Диссертация (1145407), страница 16
Текст из файла (страница 16)
Âñÿêèéðàç, êîãäà àäèàáàòè÷åñêèé ïîòåíöèàë òåðÿåò ñâÿçàííîå ñîñòîÿíèå, ìû íàáëþäàåì îãðîìíûå èçìåíåíèÿ â ñå÷åíèè.èñóíîê 3.2, òàêèì îáðàçîì, èëëþñòðèðóåò ÷åòûðå ðàçëè÷íûõ ñëó÷àÿîêîëîïîðîãîâîãî ðàññåÿíèÿ, îòëè÷àþùèõñÿ íàëè÷èåì ëèáî îòñóòñòâèåì ðå111100101σ , d.u.σ , d.u.2210.1σ00,00σ00,20, σ20,00σ20,20σ21,21σ22,22sum of the aboveσ total, |m|=0...80.010.0010.00010.0010.01σ 10,10σ11,11σ31,11+ σ11,31sum of the aboveσtotal, |m|=0...80.011e-05a)0.10.110.001b)10E, ED0.0010.010.1110100110100E, ED10000100)σ00,00σ00,20, σ20,00σ20,20σ21,21σ22,22sum of the aboveσ total, |m|=0...810102100σ , d.u.σ , d.u.2100010.110.010.10.0010.010.0010.010.1E, ED110100d)0.0001σ 10,10σ11,11σ31,11+ σ11,31sum of the aboveσtotal, |m|=0...80.0010.010.1E, EDèñ. 3.2: Çàâèñèìîñòü ñå÷åíèÿ ðàññåÿíèÿ îò ýíåðãèè. a) àññåÿíèå áîçîíîâ ïðè îòñóòñòâèè ðåçîíàíñîâ, r0 = 0.108.
b) àññåÿíèå åðìèîíîâ ïðèîòñóòñòâèè ðåçîíàíñîâ, r0 = 0.035. ) åçîíàíñíîå ðàññåÿíèå áîçîíîâ,r0 = 0.042873 d) åçîíàíñíîå ðàññåÿíèå åðìèîíîâ, r0 = 0.05693çîíàíñà, à òàêæå ÷¼òíîñòüþ ñèñòåìû. Íàëè÷èå îêîëîïîðîãâîãî ðåçîíàíñà âáîçîííûõ è åðìèîííûõ ñèñòåìàõ ïî-ðàçíîìó ïðîÿâëÿåòñÿ â ïîâåäåíèè ñå÷åíèÿ ðàññåÿíèÿ. Õîòÿ ïðèñóòñòâèå îêîëîïîðîãâîãî ðåçîíàíñà ñèëüíî ñêàçûâàåòñÿ íà âåëè÷èíå ñå÷åíèÿ ðàññåÿíèÿ áîçîíîâ, ýíåðãåòè÷åñêàÿ çàâèñèìîñòü ñå÷åíèÿ îñòà¼òñÿ êà÷åñòâåííî íåèçìåííîé (Fig 3.2a,).  ñëó÷àå åðìèîíîâ,îäíàêî, ðàçíèöà ìåæäó íàëè÷èåì è îòñóòñòâèåì ïîðîãîâîãî ðåçîíàíñà î÷åíü ñóùåñòâåííà (Fig 3.2b,d): áàðüåðíûé ðåçîíàñ, îáðàçóþùèéñÿ âàäèàáàòè÷åñêîì ïîòåíöèàëå îñíîâíîãî óãëîâîãî ñîñòîÿíèÿ äîñòàòî÷íî óçîêäëÿ ïîÿâëåíèÿ ðåçêèõ èçìåíåíèé â ïîâåäåíèè ñå÷åíèÿ ðàññåÿíèÿ.  íåðåçîíàíñíîì åðìèîííîì ñëó÷àå (Fig 3.2b), êîãäà ýíåðãèÿ ñòîêíîâåíèé ïðèáëèæàåòñÿ ê âåðøèíå ïîòåíöèàëüíîãî áàðüåðà ∼ 0.1d.u., ñå÷åíèå ðàññåÿíèÿ112òàêæå óâåëè÷èâàåòñÿ, õîòÿ è íå ñîçäà¼ò ñòîëü ðàçèòåëüíî ñïåöèè÷åñêîãîïîâåäåíèÿ, êàê â ðåçîíàíñíîì ñëó÷àå (Fig 3.2d).
