1626435915-d40150bde55ea32443623c7509f13228 (844349), страница 68
Текст из файла (страница 68)
постепенно сглаживаются, в то время как минимумы лишь слегка изменяются за счет двухфотонного поглощения, пренебрежимо малого при небольшой интенсив- ГЛАВА 12 442 ности. Это поведение противоположно поведению интенсивности при однофотонном поглощении, когда относительное уменьшение мгновенной интенсивности не зависит от ее величин. Таким образом, двухфотониое поглощение сглаживает флуктуации интенсивности и изменяет статистические свойства непоглощенной части светового пучка. В частности, степень когерентности второго порядка д<П изменяется за счет значительного двухфотонного поглощения, поэтому анализ, который приводит к (12.25), становится несправедливым. В более общем случае двухфотонного поглощения двух различных пучков поглощение нарушает статистическую независимость пучков, поэтому результаты (12.16) и (12.17) необходимо модифицировать, если величина Кзг порядка илн больше единицы.
Теория этих эффектов довольно сложна и здесь не рассматривается [7, 8). Нелинейная восприимчивость Исследовав довольно подробно частный нелинейный процесс, мы теперь покажем, как двухфотонное поглощение связано с общей теорией нелинейной оптики, Линейная зависящая от частоты восприимчивость среды )А(о) полностью характеризует линейное распространение электромагнитных волн в среде. Аналогичным образом распространение электромагнитных волн через среду, в которой происходят нелинейные процессы, полностью описывается на основе нелинейной восприимчивости среды. Нелинейную восприимчивость можно вычислить, сохраняя члены более высокого порядка по электрическому полю излучения, которые не учитывались при определении линейной восприимчивости. Приведенные в (4.87) и (4.85) выражения для С|(1) и Сз(() являются лишь первыми членами разложения по степеням взаимодействия излучения с атомом.
Разложение С1(1) содержит все четные степени электрического поля (или эквивалентно У ~ з), тогда как разложение С,(1) содержит все нечетные степени. Следовательно, поляризация, полученная из (4.69) и (5.76), содержит члены, пропорциональ- НЕЛИНЕЙНАЯ ОПТИКА 443 ные всем нечетным степеням электрического поля, а потому обобщение связи между поляризацией и полем (4.5) приводит к йыражению Р= аз(ХщЕ+Х">Ез+ХСВЕз+ ...). (!2.29) Здесь Хп> совпадает с линейной восприимчивостью т(в), вычисленной в гл. 4, а величины Х<'~, 1бм и т. д.
являются компонентами нелинейной восприимчивости. Общий вид различных компонент нелинейной воспринмчивостй определяется довольно сложными выражениями, которые можно найти в учебниках по нелинейной оптике 11, 2, 9]. Мы ограничим наш анализ рассмотрением только первого нелинейного члена, т. е. Хм>. Вид этого члена будет получен позже в двух специальных случаях путем сравнения с результатами вычислений нелинейных процессов методом теории возмущений, зависящих от времени.
Разложение (12.29) справедливо для атомов и молекул, инвариантных относительно инверсии. Операция инверсии изменяет знаки как Р, так и Е; отсюда следует, что при отсутствии четных степеней Е в правой части выражение (12.29) строго инвариантно относительно инверсии. Однако для молекул и кристаллов, не обладающих центром симметрии, ограничения на вид разложения (12.29) менее жесткие и в разложении могут быть члены с нечетными степенями Е. Для того чтобы получить такие члены в теории и действительно найти правильный вид всех компонент нелинейной восприимчивости, необходимо использовать многоуровневую модель атомов или молекул, поскольку вычисления для двухуровневой модели, проведенные в гл. 4, в этом случае являются непригодными.
Линейная восприимчивость является величиной второго порядка по электрическому дипольному матричному элементу Рн, как, например, в (4.89). Каждый дополнительный порядок по Е в нелинейной части поляризации дает дополнительный дипольный матричный элемент, поэтому Х< ) является величиной п+ 1 порядка по дипольным матричным элементам. Последовательные компоненты нелинейной восприимчивости уменьшаются ГЛАВА )2 в соответствии с приближенным правилом (л")/ )л) Е-' о (12.30) Е (У) = Е, (ехр ( — (в Д + ехр (1в, ~)] + Е, )ахр ( — Еаз() + + ехр ((аз!)] + Ез (ехр ( — (аз!) + ехр ((аз!)], (12.31) то величина Е' содержит компоненты, имеющие 22 различные частоты; а) + а2+аз 2а) + аз, 2в,+в„ 2О'з+ а) 2в, — в„ 2в, — а„ 2аз в) а) + аз аз 2а) + аз 2аз+ аз 2аз+ аз 2в) аз 2аз аз 2вз а2 аз+аз — а)+аз+ам Заь зь, Заз, О)„ (12.32) где электрическое поле Ео является характерным для нелинейной среды и обычно имеет порядок 10" В/м.
