Синтез, строение и свойства сверхпроводников на основе арсенидов и селенидов железа с щелочными металлами (1105742), страница 20
Текст из файла (страница 20)
Величина диамагнитного отклика Na1-δFeAs составляет~10% объема СП фракции, что соответствует литературным данным [138, 259, 369].NaFe 1-xCoxAsx= 0x= 0.01x= 0.021x= 0.03x= 0.057x= 0.078-0,21,41,21,04πχV-0,40,8-0,60,6-0,8-3χmol.10FC0,00,4-1,00,2Z FC(a)(b)-1,20,0051015T(K)2025 0100200300T(K)Рис. 54. Кривые магнитной восприимчивости NaFe1-xCoxAs; A – H = 20 Э, H//ab, охлаждение в режимах ZFCи FC. Tc определялась как температура бифуркации FC и ZFC кривых. B – H = 1 T, H//ab, охлаждение в режиме ZFC92NaFe1-xRhxAs0.8-0.2x= 0.020x= 0.026x= 0.045x= 0.060.70.60.54πχV-0.40.4-0.6-3x= 0x= 0.01x= 0.013x= 0.014x= 0.017χmol.10FC0.00.3-0.80.2-1.00.1ZFC-1.205(a)10152025 0T(K)(b)1002003000.0T(K)Рис. 55. Кривые магнитной восприимчивости NaFe1-xRhxAs; A – H = 20 Э, H//ab, охлаждение в режимах ZFCи FC.
B – H = 1 T, H//ab, охлаждение в режиме ZFCОтсутствие объемной СП в NaFeAs также подтверждает отсутствие особенностипри Tc = 10 K на кривых удельной теплоемкости, снятых нами в полях 0 T и 9 T. При допировании как Co, так и Rh объем СП фракции быстро увеличивается, и уже при 1 ат.%Co или 1.3 ат.% Rh достигает 100%. Критическая температура увеличивается до Tc = 21.2K в оптимально допированном NaFe1-xRhxAs (x = 0.02) и до Tc = 21.6 K в оптимально допированном NaFe1-xCoxAs (x = 0.021).
Как уже отмечалось, положение оптимумадопирования на T-x фазовой диаграмме близко для TM = Rh и Co, однако значение Tc длямоно- и поликристаллических образцов NaFe1-xRhxAs различается примерно на 5 K, хотядля образцов NaFe1-xCoxAs эти значения совпадают.На рис.
54-55, B показаны кривые магнитной восприимчивости образцовNaFe1-xTMxAs в поле 1 Т в интервале температур 5-300 K. При температурах, близких ккомнатной, наблюдается линейная зависимость магнитной восприимчивости от температуры, что необычно для плохих металлов, которые в нормальном состоянии должны бытьслабыми парамагнетиками Паули. Данный эффект может быть теоретически объясненвкладом в магнитную восприимчивость спиновых флуктуаций, возникающих за счет локальных SDW-корреляций [91].
Антиферромагнитные флуктуации в двумерной Фермижидкости также рассматриваются в литературе как возможный фактор, увеличивающийлинейный вклад в температурную зависимость восприимчивости [370]. Еще одна теоретическая интерпретация учитывает особенности орбитально расщепленных плотностейсостояния, вызванные локальными корреляциями. Рассчитанные вклады орбитальных со93ставляющих в DOS показали, что плотность состояний dz2 орбиталей имеет острый максимум чуть ниже уровня Ферми.