 òî âðåìÿ êàê îêîëîïîðîãîâûå ñâÿçàííûå ñîñòîÿíèÿ áîçîíîâ ñêàçûâàþòñÿ íà óâåëè÷åíèè ñå÷åíèÿðàññåÿíèÿ â áîëüøîì èíòåðâàëå ðàäèóñîâ îáðåçàíèÿ r0 , ñå÷åíèå ðàññåÿíèÿåðìèîíîâ ñèëüíî óâåëè÷èâàåòñÿ òîëüêî â î÷åíü óçêîé îêðåñòíîñòè ðåçîíàíñíûõ ãðàíè÷íûõ óñëîâèé.Êàê ïîêàçàíî íèæå, âëèÿíèå êîðîòêîäåéñòâóþùèõ - â ìàñøòàáå äèïîëüíîé äëèíû - ìåæìîëåêóëÿðíûõ ñèë íà îáðàçîâàíèå ðåçîíàíñîâ ìîæåò áûòü1000Cross section, d.u.2Cross section, d.u.2èíòåðïðåòèðîâàíî íà îñíîâå ïðîñòîãî ïîëóêëàññè÷åñêîãî àíàëèçà.a)σtptal100(0,0) resonance positions, WKB(2,0) resonance positions, WKB(4,0) resonace positions, WKB100.0170.11b)6.96.86.7(1,0) resonance positons,WKB(3,0) resonance positions, WKB6.66.50.010.11r0, d.u.èñ. 3.3: Îêîëîïîðîãîâîå ñå÷åíèå ðàññåÿíèÿ êàê óíêöèÿ ìîäåëüíîãî ðàäèóñà ìîëåêóëû äëÿ áîçîíîâ è åðìèîíîâ.
Ïîëîæåíèÿ ðàçëè÷íûõ (l, m)ðåçîíàíñîâ ïðåäñêàçàíî íà îñíîâå âû÷èñëåíèé â ìîäåëè WKB.1133.3Ïîëóêëàññè÷åñêèé àíàëèçÎäíî èç ïðåèìóùåñòâ àäèàáàòè÷åñêîãî ïðåäñòàâëåíèÿ - â òîì, ÷òî îíî ïîçâîëÿåò ïîëó÷èòü ïðîñòóþ èíòåðïðåòàöèþ âñåé ñåðèè ðåçîíàíñîâ, ïîêàçàííûõ íà ðèñóíêå 3.3, íà îñíîâå ïîëóêëàññè÷åñêîãî àíàëèçà.àññìîòðèì ñïåðâà ñëó÷àé áîçîíîâ (ðèñóíîê 3.3a). Îáðàòèì âíèìàíèåíà ïîëîæåíèÿ øèðîêèõ ïèêîâ, ñîîòâåòñòâóþùèõ ïîÿâëåíèþ îêîëîïîðîãâîãî ñâÿçàííîãî ñîñòîÿíèÿ, îáðàçóþùèõñÿ â íèæíåì àäèàáàòè÷åñêîì êàíàëå. Òàêèå ñâÿçàííûå ñîñòîÿíèÿ ìîãóò ïîÿâëÿòüñÿ ïðè âûïîëíåíèè óñëîâèÿêâàíòîâàíèÿ Áîðà-Çîììåðåëüäà (ïðè E = 0)Z ∞q2|V0,0(r)|dr = nπ + φ0 .r0Õîòÿ ïîëóêëàññè÷åñêîå óñëîâèå íå ïðèìåíèìî íåïîñðåäñòâåííî ê âû÷èñëåíèþ ïîëîæåíèÿ ñàìîãî ïðàâîãî ïèêà íà ðèñóíêå Fig.
