Диссертация (1097685), страница 35
Текст из файла (страница 35)
Видно, что такое предположение позволяет лишь качественноописать экспериментальную зависимостьM c0.1ТлT .Расчеты показали, что видимыерасхождения между рассчитанной в ЛО состоянии и экспериментальной зависимостямисвязаны с реализацией угловой фазы и с немонотонным изменением в ней угла отклоненияжелеза от оси с θ Fe (T).FeВ работе [110] для составов с x = 0.67, 0.55, 0.45 немонотонные изменения θexp(T)обнаружены, но в отсутствии поля (см.
рисунки 4.6 и 4.7). Влияние магнитного поля,Feнаправленного вдоль тригональной оси и в базисной плоскости на зависимость θexp(T),неизвестно.ТемпературныезависимостиуменьшенияконстантанизотропиижелезаK 2Fe (T) и K 4Fe (T) с ростом температуры на начальном этапе были взяты те, которые былиFeподобраны при описании зависимости θexp(T) при В = 0 (рис. 4.6 и 4.7). Получаемые при этомтеоретические кривые Mc,c/B(T) описывали эксперимент хорошо, но некоторые видимые наэксперименте особенности не отражали, например, слабовыраженный перегиб на M c1kOe T при Т 12 К (см.
рисунок 4.13).Расчеты показали, что небольшая коррекция температурной зависимости уменьшенияконстант K 2Fe (T) и K 4Fe (T) позволяет достичь более точного описания кривых Mc,c/B(T).Установлено, что для наилучшего описания кривых Mc,c/B(T) должен быть учтенFeобнаруженный в отсутствии поля немонотонный характер температурной зависимости θexp(T)для всех составов PrxY1-xFe3(BO3)4 с угловой структурой.162cc,c/B, c,c,10 cм /г162.5 Тлc5 Тл0.1 Тл3c-512(a)8c0.1 Тл5Pr0.75Y0.25Fe3(BO3)40510015T, K100202002530Pr0.67Y0.33Fe3(BO3)42.5 Тлc c1040c150.1 Тлc(б)-53c,c/B, c,c,10 cм /г1510c0.8 Тлc15c105c0.1 Тл50051015T, K100202002530Рисунок 4.13.
Температурные зависимости Mc,c/B Pr0.75Y0.25Fe3(BO3)4 (а) и Pr0.67Y0.35Fe3(BO3)4(б) при разных значениях поля при Т < ТN (на вставках кривые с,с(T) для T = 2-300 К). Значки– экспериментальные данные [255], линии – расчет.163cc3c,c/B, c,c,10 cм /г150.8 Тл(a)2 Тл-5c0.1 Тл10c150.1 ТлcPr0.55Y0.45Fe3(BO3)450c105105015T, K100202002530(б)c-53c,c,10 cм /г1510c15c5c10Pr0.45Y0.55Fe3(BO3)405105015T, K100202002530Рисунок 4.14.
Температурные зависимости Mc,c/B Pr0.55Y0.45Fe3(BO3)4 (а) и Pr0.45Y0.55Fe3(BO3)4(б) при разных значениях поля при Т < ТN (на вставке до 300 К). Значки – экспериментальныеданные [255], линии – расчет.164c3c,c,10 cм /г15-510c5c15c100Pr0.25Y0.75Fe3(BO3)405105015T, K100202002530Рисунок 4.15. Температурные зависимости Mc,c/B Pr0.25Y0.75Fe3(BO3)4 для B = 0.1 Тл при Т < ТN(на вставке до 300 К). Значки – экспериментальные данные [255], линии – расчет.FeНа рисунке 4.16 приведены зависимости K 2,4(T) для состава с х = 0.55 (сплошные кривые),используя которые были рассчитаны кривые Mc,c/B(T) при В = 0.1 Тл (см. рисунок 4.14а).FeАналогичные зависимости K 2,4(T) использовались и при описании кривых Mc,c/B(T) длях = 0.25 и 0.45.Отметим, что расчеты показывают, что слабовыраженная аномалия вблизи 12 К наэкспериментальной кривой M c1kOe T для x = 0.75 и 0.67 (рисунок 4.13) обусловленаFeнемонотонным изменением угла отклонения θexp(Т) и не может быть связана с аномалиейШоттки, поскольку расстояние между нижним энергетическими уровнями достаточно большоеи при 12 К составляет 72 см-1.
Установлено, что для описания данной аномалии вблизи 12 Кна кривых M c1kOe T для составов с x = 0.75 и 0.67 константа K 4Fe с ростом температурыдолжна уменьшаться быстрее (штриховая кривая K 4Fe для x = 0.67 на рисунке 4.16).Рисунки 4.13 и 4.14а показывают также примеры описания кривых Mc/B(T) в полях,больших 0.1 Тл.
Интересно, что на некоторых кривых Mc/B(T) в области магнитного порядканаблюдаются необычные резкие температурные скачки намагниченности. Сопоставлениеэтих зависимостей с полевыми зависимостями намагниченности, измеренными при разных165|KFe|250|KFe|, KFe244030x = 0.67x = 0.5520-KFe410005101520T, K2530FeРисунок 4.16. Температурные зависимости констант анизотропии K2,4T для х = 0.55(сплошные кривые) и 0.67 (штриховые кривые) при В = 0.1 Тл.температурах, позволяет однозначно утверждать, что эти скачки наблюдаются при измерении вмагнитных полях, близких к полям перехода BSR, и обусловлены спин-ориентационнымипереходами, происходящими при изменении температуры.