Ряд в правой части уравнения (!2.29) сходится для полей, меньших Ео. Из табл. 2.1 видно, что поле Е почти всех световых пучков удовлетворяет этому условию. Как правило, поле Е много меньше Е„поэтому разложение (12.29) можно часто ограничить членом третьего порядка, много меньшим линейного члена. Поле Ео сходно с полем, определенным в задаче 3.1. Частотная зависимость различных членов в (12.29) явно не показана. Относительно линейного члена все . очевидно: поле Е с частотой а создает осциллирующую поляризацию на частоте а, величина поляризации определяется восприимчивостью Хи)(в).
Если поле Е содержит компоненты с различными частотами, то их вклад в поляризацию просто аддитивен, как в выражении (4.6). Поведение нелинейных членов более сложно. Рассмотрим, например, член третьего порядка. Если электрическое поле содержит три различные частотные ком- поненты НЕЛИНЕИНАЯ ОПТИКА' 445 Согласно формуле (12.29), поле Е(!) создает компоненты поляризации на всех этих частотах. Величина нелинейной восприимчивости уюю~ зависит от частотных компонент электрических полей, на которые умножается восприимчивость. Кроме того, )!юю! зависит через электрические дипольные матричные элементы от векторов поляризации трех полевых компонент, имеющихся в (12.31), а также от направления индуцированной поляризации Р. Следовательно, уюю! является функцией трех частот и четырех пространственных направлений.
Физический смысл нелинейной восприимчивости можно проиллюстрировать на примере ее применения к процессу двухфотонного поглощения. Скорость линейного или однофотонного поглощения, определяемая коэффициентом Эйнштейна В, тесно связана с мнимой частью линейной восприимчивости [как в формуле (2.40)). Аналогичные соотношения существуют между скоростями многофотонного поглощения и мнимыми частями компонент нелинейной восприимчивости. В случае поглощения двух фотонов из различных световых пучков полное поле Е представляет собой сумму полей Е, и Е, с частотами а, и аь Из линейного члена и члена третьего порядка выражения (!2.29) получим Р = еюуц! (Е1 + Ею) + еютююю (Е1 + Ею)ю (12 33) Поле Е и поляризацию Р удобно разделить на их компоненты Е' и Р, имеющие временную зависимость вида ехр( — !а!), и компоненты Е- и Р- с временнбй зависимостью вида ехр(!а!).
Это разделение похоже на проведенное в (9.8) — (9.!О) для операторов электрического поля. Члены обеих сторон уравнения (!2.33), осциллирующие с одинаковой временнбй зависимостью, могут быть приравнены друг другу по отдельности. Та часть, которая имеет временную зависимость вида ехр( — (а~!), дает Р (в~) = ею (2''~ (в~) Е|" + 6!(~ ( — аю, ва а~) Ею Ею Е~ ~+ + Зуав( — вп аь а~) Е1 Е1+Еф (12.34) Здесь частоты компонент восприимчивости приведены в явном виде, однако зависимость от поляризации опуще- ГЛАВА !г на для краткости.
Аналогичным образом часть выра>кения (12.35) с временнбй зависимостью вида ехр( — гаг1) дает Р (аг) = е> (Х~ '(аг) Ег + бК' ' ( — в>, а>, аг) Е! Е! Ег+ + + З~ '( — аг, аг, аг) Ег Ег Ег ~. (12.35) Вычислим величину двухфотонного поглощения на частоте вг в предельном случае, когда интенсивность пучка 1 много больше интенсивности пучка 2. Если линейное поглощение на частоте в! и двухфотонное поглощение на частоте 2в! отсутствуют, то усредненная по периоду интенсивность 7в пучка 1, определяемая выражением Е! Е! = (а!/2е>с й!) 1>а (! 2.36) в процессе двухфотонного поглощения на частоте а>+вг меняется очень мало.
Кроме того, последний член в формуле (12.35) много меньше среднего члена, поэтому ее можно приближенно переписать следующим образом: Р (аг) = е> (Х' '(вг) + (Зв!/е>с й!) ~'"( — а>, а!, вг)1!о) Ег+. (12.37) Второй член в фигурных скобках имеет вид зависящей от интенсивности добавки к линейной восприимчивости на частоте вг Допустим, что т!г и хг являются показателем преломления и коэффициентом экстинкции на частоте аг при наличии двухфотонного поглощения и определяются формулами (2.5) и (2.5), в которые вместо восприимчивости подставлено выражение из фигурных скобок формулы (12.37). Допустим также, что линейное поглощение на частоте вг отсутствует и, следовательно, мнимая часть восприимчивости >1!'>(а>г) обращается в нуль.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