3.3a (òàê êàê ïðàâàÿòî÷êà ïîâîðîòà äëÿ êàíàëà V0,0 , ñòðîãî ãîâîðÿ, íàõîäèòñÿ íà áåñêîíå÷íîñòèr → ∞), ìû ââåëè îäèí ïîäãîíî÷íûé ïàðàìåòð φ0 = 0.0735π äëÿ òî÷íãîâîñïðîèçâåäåíèÿ ïîëîæåíèÿ ýòîãî, ñàìîãî ïðàâîãî ìàêñèìóìà. Àïïðîêñè2α, ïîëó÷àåì ÿâíîå âûðàæåíèå äëÿìèðóÿ ïîòåíöèàë V0,0 êàê 2r3 V0,0 ≈ − r+βr0 , ïðè êîòîðûõ âîçíèêàþò îêîëîïîðîãîâûå ñîñòîÿíèÿ:(0,0)r0 (n)4α2=.(4α + β(πn + φ0 ))(πn + φ0 )(3.14)Óíèâåðñàëüíûå áåçðàçìåðíûå ïàðàìåòðû α = 0.9586 è β = 0.265 ïîëó÷åíûèç ïîäãîíêè àäàèàáàòè÷åñêîãî òåðìà, è óðàâíåíèå (3.14) äà¼ò ïîëîæåíèåâñåõ ìàêñèìóìîâ íà ðèñóíêå 3.3 ñ òî÷íîñòüþ äî òð¼õ çíà÷àùèõ öèð.Àíàëîãè÷íî, ïîëóêëàññè÷åñêîå îïèñàíèå óäîáíî äëÿ îïèñàíèÿ ïîëîæåíèé äðóãèõ ðåçîíàíñîâ, ïîÿâëÿþùèõñÿ â àäèàáàòè÷åñêèõ êàíàëàõ, îòâå÷àþùèõ áîëåå âûñîêèì óãëîâûì âîçáóæäåíèÿì. Âñå ðåçîíàíñû â ìîäåëüíîéñèñòåìå ìîãóò áûòü êëàññèèöèðîâàíû ñîãëàñíî êâàíòîâûì ÷èñëàì àäèà114áàòè÷åñêèõ ïîòåíöèàëîâ, â êîòîðûõ îíè ïîÿâëÿþòñÿ: ïàðà êâàíòîâûõ ÷èñåë, îïèñûâàþùèõ êàíàë (l, m), è ÷èñëî ñâÿçàííûõ ñîñòîÿíèé, êîòîðûå èìïîääåðæèâàþòñÿ.
Åñëè ïðåíåáðå÷ü íåàäèàáàòè÷åñêîé ñâÿçüþ êàíàëîâ, øèðèíà ðåçîíàíñîâ îêàçàëàñü áû ïðåíåáðåæèìî ìàëîé áëàãîäàðÿ íàëè÷èþøèðîêèõ öåíòðîáåæíûõ ïîòåíöèàëüíûõ áàðüåðîâ (ðèñóíîê 3.1). Íà ñàìîìäåëå, â ñâÿçè ñ íàëè÷èåì íåàäàèàáàòè÷åñêîé ñâÿçè êàíàëîâ íà ìàëûõ ðàññòîÿíèÿõ, îíè â îñíîâíîì ðàñïàäàþòñÿ â ñîñòîÿíèå ñ íàèìåíüøèì çíà÷åíèåì m = 0 è ïðîÿâëÿþòñÿ â ïîëíîì ñå÷åíèè êàê ðåçîíàíñû Ôåøáàõà.Ïîëîæåíèÿ æå ðåçîíàíñîâ ìîãóò áûòü íàéäåíû íåïîñðåäñòâåííûì ïðèìåíåíèåì îðìóëû êâàíòîâàíèÿ Áîðà-Çîììåðåëüäà áåç êàêèõ-ëèáî ïîäãîíî÷íûõ ïàðàìåòðîâ.
