1626435915-d40150bde55ea32443623c7509f13228 (844349), страница 66
Текст из файла (страница 66)
12.1, диаграммное ониса- ния Второго падающего фонне трех вкладов в двухфотон- тона. Диаграмма а описываное поглощение в нервом и ет часть матричного элемснвтором порядках твори~ воз- та поглощения, соответстмущеиий, зависящих от вре- мени. вующую оператору ге мы диаграмма первого порядка а дает С пОМОщЬЮ раССуждЕнвй, скорость перехода, пренебрежимо малую по сравнению со скоростями СХОДНЫХ С ПРИВЕДЕННЫМИ ПО- певехода, оппеделаеммми диагавм- ' еле формулы (! !.8(1), можмами второго порядка б и в. но показать, что оператор мень дает пренебрежимо малый вклад в скорость перехода, и потому он в дальнейшем учитываться не будет.
Оставшаяся часть гамильтониана имеет вид гидр — — е)д !Е, (г) + Е, (г)1, (12.1) НЕЛИНЕИНАЯ ОПТИКА 43! где Е1(г) и Е,(г) — операторы поперечных электрических полей двух световых пучков в точке г. Двухфотонное поглощение представляет собой эффект второго порядка по гэвп, поэтому в его матричном элементе имеются два вклада, определяемые двумя возможными порядками расположения операторов уничтожения фо« тонов: ага~ н байи Эти вклады описываются диаграмма.
ми фиг. 12.1, б и в. Скорость перехода в случае двухфотонного поглощения определяется непосредственно с помощью членов второго порядка выражения (!1.57). При этом матричный элемент очень похож на выражение (11.60) для процесса рассеяния света, однако будет показанг), что когерентные свойства падающего света могут сильно влиять на скорость двухфотонного поглощения. Поэтому желательно вычислить скорость перехода для света с произвольными статистическими свойствами, и недостаточно использования в расчете только средних чисел фотонов двух пучков.
Соответственно пусть )гг) и 1)7г) представляют собой состояния поля излучения до и после двухфотонного поглощения. Выражение для скорости перехода, получаемое из (11.57), имеет вид 1 2пг' х-~ х-~ т-, 7(ЛН(!Р Е,+, (г) ! Яь Г) (гго г' !)Э Е~~ (г) ! гг, 1) + — д 2- 2.2.~ гг — м лг яг ! (Й) 110 Е1~ (г)) Рп 1)()(о! )0 Егг (г))Р, 1) Х б (гэ, + гэ, — гэг), (12.2) где Е' — часть оператора электрического поля, описывающая уничтожение фотонов и определенная в (9.9), )Рг) и )1) — промежуточные состояния излучения и атома, два члена в матричном элементе описывают вклады диаграмм, изображенных на фиг.
12.1,6 и в. В формуле (12.2) суммирование производится по конечным состоЯниЯм полЯ излУчениЯ )ггг), так как данное выражение определяет скорость двухфотонных переходов независимо от конечного состояния поля. Сумми. 432 ГЛАВА 12 рование можно проводить по всем возможным состояниям поля излучения, поскольку физическое требование, чтобы в состоянии ~Е ) было на два фотона меньше, чем в начальном состоянии 1й), автоматически удовлетворяется благодаря использованию в (12.2) тех частей операторов поля Е', которые описывают уничтожение фотонов.
Полную скорость двухфотонного перехода для атома можно было бы получить с помощью дальнейшего суммирования в (12.2) по атомным состояниям ~1)), однако здесь рассматривается вклад данного конечного атомного состоянии. Выражение для скорости перехода можно упростить путем факторизации излучательной и атомной частей. Рассмотрим излучательную часть. Использование усло- Е ~ Е;)ж1=1 (12.3) а~ исключает суммирование по промежуточным состояниям поля излучения.
Тогда квадрат матричного элемента из первого члена в (12.2) принимает вид Х (Е1Е~ (г) Ез (г) ) Е1)(ЕГЕ~ (г) Е~~(г)1Щ= аг =(Я ~Е1 (г)Ез (г) Е+(г)Е~ (г) ~ Е). (12.4) Здесь снова было использовано условие полноты. Второй член в выражении (12.2) содержит аналогичный множитель; который может быть записан в форме (!2.4), по+ скольку операторы Е~ и Е~ коммутируют.
