Диссертация (1097685), страница 39

Просмтор этого файла доступен только зарегистрированным пользователям. Но у нас супер быстрая регистрация: достаточно только электронной почты!

Текст из файла (страница 39)

С уменьшением температуры моментαJ O20T O20T=55K , начиная с 30 К, и момент 5 β  ΩJ34 T Ω43T=55K от 55 К и до ТSRзаметноуменьшаются, как и параметр a решетки. При ТSR в соответствии с экспериментом нарассчитанных температурных зависимостях изменения моментов имеет место и резкий рост(кривая 1 и в меньшей степени кривая 3) и заметно меньшее уменьшение (кривая 2), как натемпературных зависимостях параметров с и а решетки соответственно (рис. 5.19).187Рисунок 5.19. Экспериментальные температурные зависимости изменения параметров a и срешетки и объема HoFe3(BO3)4 [142]. Штриховыми линиями отмечены температуры фазовыхпереходов.Полносимметричныемультипольные моментыTSR0.06HoFe3(BO3)40.040.02120.003-0.020102030T, K4050Рисунок 5.20.

Температурные зависимости полносимметричных мультипольных моментов ионаHo3+5 βJвΩ34 THoFe3(BO3)4: Ω43T=55K (3).βJ O40T O40T=55K(1),αJ O20T O20T=55K(2)и188ГЛАВА 6. МАГНИТНЫЕИМАГНИТОУПРУГИЕСВОЙСТВАЗАМЕЩЕННЫХБОРАТОВ С ДВУМЯ МАГНИТНЫМИ ПОДСИСТЕМАМИ(2)Интерес к исследованию замещенных ферроборатов R (1)x R1 x Fe3 (BO3 )4 обусловлен, вчастности, возможностью управления величиной вклада в магнитные и другие физические(2)свойства кристалла от R- и Fe-подсистем. Наличие в R (1)x R1 x Fe3 (BO3 ) 4 конкурирующихR (1) –Fe- и R (2) –Fe-обменных взаимодействий может привести к эффектам, обусловленнымконкуренцией вкладов, например реализация спонтанных переориентационных переходовмежду ЛО и ЛП состояниями. Появившиеся новые возможности варьирования составаобеспечили еще большее разнообразие наблюдаемых эффектов [141-152], основные из которыхрассмотрены в данной главе.§6.1.Tb1-xErxFe3(BO3)4Ферроборат TbFe3(BO3)4 вследствие изинговского характер иона Tb3+ при Т < TN  40 Кимеет ориентацию всех магнитных моментов вдоль тригональной оси с и проявляет спин-флоппереход при В||с с увеличивающимся с ростом температуры критическим полем иуменьшающейся величиной скачка намагниченности [241, 242, 55] (см.

также §3.2).В ErFe3(BO3)4 магнитные моменты эрбиевой и железной подсистем лежат в базисной плоскостиab [107, 136, 64, 62] (см. §3.4). Таким образом, в результате конкуренции разных вкладов отионов Tb3+ и Er3+ в магнитную анизотропию замещенного ферробората Tb1-xErxFe3(BO3)4возможновозникновениеспонтанныхииндуцированныхмагнитнымполемспин-переориентационных переходов от с-оси к ab-плоскости.В работе [143] исследованы магнитные и магнитоэлектрические свойства ферроборатаTb0.25Er0.75Fe3(BO3)4 и сделан вывод об одноосном характере магнитной подсистемы соединенияпри Т < TN  40 К вследствие преобладания вклада в одноосную анизотропию от иона Tb3+ надвкладом в легкоплоскостную анизотропию от иона Er3+. В [143] обнаружены скачкинамагниченности, магнитострикции и электрической поляризации в Tb0.25Er0.75Fe3(BO3)4 приспин-флоп-переходе для B||c.6.1.1.

Параметры Tb0.25Er0.75Fe3(BO3)4Параметры КП для ионов Tb3+ и Er3+ в Tb1-xErxFe3(BO3)4 не известны. Также нетопределенной информации о расщеплении основного мультиплета ионов Tb3+ и Er3+ вTb0.25Er0.75Fe3(BO3)4.Изспектроскопическихисследований[136,123]известно,чторасщепление основного дублета иона Er3+ в ErFe3(BO3)4 составляет fd = 7.3 см-1, а нижняя часть189мультиплета иона Er3+ характеризуется значениями энергий: 0, 46, 105, 160 см-1.

В [249]приведены несколько отличающиеся данные расщеплений: 0, 46, 105, 133, 161, 244 см-1.Для определения параметров КП были использованы экспериментальные данные длятемпературных зависимостей начальной магнитной восприимчивости Tb0.25Er0.75Fe3(BO3)4 [143]вдоль тригональной оси и в базисной плоскости в парамагнитной области от ТN  38 и до 80 К(для x = 0.75).