Õîòÿ ïîëó÷èòü ïðîñòóþ àïïðîêñèìàöèþ àäèàáàòè÷åñêèõ ïîòåíöèàëîâ äëÿ ðîòàöèîííî âîçáóæä¼ííûõ ñîñòîÿíèé îêàçûâàåòñÿáîëåå ñëîæíîé çàäà÷åé, âûðàæåíèå, ïîäîáíîå (3.14), äà¼ò îòëè÷íîå îïèñàíèå ïîëîæåíèé ðåçîíàíñîâ, ïîëó÷åííûõ èç ÷èñëåííîãî àíàëèçà ïîëóêëàññè÷åñêîãî îïèñàíèÿ(l,m)r0(n) =1.a0 + a1 n + a2 n2(3.15)Ïàðàìåòðû, îïèñûâàþùèå ïîëîæåíèå îïèñàííûõ âûøå ñåðèé ðåçîíàíñîâ,ïðèâåäåíû â òàáëèöå 3.3.Õîòÿ åðìèîííûé ñëó÷àé â öåëîì ïîäîáåí áîçîííîìó äëÿ àäàèàáòè÷åñêèõ êàíàëîâ, îòâå÷àþùèõ àñèìòîòè÷åñêèì óãëîâûì âîçáóæäåíèÿì, ïðèñóòñòâèå ïîòåíöèàëüíîãî áàðüåðà â íèæíåì àäèàáàòè÷åñêîì òåðìå ïðèâîäèò ê ñóùåñòâåííîìó îòëè÷èþ êàðòèíû: ðåçîíàíñû îêàçûâàþòñÿ î÷åíüóçêèìè (êàê ïî ýíåðãåòè÷åñêîé çàâèñèìîñòè ñå÷åíèÿ, òàê è ïî ìîäåëüíîìóðàäèóñó ìîëåêóëû).115Òàáëèöà 3.3: Ïàðàìåòðû îðìóëû ïîëîæåíèÿ ðåçîíàíñîâ äëÿ ðàäèóñîâ îáðåçàíèÿ r0 â êàíàëàõ, ïðåîáëàäàþùèõ ïðè íèçêèõ ýíåðãèÿõ.(l, m)a0a1a2Bosons(0, 0)0.24473.38170.711496(2, 0) 8.17602 13.5762 0.622266(4, 0) 31.6553 21.23340.63889Fermions3.4(1, 0)0.36353.5670.6844(3, 0)10.87311.8090.68644(5, 0)32.57920.6710.63113Ñâÿçü ïîðîãîâûõ ðåçîíàíñîâ ñ àíèçîòðîïèåé ðàññåÿíèÿ îòëè÷èå îò ñëó÷àÿ öåíòðàëüíîãî âçàèìîäåéñòâèÿ, ïîðîãîâîå ðàññåÿíèåäèïîëåé ìîæåò áûòü ñèëüíî àíèçîòðîïíûì äàæå äëÿ ñëó÷àÿ òîæäåñòâåííûõ áîçîíîâ.
Õîòÿ êàíàë (0, 0) ñèëüíî äîìèíèðóåò â ðàññåÿíèè ïðè ìàëûõýíåðãèÿõ, ñòåïåíü ýòîãî äîìèíèðîâàíèÿ - â íàøåé ìîäåëè - ñèëüíî çàâèñèòîò ìîäåëüíîãî ðàäèóñà ìîëåêóëû.  ÷àñòíîñòè, íà ìèíèìóìàõ ïîëíîãî ñå÷åíèÿ êàíàë (0, 0) íå äà¼ò âêëàäà â ðàññåÿíèå, è ìîæíî îæèäàòü ñèëüíîéàíèçîòðîïèè ñå÷åíèÿ ðàññåÿíèÿ. Èëëþñòðàöèÿ ýòîãî ýåêòà ïðèâåäåíàíà ðèñóíêå (3.4b).
Íà ìèíèìóìå ïîëíîãî ñå÷åíèÿ â îêðåñòíîñòè ðåçîíàíñà(2, 0) (ðèñóíîê 3.4a) èçîòðîïíàÿ êîìïîíåíòà ñå÷åíèÿ ðàññåÿíèÿ ïðàêòè÷åñêè èñ÷åçàåò, è ìû íàáëþäàåì ñèëüíóþ àíèçîòðîïèþ êàê â ïîëíîì ñå÷åíèè(êàê óíêöèþ óãëà ñòîëêíîâåíèÿ θ ), òàê è â äèåðåíöèàëüíîì ñå÷åíèèðàññåÿíèÿ (êàê óíêöèþ óãëà ñòîëêíîâåíèÿ è óãëà ðàññåÿíèÿ).