Термическая активация электронных состояний сэнергией этого пика по мере роста температуры ведет к увеличению магнитной восприимчивости [371]. Отметим, что исчезновение линейного вклада в передопированныхобразцах NaFe1-xCoxAs коррелирует с исчезновением сверхпроводимости и указывает, таким образом, на связь между линейной температурной зависимостью магнитнойвосприимчивости и сверхпроводимостью [369].Для образцов NaFe1-xRhxAs, содержащих от 1 до 1.4 ат.% Rh, на магнитных кривыхв поле 1 T наблюдаются особенности в районе 30–50 K, соответствующие структурному имагнитному переходам, однако точно определить TS и TN по ним не представляется возможным. Такие же особенности наблюдаются на 1 T магнитной кривой образца NaFe1xCoxAs,содержащего 1 ат.% Co.Измерения электросопротивления образцов NaFe1-xRhxAs показали, что абсолютноезначение ρ при 300 К находится в диапазоне значений 0.2–1.2 мОм·см и не изменяетсясистематически при увеличении уровня допирования.01.21.0x =0.010x =0.013x =0.017x =0.020x =0.031x =0.045x =0.060-400RH (10 m /C)0.8x =0.031x =0.045x =0.060-300.4RH (10 m /C)33-600-60-100.6-10ρ (mΩcm)x=0x=0.010x=0.013x=0.020-200-800-90-1200.20.00-100020100 150 200 250 300T (K)60T (K)(a)504005080100(b)100 150 200 250 300T (K)Рис.
56. A – зависимость электросопротивления образцов NaFe1-xRhxAs от температуры; B – температурноеповедение коэффициента ХоллаВсе образцы демонстрируют металлический тип зависимости электросопротивления от температуры. Для образцов NaFe1-xRhxAs, содержащих от 1 до 1.4 ат.% Rh, натранспортных кривых наблюдается перегиб при T S и TN. Так, образец с x = 0.01 испыты94вает структурный переход при TS = 47 K и магнитное упорядочение при TN = 34 K.
Дляобразца с x = 0.013 особенности, соответствующие TS и TN, наблюдаются при 36.8 K и24.3 K соответственно. Таким образом, увеличение концентрации Rh приводит к подавлению структурного и магнитного переходов. Уже при концентрациях допанта x ≥ 0.018 неостается никаких следов этих фазовых переходов. Измерения коэффициента Холла показывают, что для широкого диапазона температур RH отрицательный, что означает, чтоносителями заряда в NaFe1-xRhxAs (как и в NaFeAs) являются электроны.
При увеличенииконцентрации допанта с 1 до 1.3 ат.% значение RH увеличивается, что необъяснимо с точки зрения электронного допирования, однако при дальнейшем увеличении концентрацииRh значение RH закономерно уменьшается. Подобный тип поведения коэффициента Холларанее наблюдался для NaFe1-xCuxAs [260].Для изучения термодинамической природы фазового перехода в сверхпроводящеесостояние проведены измерения удельной теплоемкости на кристаллах NaFe1-xTMxAs(TM = Co, Rh). На рис.
57, A приведены зависимости CP(T), имеющие только одну особенность вблизи Tc, что подтверждает, что при степени допирования x ≈ 0.02 структурныйи магнитный переходы подавлены. Для допированного родием NaFeAs скачок теплоемкости наблюдается при 19.4 К, а величина γ n составляет 12.2 мДж/моль·K2. Приложениевнешнего поля H = 5 T приводит к сдвигу скачка теплоемкости по температуре до 17.8 K иуменьшению γn до 6.5 мДж/моль·K2. Подавление фазового перехода в сверхпроводящеесостояние магнитным полем было изучено путем измерения AC магнитной восприимчивости в полях до 9 T, H//ab. При увеличении H от 0 до 9 T наблюдается систематическоеуменьшение Tc, однако ширина СП перехода практически не меняется. Оценивая величину верхнего критического поля Hc2, мы использовали формулу Вертхамера-ГельфандаХоэнберга [372]H c2 = −0.69Tc (dHc 2 (T )) T =TcdTПолученное значение Hc2 в направлении H//ab составило 22.7 T, что значительнониже, чем приведенные в литературе данные для NaFeAs (59.7 T в том же направлении[355]), но хорошо соотносится с результатами наших измерений.
Отметим, что для образцов с различным x величина Hc2 не меняется значимо.Для серии монокристаллов NaFe1-xCoxAs (x = 0.021, 0.057, 0.078) были измеренызависимости CP(T) Для оптимально допированного образца NaFe1-xCoxAs (x = 0.021) скачок теплоемкости наблюдается при 20.9 К, величина γ n составляет 11.2 мДж/моль·K2.95Рис. 57. A – температурная зависимость теплоемкости NaFe1-xRhxAs (x = 0.017). На верхней вставке представлена зависимость теплоемкости вблизи Tc после вычитания электронного и фононного вкладовСn = Cel + Cph.
