Диссертация (1143641), страница 20
Текст из файла (страница 20)
Единственнойособенностью является ассиметричность профиля по h при r=25 мкм. Это можно объяснитьтем, что для больших h время пребывания меньше, чем для малых h, что определяетсяповоротом потока при переходе течения от центрального канала в зону над подложкой. Длячастиц, которые изначально находились ближе к оси траектория длиннее, что обеспечиваетбольшее время пребывания и, соответственно, меньшую концентрацию вещества А.Для вещества А’ можно наблюдать другую картину. Его концентрация равна нулю на всехстенках реактора, а профиль распределения имеет параболический вид. Это говорит о том, чтогетерогенная химическая реакция на поверхности стенок микрореактора и подложке протекаетдостаточно быстро.
В технологии ХОГФ говорят, что процесс лимитируется диффузиейвещества из объема к подложке. Графики для А’ подобны зависимостям, полученным в главе 2,при аналитическом исследовании модельных реакторов без учета явлений диффузии.На рисунке 4.2.8 показан профиль распределения скорости осаждения (параметр DR) наповерхности подложки. Наблюдается существенно неоднородное распределение, что позволяетговорить о локализации осаждения.
Вид графика напоминает вид распределения вещества А’ иА. Поскольку такие зависимости были получены и в аналитической модели химическогореактора с потоком вдоль радиуса, можно говорить, что именно такая геометрия реакторапозволяет реализовывать процесс локального осаждения вещества. Скорость осаждения неравна нулю даже при максимальном значении r. При данных параметрах системыконцентрации веществ А и А’ уменьшаются при приближении к выходу из реактора, но все ещеостаются существенными для протекания процесса осаждения.Рисунок 4.2.8 – Зависимость скорости осаждения от радиусаЗаканчивая рассматривать результаты базового эксперимента можно сделать выводы:Химический микрореактор рассмотренной геометрии при заданных параметрах позволяетреализовывать процесс локального осаждения.
Распределение веществ по объему реактора102показывает следующее соотношение скоростей трех основных процессов, влияющих наконцентрацию вещества. Для вещества А поток диффузии вдоль направления течения мал ираспределение концентрации определяется скоростью гомогенной химической реакции,графики близки к результатам расчетов с применением простых аналитических моделей.
Внаправлении, перпендикулярном потоку, диффузия вещества А определяет практическиравномерный профиль концентрации, который приближенно может быть описан сприменением модели потока с плоским профилем скорости. Для А’ диффузия перпендикулярнопотоку является лимитирующим фактором для протекания гетерогенной реакции.Картина распределения веществ в объеме микрореактора и профиль осаждения зависят отсоотношения между конвективным транспортом вещества, диффузией и скоростью егорасходования в химических реакциях. Для более детального анализа в следующих разделахбудут рассматриваться влияние этих факторов по отдельности.4.3. Влияние скорости потокаВ данной серии экспериментов варьировалась скорость потока на входе в микрореакторотносительно его значения в численном эксперименте №1.
В таблице 4.3.1 показаныиспользуемые в экспериментах значения скорости.Таблица 4.3.1. Параметры численных экспериментов №2-11№ Эксперимента1234567891011 , м/с110-610-410-310-210-11251020На рисунке 4.3.1 показано распределение массовой доли вещества А по сечениям дляцентрального канала и над подложкой. При уменьшении начальной скорости, профильраспределения вещества А на графике сдвигается вниз. При малых скоростях измененияпрактически прекращаются, достигая предела. Поскольку вид кривой распределенияконцентрации вещества А сохраняется, можно предложить следующее объяснение. При малыхскоростях (в пределе нулевой скорости), поток вещества А от входа в реактор обеспечиваетсяне переносом массы за счет движения газа, а только за счет диффузии вещества.
Привыбранном значении параметров диффузии поток вещества даже при нулевой скорости средыне равеннулю.Концентрационныйхимической реакцией первого порядка.профильобеспечиваетсяпротеканием объемной103(а)(б)Рисунок 4.3.1 – Распределение массовой доли вещества А в реакторе: (а) r=0 мкм; (б) h=5 мкмПри увеличении значений скорости вклад конвективной составляющей начинаетпреобладать над диффузией. При этом уменьшение концентрации вещества А становится нетаким значимым с удалением от входа в реактор.
Увеличение скорости приводит куменьшению времени пребывания и, к уменьшению степени превращения вещества А, чтовыражается в повышении его концентрации на выходе из реактора.Графики распределения веществ в сечениях в направлении перпендикулярном скоростипотока не претерпевают сколько-нибудь существенных изменений во всех экспериментахсерии. Некоторое исключение составляет профиль вещества А по переменной h при r=25. Сувеличением скорости он становится более симметричным.На рисунках 4.3.2 и 4.3.3 показаны зависимости, связанные со скоростью осаждениявещества на подложке. Графики на рисунке 4.3.2 имеет такой же характер изменения, что изависимость концентраций веществ А и А’ при изменении скорости.Рисунок 4.3.2 – Распределение скорости осаждения в зависимости от скорости входногопотока104Важно отметить небольшое изменение формы самого графика.
Оно заключается врасширении области осаждения и поднятии краев. Это происходит за счет роста концентрацийвеществ А и А’ в области недалеко от выхода из реактора. Это ведет к непосредственномуувеличению скоростей осаждения.Зависимость, представленная на рисунке 4.3.3 описывает значение максимальнойскорости осаждения от скорости входного потока. Она с достаточной точностью описываетсялинейным законом, причем экстраполяция до нулевых значений скорости дает ненулевуюскорость.