Для каждого из отобранных наборов было проверено, что кривыевосприимчивости b,c(T) при T > TN описываются хорошо.Для определения, какой из найденных наборов параметров КП позволяет описать всюсовокупность измеренных магнитных характеристик Tb0.25Er0.75Fe3(BO3)4 [143], рассчитывалиськривые намагничивания вдоль тригональной оси Mс(B) с тем, чтобы подобрать параметры λ Rfd(Tb–Fe- и Er–Fe-антиферромагнитных взаимодействий) и 1 (внутрицепочечного Fe–Feантиферромагнитного взаимодействия). Расчет магнитных характеристик Tb0.25Er0.75Fe3(BO3)4проводился в предположении ЛО состояния магнитной подсистемы соединения (т.е. магнитныемоменты всех подсистем в отсутствие поля направлены вдоль тригональной оси) приТ < TN  40 К, которое было идентифицировано в работе [143].

Для антиферромагнитнойориентации магнитных моментов Fe-подсистемы вдоль тригональной оси при Т ≤ 4.2 К и В||сжелезная подсистема вклада в намагниченность не дает вследствие малости параллельнойвосприимчивости, и по начальному участку кривой намагничивания Mc(В) Tb0.25Er0.75Fe3(BO3)4можно подобрать параметрλ Rfd , к которому кривая намагничивания на этом участкечрезвычайно чувствительна. При В > ВSF (ВSF – поле спин-флоп-перехода) наклон кривойнамагничиванияMc(В)определяетсявеличинойвнутрицепочечногоFe–Feобменноговзаимодействия 1, поскольку поворот магнитных моментов железа во флоп-фазе кнаправлению поля происходит против него.Расчеты показали, что в случае замещенного ферробората Tb0.25Er0.75Fe3(BO3)4, как и вслучае с чистым составом TbFe3(BO3)4, вариации конкретных значений параметров КП вразумныхпределахмаловлиялинарезультатырассмотрениянизкотемпературныхтермодинамических свойств из-за изинговости некрамерсовского иона Tb3+ в тригональномкристаллическом поле.

Поэтому необходимым критерием выбора параметров КП сталотребование описания не только экспериментальных характеристик для Tb0.25Er0.75Fe3(BO3)4 изработы [143], но и характеристик для чистого ErFe3(BO3)4 из работы [64] (см. §3.4).Таким образом, руководствуясь перечисленными критериями из всех найденных наначальном этапе параметров КП, был выбран набор, который позволяет наиболее хорошоописать экспериментальные данные и для Tb0.25Er0.75Fe3(BO3)4, и для ErFe3(BO3)4 (параметрыприведены в §3.4, выражение (3.6)).190Набору параметров КП (3.6) соответствуют приведенные в таблице 6.1 значения энергийвосьми нижних уровней основных мультиплетов ионов Tb3+ и Er3+ в Tb0.25Er0.75Fe3(BO3)4 приВ = 0.

Приведены значения энергий при Т > TN и с учетом f–d-взаимодействия для Т = 4.2 K. Изтаблицы 6.1 видно, что учет f–d-взаимодействия при Т < TN приводит к снятию вырожденияосновного дублета иона Er3+ в легкоосном Tb0.25Er0.75Fe3(BO3)4. Причем низкотемпературноерасщепление основного дублета иона Er3+ в легкоосном Tb0.25Er0.75Fe3(BO3)4 (fd = 0.7 см-1)значительно меньше, чем расщепление основного дублета иона Er3+ в легкоплоскостномErFe3(BO3)4 (fd = 5.7 см-1).Таблица 6.1.

Значения энергий восьми нижних уровней основных мультиплетов ионов Tb3+ иEr3+ в Tb0.25Er0.75Fe3(BO3)4, рассчитанные для параметров кристаллического поля (3.6) при В = 0в парамагнитной и упорядоченной (с учетом f–d-взаимодействия) области температур.RTbEr = Ei – E1, (i =1-8), см-1ТТ > TN0, 0.03, 211, 235, 235, 302, 302, 355Т = 4.2 К0, 29.4, 225, 248, 253, 312, 322, 358Т > TNТ = 4.2 К0, 0, 61.6, 61.6, 111, 111, 200, 2000, 0.7, 59.2, 64.6, 109, 113.8, 197.6, 202.5Представленные далее на рисунках теоретические магнитные характеристики рассчитаныдля набора параметров, приведенных в таблице 6.2, в которой для сравнения показаныпараметры TbFe3(BO3)4 и ErFe3(BO3)4. Также в расчетах участвовали соответствующаяопределенномуобменномуполюBdd1однооснаяконстантаанизотропиижелезаK 2Fe = – 3.12 ТлµВ (при T = 4.2 К) и константа анизотропии железа в базисной плоскости,равная величине определенной для YFe3(BO3)4 ( K 66Fe = –4.210-3 ТлµВ).6.1.2.