Îäíàêî, âðåçîíàíñíîì ñëó÷àå, êîãäà ïîëíîå ñå÷åíèå ìàêñèìàëüíî (ðèñóíîê 3.4d), è116ïîëíîå, è äèåðåíöèàëüíîå ñå÷åíèÿ ðàññåÿíèÿ ñòàíîâÿòñÿ ïðàêòè÷åñêèèçîòðîïíûìè, è êàíàë (0, 0) äîìèíèðóåò (s-âîëíîâîå ðàññåÿíèå).Ïîäîáíàÿ ñèòóàöèÿ ðåàëèçóåòñÿ è äëÿ åðìèîíîâ. Óãëîâîå ðàñïðåäåëåíèå (âñåãäà àíèçîòðîïíîå) îïðåäåëÿåòñÿ àäèàáàòè÷åñêèì êàíàëîì (1, 0),è îñòàëüíûå êàíàëû îêàçûâàþòñÿ íå ñòîëü ÷óâñòâèòåëüíûìè ê âçàèìîäåéñòâèþ ìîëåêóë íà ìàëûõ ðàññòîÿíèÿõ. Ïîäîáíî ñëó÷àþ áîçîíîâ, íàáëþäàåìáûñòðîå èçìåíåíèå óãëîâûõ ðàñïðåäåëåíèé â îêðåñòíîñòè ðåçîíàíñà (3, 0)(ðèñóíîê 3.5). Ìîæíî, îäíàêî, îòìåòèòü èíòåðåñíîå ñâîéñòâî åðìèîííîãîðàññåÿíèÿ äèïîëåé: ñóùåñòâóåò îñîáîå íàïðàâëåíèå θ = π/2 ñòîêíîâåíèÿ,ïåðïåíäèêóëÿðíûå íàïðàâëåíèþ ïîëÿ.
Ïîñêîëüêó âêëàä êîìïîíåíòû (1, 0)èñ÷åçàåò â ýòîì íàïðàâëåíèè, ðàññåÿíèå, ïåðïåíäèêóëÿðíîå ïîëÿðèçóþùåìó ïîëþ îêàçûâàåòñÿ íå÷óâñòâèòåëüíûì ê îñîáåííîñòÿì êîðîòêîäåéñòâóþùåãî âçàèìîäåéñòâèÿ.3.5Î íàáëþäàåìîñòè óíèâåðñàëüíûõ ñåðèé ðåçîíàíñîâ×óâñòâèòåëüíîñòü ê ìîäåëüíîìó ðàäèóñó ìîëåêóëû r0 óêàçûâàåò íà ñîîòâåòñòâóþùóþ ÷óâñòâèòåëüíîñòü ê áîëåå êîðîòêîäåéñòâóþùèì ìåæìîëåêóëÿðíûì ñèëàì, è, ñëåäîâàòåëüíî, äëÿ äàííîãî ïðèëîæåííîãî ïîëÿ - ê êîíêðåòíîìó âèäó âçàèìîäåéñòâóþùèõ ìîëåêóë, è äëÿ ðàçíûõ ìîëåêóë ìîæíîîæèäàòü ïðåîáëàäàíèÿ ðåçîíàíñíîãî ëèáî íåðåçîíàíñíîãî ðàññåÿíèÿ. Îäíàêî, äèïîëüíûé ìîìåíò, íàâåä¼ííûé âíåøíèì ïîëåì, çàâèñèò îò âåëè÷èíûïîëÿ âïëîòü äî ìîìåíòà, êîãäà äèïîëè îêàçûâàþòñÿ ïîëíîñòüþ ïîëÿðèçîâàííûìè.
Ýòî, â ïðèíöèïå, ïîçâîëÿåò íàáëþäàòü âñå ñåðèè ðåçîíàíñîâ,êîòîðûå áûëè îïèñàíû â ïðåäûäóùèõ ðàçäåëàõ. ïðåäïîëîæåíèè, ÷òî ýëåêòðè÷åñêîå ïîëå äîñòàòî÷íî âåëèêî äëÿ ïîëÿðèçàöèè ìîëåêóëû, íî íåäîñòàòî÷íî âåëèêî äëÿ ñóùåñòâåííîãî âîçìóùåíèÿâîëíîâîé óíêöèè íà ìàëûõ ðàññòîÿíèÿõ, åäèíñòâåííîé ÷àñòüþ ìåæìî117ëåêóëÿðíîãî âçàèìîäåéñòâèÿ, çàâèñÿùåé îò ïðèëîæåííîãî ïîëÿ, îêàçûâàåòñÿ äèïîëü-äèïîëüíîå âçàèìîäåéñòâèå. Èçìåíÿÿ íàâåä¼ííûé äèïîëüíûéìîìåíò µ ïóò¼ì ïîäñòðîéêè âíåøíåãî ïîëÿ, ìîæíî óïðàâëÿòü âçàèìîäåéñòâèåì ÷àñòèö â äèïîëüíîì ìàñøòàáå.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
