стимулированного поглощения из высоко возбужденных колебательных уровней начального i0 0состояния на промежуточные ровибронные уровни f v ,J =1 электронно-возбужденногосостояния и испускания на самый нижний по энергии v = 0; J = 0 уровень основногоX электронного состояния (см.
Рис. 1.1):P UMPMPP tot ∼ [Pi→f] × [PfDU→X ],гдеP UMP2Pi→f∼ νi→f Mi→fMPPfDU∼ νf →X Mf2→X→X7(1.2)- вероятности стимулированных (вынужденных) процессов поглощения и испускания,пропорциональные произведениям соответствующих волновых чисел ν и квадратовматричных элементов дипольных моментов ровибронных переходов M .В простейшей (с точки зрения технической реализации) одноступенчатой схеме лазерного возбуждения промежуточного уровня и последующей спонтанной эмиссией вниже лежащие ровибронные состояния скорость образования ультрахолодных молекулв основном ровибронном состоянии пропорциональна произведениюCi→X ∼ [λ3DB nA←→B ] × |E P U M P Mi→f |2 × Rf →X ,(1.3)где λDB - термическая длина волны де Бройля, заданная уравнением (1.1), nA←→B начальная концентрация слабосвязанных атомных пар, E P U M P - амплитуда электрического поля лазера накачки,Rf →X ∼ [νf3→X Mf2→X ] × τf(1.4)- коэффициент ветвления на основной X(v = 0; J = 0) ровибронный уровень, а τf радиационное время жизни промежуточного уровня f .Для подавления нежелательных спонтанных переходов на возбужденные ровибронные уровни ниже лежащих состояний часто используется второй лазерный импульс (такназываемый DUMP или анти-стоксовый лазер), который синхронизирован по временис лазером накачки для создания когерентного процесса заселения-опустошения промежуточного уровня.
Этот методика стимулированного рамановского адиабатическогоперехода (stimulated Raman adiabatic passage - STIRAP) позволяет довести эффективность оптической конверсии до 100% [8, 14, 34, 35]. Кроме того, для увеличения скорости процесса оптической конверсии атомных пар предложены и с успехом применяютсякомбинации лазерных импульсов пико или фемтосекундной длительности со специально подобранной частотной и фазовой модуляцией.
Увеличение вероятности процессовкогерентной накачки и стимулированного испускания в данном методе осуществляетсяза счет создания оптимальной формы колебательных волновых пакетов и управлениядинамикой движения в промежуточном возбужденном состоянии [15].Очевидно, что оптимизация циклов оптической конверсии, то есть поиск оптимальных величин P tot (1.2) требует прецизионного знания как энергетических, так и радиационных характеристик всех комбинирующих i, f и X электронных состояний в максимально широком интервале межъядерных расстояний. С теоретической точки зрения,решение данной задачи сводится к построению спектроскопических моделей, позволяющих сначала описать, а затем предсказать и энергетические, и радиационные свойствавзаимодействующих электронно - возбужденных состояний на уровне точности, необходимом для синтеза ультрахолодных молекул.
Построения физически корректных моделей требует привлечения прецизионных экспериментальных данных и результатоввысокоточных расчетов ab initio, а также детального рассмотрения внутримолекулярных взаимодействий.8Для димеров щелочных металлов необходимая экспериментальная информация обэнергетических свойствах электронно - возбужденных молекулярных состояний можетбыть получена из анализа спектров поглощения и/или лазерно-индуцированной флуоресценции (ЛИФ), соответствующих резонансным ровибронным переходам меду связанными молекулярными уровнями, с использованием фурье - спектроскопии высокогоразрешения.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