НамагниченностьДля расчета магнитных характеристик Tb0.25Er0.75Fe3(BO3)4 при направлении внешнегомагнитного поля вдоль и перпендикулярно тригональной оси использовались изображенные нарисунках 6.1 и 6.3 схемы ориентаций магнитных моментов железа MiFe и редкой земли miR .Расчет по схемам а и б проводился для направлении поля вдоль тригональной оси В||с. Схема виспользовалась для случая ориентации внешнего поля в базисной плоскости Вс. Приведенныесхемы ориентаций магнитных моментов всех подсистем Tb0.25Er0.75Fe3(BO3)4 отражаютвзаимное расположение моментов и величины их вкладов в общую намагниченностьсоединения.191Таблица 6.2.

Параметры Tb0.25Er0.75Fe3(BO3)4 и для сравнения TbFe3(BO3)4 и ErFe3(BO3)4. Bdd1(внутрицепочечное Fe–Fe), Bdd2 (межцепочечное Fe–Fe) и Bfd – низкотемпературные значенияобменных полей, соответствующих молекулярным константам 1, 2 и λ Rfd ; М0 = |Mi(T = 0,B = 0)| = 15 B – магнитный момент железа в расчете на одну формульную единицу; fd –низкотемпературное расщепление основного состояния РЗ иона вследствие f–d-взаимодействияв ЛО и ЛП состояниях;  – парамагнитная температура Нееля для Fe-подсистемы.СоединениеBdd1 = 1M0, Тл1, Тл/µBBdd2 = 2M0, Т2, Тл/µBTbFe3(BO3)455.5–3.726–1.73Bfd = λ Rfd M0, Тл3.9λ Rfd , Тл/µB–0.26Δfd  Bg |  fd | M 0 ,-1см,КTb0.25Er0.75Fe3(BO3)448.5–3.2327–1.83.5 (Tb)1.1 (Er)–0.23 (Tb)–0.07 (Er)ErFe3(BO3)462.5–4.1626–1.731.3–0.09 32 (ЛО) 29.4 (ЛО) Tb 0.7 (ЛO) Er 5.7 (ЛП)–120–155–145Для поля вдоль тригональной оси с экспериментальные кривые намагничивания Mc(В)Tb0.25Er0.75Fe3(BO3)4, представленные на рисунке 6.1, имеют вид, типичный для одноосногоантиферромагнетика, намагничиваемого вдоль легкой оси.

Видно, что происходит скачокнамагниченности в критическом поле BSF, которое растет с ростом температуры вследствиеувеличения вклада параллельной восприимчивости Fe-подсистемы: BSF  2.3 Тл (серединагистерезиса) при Т = 4.2 К и BSF  2.85 Тл (середина гистерезиса) при Т = 20 К. Выполненныерасчеты,подтверждающиевыводыработы[143],показывают,чторезкийскачокнамагниченности на кривых Mс(B) Tb0.25Er0.75Fe3(BO3)4 обусловлен спин-флоп-переходом вжелезной подсистеме от исходной коллинеарной фазы (схема а на рисунке 6.1) во флоп-фазу(схема б), сопровождающимся переориентацией магнитных моментов обеих подрешеток ионовTb3+ и Er3+ вдоль направления поля В||с.

Во флоп-фазе магнитные моменты железныхподрешеток M1Fe и M 2Fe сгибаются к направлению поля В||с, выходя из плоскости ab (схема б).В расчетах поля спин-флоп-перехода для каждой температуры определялись из равенстватермодинамических потенциалов соответствующих магнитных фаз. Отметим, что кривые Mc(B)на рисунке 6.1 рассчитаны для параметра внутрицепочечного Fe–Fe обменного взаимодействия1, незначительно различающегося ( 0.1 %) в коллинеарной и флоп-фазах, что может бытьследствием обнаруженных магнитоупругих эффектов, сопровождающих индуцированныймагнитным полем фазовый переход первого рода (см.

рисунок 2 в [143]).192В > ВSF mTb0.251Fe4 M2Er0.75Mc, B/форм. ед.m1c Tbm20.25В||c (б)FeM1abEr0.75m2c3FeM120T=2K2(a)Tb0.25m2Er0.75m240abEr0.75m10FeB||c1M2Tb0.25m1В||cВ < ВSF024B, Tл68Рисунок 6.1. Кривые намагничивания Tb0.25Er0.75Fe3(BO3)4 для B||c при Т = 2, 20 и 40 К.

Характеристики

Список файлов диссертации