Например, на рисунке 4.8 показаныполевые зависимости для закаленного образца Pr0.75Y0.25Fe3(BO3)4, на которых скачокнамагниченности соответствует переходу между угловой и спин-флоп фазами. Скачокнамагниченности в поле 2.5 Тл, обнаруженный на зависимости M c2.5Тл T для закаленногообразца вблизи Т = 12 К (см. рисунок 4.13(а)), как раз и представляет собой ориентационныйпереход на температурной зависимости намагниченности в поле 2.5 Тл между спин-флоп иугловым состояниями.Аналогичные, но несколько более сглаженные аномалии на кривых Mc/B(T) в полеB > 0.1 Тл описаны и для составов с x = 0.67 и 0.55 (см рисунки 4.13(б) и 4.14 (а)).§4.2. RxY1-xFe3(BO3)4 (R = Dy и Tb)Cложность проведения теоретического исследования магнитных свойств разбавленныхферроборатов обусловлена отсутствием опубликованных для них экспериментальных данныхмагнитных характеристик, за исключением рассмотренных в предыдущем параграфе дляPrxY1-xFe3(BO3)4.
Основываясь на большом опыте исследования ферроборатов RFe3(BO3)4166сделанапопыткапредсказатьвозможностьреализацииинаблюденияспин-переориентационного перехода и аномалий на кривых намагничивания в RxY1-xFe3(BO3)4(R = Dy и Tb). При этом необходимые для расчетов параметры были взяты такими же, как вчистых DyFe3(BO3)4 и TbFe3(BO3)4 (см. таблицу 6.11 в §6.5).Расчеты показали, что для разбавленных ферроборатов DyxY1-xFe3(BO3)4 по сравнению сPrxY1-xFe3(BO3)4 ЛО состояние сохраняется при меньших значениях параметра разбавления0.15 < x < 1, поскольку для Dy-подсистемы ЛО вклад в магнитную анизотропию выраженсильнее (см., например, компоненты g-факторов в таблице 6.11). При значениях x < 0.1ферробораты DyxY1-xFe3(BO3)4 являются легкоплоскостными.
Исследование возможностиреализации спонтанного спин-переориентационного перехода показали, что такой переходвозможен в промежуточном диапазоне x = 0.1-0.15 при расчете с параметрами для чистогоDyFe3(BO3)4.Помимовозможностиреализацииспин-переориентационногопереходанеобходимо исследовать и степень выраженности возможных аномалий при увеличенииразбавления немагнитным иттрием, например, на кривых намагничивания вдоль оси с.Из рисунка 4.17 видно, что рассчитанные при x = 1 кривые намагничивания Мс(В) хорошоописывают экспериментальные зависимости для чистого DyFe3(BO3)4 с ярким спин-флоппереходом вблизи 3 Тл. Отметим, что в случае PrxY1-xFe3(BO3)4 актуальные параметры приразбавлении изменялись не сильно (см. таблицу 4.1).
Было проверено, что достигаемоеописание Мс(В) для чистого DyFe3(BO3)4 не сильно меняется при небольших вариацияхпараметров КП и обменных Dy-Fe и Fe-Fe взаимодействий. Это позволяет более обоснованнопровести расчет кривых Мс(В) DyxY1-xFe3(BO3)4 при изменении параметра х. Из рисунка 4.17видно, что с уменьшением параметра х кроме очевидного уменьшения вклада от Dyподсистемы происходит сдвиг поля спин-флоп-перехода BSF в меньшие поля, вследствиеуменьшения легкоосного вклада от Dy-подсистемы. Аналогичная зависимость BSF(х), но толькоболее сильно выраженная, была обнаружена для ферроборатов PrxY1-xFe3(BO3)4 (см.
рисунок4.1). Можно полагать, что расчет кривой Мс(В) DyxY1-xFe3(BO3)4 с наборами параметровопределенными для каждого их составов приведет к коррекции полученной зависимости,однако величина скачка не должна существенно поменяться. Из рисунка 4.17 видно, чтоконцентрация x = 0.1, пожалуй, наименьшая, при которой возможно экспериментальноенаблюдение аномалии при BSF.
Напомним, что спин-переориентационный переход взамещенных ферроборатах с ионом Dy3+ обнаружен в Nd1-xDyxFe3(BO3)4 при x = 0.05, 0.1, 0.15 и0.25. Учитывая ЛП вклад Nd-подсистемы, замена ионов Nd3+ на Y3+ при одинаковом значениипараметра х приведет к большему ЛО вкладу от DyxY1-x-подсистемы. В результате, областьвозможной реализации спиновой переориентации для DyxY1-xFe3(BO3)4, должна стать уже, посравнению с Nd1-xDyxFe3(BO3)4. Данный вывод соответствует результатам расчета для167DyxY1-xFe3(BO3)4, которые предсказывают спин-переориентационный переход в диапазонеx = 0.1-0.15 и, как следует, из расчетов кривых Мс(В), данный диапазон значений параметра хпозволяет обнаружить хорошо различимые аномалии.Mc, B/форм.ед.8BSFx=1DyxY1-xFe3(BO3)46T = 4.2 Kx = 0.5B||c4x = 0.3x = 0.120024B, Tл68Рисунок 4.17.
Кривые намагничивания DyxY1-xFe3(BO3)4 (х =0.1, 0.3, 0.5, 1) при B||c. Значки –экспериментальные данные (для х = 1 [69]), линии – расчет.Исследование магнитных свойств разбавленного ферробората TbxY1-xFe3(BO3)4 показало,что из-за сильного изинговского вклада от Tb-подсистемы, реализация спонтанного спинпереориентационного перехода возможна только при очень малой величине разбавленияx < 0.03, что, в конечном счете, приводит к невыразительности эффекта. Аналогичная слабаявыраженность аномалий при x < 0.03 наблюдается и на кривых Мс(В).