В более общем случае начальное состояние поля излучения может быть статистической смесью сосзояний, а не чистым состоянием 1Я). Тогда скорости переходов для чистых состояний, образующих смесь, следует просуммировать, причем каждая скорость берется с весом, определяемым соответствующей вероятностью. Это обобщение аналогично сделанному в (9.23) для случая скорости однофотонного перехода, и результат удобно записать через оператор плотности. В результате скорость перехода (12.2) принимает вид 1!т (2паАФ ) ~ "Г(ггА1 б М + ГА2 Гаг) Х ХЬр1рЕ~ (г)ЕА (г)Е~+(г)Е~+(г)1, (125) НЕЛИНЕИИАЯ ОПТИКА 433 где Г'е, 1Зяе, Рп е,.0ие, ° !ЗП ~ а Здесь в, и ег — единичные векторы поляризации двух световых пучков.
Учет излучательного времени жизни состояния !)) приводит к тому, что дельта-функция, входящая в выражение (12.5), уширяется и превращается в лоренцеву функцию б(ы~ + ыз — га1) -+ ' а 2 . (12.7) т /и ("! м~ "г) + 71 Здесь уг определяется формулой (8.146), в которой соответственно изменены обозначения. В выражение (!2.6) можно также ввести параметры ширин линии для промежуточных состояний, однако это уточнение не столь важно для настоящего анализа, который относится к тому случаю, когда частоты падающего света ы1 и вз не близки к какой-либо частоте атомного возбуждения ыь Правила отбора для атомных состояний !)), которые можно возбудить с помощью двухфотонного поглощения, точно такие же, как и правила отбора для конечных атомных состояний в неупругом рассеянии света, рассмотренные в тексте после уравнения (!1.85).
Следовательно, разрешенные состояния (1) должны иметь такую же четность, что и основное состояние. Это условие противоположно правилу отбора для однофотонного поглощения в электрическом дипольном приближении, где конечное атомное состояние должно иметь четность, противоположную четности основного состояния. Далее ясно, что величина матричного элемента, приведенная в (12.6), зависит от направлений векторов поляризации е, и еь Даже если состояние !)) удовлетворяет правилам отбора для двухфотонного поглощения, матричный элемент может обращаться в нуль для некоторых относительных ориентаций векторов е1 и ем Скорость двухфотонного перехода, полученная в (12.5), может быть использована для нахождения характеристик распространения двух световых пучков 434 ГЛАВА 12 через газ, состоящий из одинаковых атомов.
Допустим, что два пучка распространяются параллельно оси а и в точке г их средние интенсивности равны 71 и ум Согласно (2.32), пространственная скорость изменения интенсивности пучка равна временнбй скорости изменения его плотности энергии, следовательно, д/1/дг = — Уй а,/1 'т, (12.8) дХ,/дг = — Жйга,/)'т.
(12.9) Здесь л/ — число одинаковых атомов в объеме )г. В этих выражениях т описывается формулой (12,5), в которой необходимо провести усреднение по случайным ориентациям атомов и молекул. В уравнениях (12.8) и (12.9) предполагается, что нет никакого линейного поглощения света; затухание обусловлено лишь двухфотонным поглощением. Решить уравнения (12.8) и (12.9) в общем случае довольно трудно, так как величина 1/т сложно зависит от электрических полей двух пучков. Однако их решение упрощается, если предположить, что два световых пучка являются статистически независимыми, поэтому след в (12.5) может быть факторизован в виде произведения средних по отдельным пучкам. В этом случае, используя (9.24) и исключая пространственные координаты, получаем Вр(рЕ~ Ез Ез+Е~+) =(в~а2/4а~с'ЬЬ)/А (12.10) Пучки, используемые в эксперименте по двухфотонному поглощению, обычно получаются от двух разных световых источников, поэтому в момент падения на поглощающий газ они являются статистически независимыми.
Однако ниже будет показано, что нелинейный процесс, вообще говоря, нарушает статистическую независимость световых пучков, поэтому соотношение (12.10) не выполняется строго в процессе поглощения. Тем не менее это соотношение является хорошим приближением для слабого поглощения, и здесь мы им воспользуемся. Волновые векторы й~ и йз связаны с частотами гэ1 и газ так же, как в уравнении (2.4). Мнимой частью этого уравнения можно пренебречь, если линейное поглощение 435 НЕЛИНЕЙНАЯ ОПТИКА на частотах ег и ы2 отсутствует и скорость двухфотонного поглощения мала. В общем случае показатели преломления гн и т!2 на этих двух частотах отличны от единицы, и мы имеем й,с = 21,а, (12.11) 222с = Чгегз.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