На нижней вставке приведена зависимость CP/T (T2), линейной аппроксимацией низкотемпературной части которой получены коэффициенты γn и β. B – зависимость реальной части AC магнитнойвосприимчивости NaFe1-xRhxAs (x = 0.017) в полях до 9 T. Верхняя вставка – полевая зависимость мнимойчасти магнитной восприимчивости. Нижняя вставка – зависимость Hc2(T) в направлении H//ab.С увеличением содержания кобальта температура СП перехода уменьшается, ипропорционально уменьшается ∆CP/T.
Так, для NaFe1-xCoxAs с x = 0.057 Tc составляет 18.2K, а ∆CP/T = 7.86 мДж/моль·K2, а для образца с x = 0.078 Tc была найдена равной 12.8 K, а∆CP/T = 6.6 мДж/моль·K2.4.5. Экспериментальные исследования природы сверхпроводящейщели в NaFe1-xTMxAs, TM = Co, RhАнализ электронной составляющей теплоемкости в рамках α-модели показал, чтонизкотемпературное поведение (0.1 ≤ T/Tc ≤ 0.7) образцов NaFe1-xTMxAs (TM = Co, Rh) неможет быть описано в рамках однозонной БКШ модели с α = ∆(0)/kB Tc = 1.764, а также врамках однозонной модели с d-волновым характером сверхпроводимости.
Для анализатеплоемкости зависимость Cp от T в температурном интервале 20–50 K была описанауравнением Cp(T,H) = Cel + Clattice = γnT + βT3 + ηT5, где γn T – электронный вклад в теплоемкость, βT3 + ηT5 – фононный вклад. Вычисленные коэффициенты γn и β приведены втабл. 13. После вычитания нормальной составляющей теплоемкости были оценены величины ∆Cel/Tc, которые составили 15.12(1) мДж/моль·К-2 для TM = Co и 14.27(1)мДж/моль·К-2 для TM = Rh.96Рис.
58. Аппроксимация низкотемпературной части электронной теплоемкости образцов NaFe1-xTMxAs(TM = Co, Rh) в рамках α-модели с одной или двумя щелями и в рамках однощелевой d-модели.В обоих случаях значения ∆Cel/γn Tc значительно превышают БКШ предел слабойсвязи, равный 1.43. Так как электронная составляющая теплоемкости может быть определена как Ces / T =γn(Cel − γ r ) , то, основываясь на уравнениях теории БКШ [373],γ n −γ rможно описать T-зависимость низкотемпературной части теплоемкости в рамках αмодели с одной или двумя щелями, либо в рамках однощелевой d-модели. На Рис. 58 приведены фиттинговые кривые для всех вышеперечисленных случаев.
Видно, чтонаилучшим образом экспериментальные данные описываются моделью 2 щелей с sсимметрией параметра порядка. Такой вид низкотемпературной части электронной составляющей теплоемкости характерен также для таких представителей железопниктидов,как FeSe, LiFeAs и (Ba,Na)Fe2As2, см. табл. 13.Таблица 13. Сравнение термодинамических параметров сверхпроводящего перехода по данным удельнойтеплоемкости для представителей семейств 11, 111 и 122.ОбразецNaFe0.979Co0.021AsNaFe0.982Rh0.018AsNaFe0.972Co0.028AsBa0.65Na0.35Fe2As2LiFeAsFeSeTc, K20.919.419.529.414.78.1γr1.251.11.53.31.20γn8.67.410.157.5105.7∆Cel/Tc15.114.215.372.512.49.4∆Cel/γnTc1.751.931.511.311.241.65α1 и α22.7/2.12.4/1.93.11/1.782.08/1.062.06/0.972.21/0.64Ссылка[369][374][357][375]Для изучения энергетического спектра и визуализации зонной структуры былопроведено систематическое исследование кристаллов NaFe1-xCoxAs (x = 0.057) методомфотоэлектронной спектроскопии с угловым разрешением (ARPES).97По данным ARPES построена поверхность Ферми, представляющая собой 3 дырочных кармана в центре зоны Бриллюэна и два электронных кармана в ее углах, см.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