Этот результат соотносится с выводами, которые мы сделали при обсуждениирисунка 4.3.1. При нулевой скорости потока при заданных параметрах системы, имеется потокдиффузии,которыйиобеспечиваетненулевуюскоростьосаждениянаподложке.Соответственно этот поток напрямую зависит от свойств среды и, в частности, от константдиффузии используемых реагентов. Можно предполагать, что все изменения в системе,связанные с увеличением вклада диффузии в массоперенос, будут способствовать этомуявлению и наоборот.
Уменьшить поток диффузии и скорость осаждения можно заменив средуна более плотную, введя противоток газа за счет разницы температур между реактором иподложкой или изменив направление потока газа в реакторе на обратное.Рисунок 4.3.3 – Зависимость максимальной скорости осаждения от скорости входного потокаПроанализировав влияние скорости на характеристики микрореактора можно краткозаключить следующие:Увеличение скорости входного потока ведет к уменьшению степени превращенияисходного вещества, увеличению его выходной концентрации, увеличению скоростиосаждения, расширению профиля осаждения. Уменьшение скорости ведет к обратнымэффектам, при малых скоростях поток вещества начинает определяться не скоростью движениясреды, а диффузией, которая в указанных условиях не позволяет уменьшить скоростьосаждения до нуля.1054.4.
Влияние диффузииВданнойсерииисследовалосьвлияниедиффузиивобъемемикрореактора.Коэффициенты диффузии изменялись путем варьирования числа Шмидта относительно егозначения в численном эксперименте №1. При фиксированном значении вязкости средыизменении числа Шмидта равносильно изменению коэффициента диффузии. Здесь важнопонимать, что поскольку рассматривается модельная задача, то не следует напрямую связыватьполучаемые значения в физико-химическими параметрами исходной реальной системы.Изначально модель выбиралась таким образом, чтобы используемые в ней параметры былиблизки к значениям, достижимым на практике.
Это касается как вязкости потока, так и числаШмидта, которое для газов близко к 1 [86]. Варьирование числа Шмидта в данной серииэкспериментов необходимо для анализа и исследования поведения рассматриваемой системы.Получаемые результаты нужно воспринимать как модель поведения системы при изменениивклада процесса диффузии по сравнению с конкурирующими процессами массопереноса засчет течения газа и потребления вещества в химических реакциях. Одно и то же соотношениемежду этими процессами может быть достигнуто при большом количестве наборов параметровкоэффициентов диффузии, скорости потока и констант скорости химических реакций.Поскольку изучение поведения системы при одновременном изменении всех этих трехпараметров достаточно сложно, мы в этой серии экспериментов изменяем только числоШмидта, при постоянных значениях скорости потока и скоростей химических реакций,заданных в эксперименте №1.В таблице 4.4.1 показаны значения числа Шмидта, которые использовались в численныхэкспериментах данной серии.Таблица 4.4.1.
Параметры численных экспериментов №12-22№ ЭкспериментаSc1121314151617181,00 0,10 0,20 0,50 0,75 1,50 5,00 10,0019202122102103104106На рисунке 4.4.1(а) показаны профили исходного вещества А по длине центральногоканала при различных значения числа Sc. На рисунке 4.4.1(б) показаны профили концентрациидля поперченного сечения центрального канала. На рисунках 4.4.2 и 4.4.3 показаныраспределения вещества А по центральному каналу для двух крайних рассмотренных случаевчисла Sc=106 и Sc=0,1.106(а)(б)Рисунок 4.4.1 – Распределение массовой доли вещества А в реакторе: (а) r=0 мкм; (б) h=25 мкмРисунок 4.4.2 – Распределение массовой доли вещества А по центральному каналумикрореактора для численного эксперимента №22 (Sc=106)Рисунок 4.4.3 – Распределение массовой доли вещества А по центральному каналумикрореактора для численного эксперимента №12 (Sc=0,1)С увеличением числа Шмидта наблюдается уменьшение концентрации вещества А навыходе из центрального канала.
Это объясняется снижением его общего потока в видууменьшения влияния диффузии (вещество переносится только за счет течения газа).Изменяется профиль концентрации в сечении поперек потока. При высокой скорости диффузиираспределение концентрации по радиусу канала практически однородно. С увеличением числаШмидтапроисходитформированиепараболическогопрофиля,чтоприближаетеѐраспределение к профилям, полученных в аналитических моделях в главе 2.Профили массовой доли вещества A’ вдоль оси центрального канала при разных числаШмидта показаны на рисунке 4.4.4. Поперечное распределение A’ в области реактора над107подложкой показано на рисунке 4.4.5.
На рисунке 4.4.6 показана визуализация распределенияэтого вещества по сечению микрореактора для случаев Sc=106 и Sc=0,1.Рисунок 4.4.4 – Распределение массовой доли вещества А’ по оси микрореактора приразличных значениях числа ШмидтаРисунок 4.4.5 – Распределение массовой доли вещества А’ по сечению реактора при r=25 мкм(а)(б)Рисунок 4.4.6 – Визуализация распределения массовой доли вещества А’ по сечениюмикрореактора: (а) для эксперимента №22 (Sc=106); (б) для эксперимента №12 (Sc=0,1).108С увеличением числа Шмидта от 0,1 до 106 снижается скорость процессов диффузии.Область потока около стенок микрореактора быстро истощается компонентом A’ за счет егопоглощения в поверхностных реакциях. В виду малой скорости диффузии вещество А’ неуспевает переместиться из центральной части потока к границам. В центре концентрациявещества растет, а на границе падает, как это показано на рисунке 4.4.6.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
