Диссертация (1097685), страница 33

Просмтор этого файла доступен только зарегистрированным пользователям. Но у нас супер быстрая регистрация: достаточно только электронной почты!

Текст из файла (страница 33)

При одном и том же значении х магнитный момент μcalcбудет разный150в ЛО, УГ и ЛП состояниях, поскольку вследствие f–d-взаимодействия по-разному будутрасщеплены нижние энергетические уровни иона Pr3+. Pr-подсистема вносит легкоосный вкладв полную магнитную анизотропию соединения и чем ближе направление mPr к оси с, тембольше будут расщеплены нижние энергетические уровни иона Pr 3+ и тем больше будетзначение mPr.Как видно из таблицы 4.1, температура магнитного перехода TN для 1.0 ≤ x ≤ 0.55 малоизменяется и составляет TN ≈ 30-30.5 K, затем, начиная с состава с x = 0.44, заметноувеличивается до TN  38 K для x = 0.Для расчета магнитных характеристик PrxY1-xFe3(BO3)4 при направлении внешнегомагнитного поля вдоль и перпендикулярно тригональной оси с использовались изображенныена рисунке 4.5 схемы ориентаций магнитных моментов железа MiFe и редкой земли miPr .

Схемыа и б при В = 0 (УГ состояние (конус осей легкого намагничивания) (а) и ЛО состояние дляPrFe3(BO3)4 (б)). Расчет по схемам в и г проводился при направлении поля вдоль тригональнойоси В||с. Схемы д и е использовались для случая ориентации внешнего поля в базиснойPrxплоскости Вс. На схеме (е) показаны проекции магнитных моментов Prx-подсистемы ( miab)иFeмагнитных моментов Fe ( Miab) на плоскость ab в доменах с осями антиферромагнетизма подуглами к оси а  i = 0 (L0) и 60 (L60).4.1.2.

Температурные зависимости в нулевом полеНа следующих рисунках 4.6 и 4.7 приведены экспериментальные [110] и рассчитанныетемпературные зависимости магнитных моментов Fe-подсистемы (полного момента ипроекций) и Pr-подсистемы в PrxY1-xFe3(BO3)4 (x = 0.67, 0.55, 0.45), а также температурныезависимости угла отклонения железа от оси с θ Fe (Т). Как видно из данных рисунков, согласиемежду рассчитанными и экспериментальными кривыми для составов с x = 0.67, 0.55 и 0.45хорошее при низких температурах, однако при приближении к температуре Нееля становитсяменее удовлетворительным. Для всех составов рассчитанные температуры Нееля большесоответствующих экспериментальных значений.

Данное отличие часто встречается прииспользовании приближении молекулярного поля [218]. Отметим, что рассчитанные кривыеотражают все основные особенности экспериментальных кривых, например, обнаруженноеFeнемонотонное поведение кривой θexp(Т) в диапазоне 5-20 К (см. рисунки 4.6в и 4.7а,б).Как отмечалось, хорошее воспроизведение при низких температурах приведенных нарисунках 4.6 и 4.7 экспериментальных зависимостей позволило более надежно определитьпредставленные в таблице 4.1 актуальные параметры.151(а)cL60L60FeM1Prxm2PrxFeM2В||cFeM1Prxm2abaВ=0T < TNccbm1(в)(б)L0PrxM2(г)FePrxВ=0cM1m2m1FePrxУГ1УГ2FeM1В||cPrxm2m1FeM2ababPrxm1FeM2(д)L60abВ < ВSRbВ > ВSR(е)L60abb MFe Fe1M2(60)abFeM2(60)abВ||aPrxm1(60)ab2 LPrxm1(0)abВ||aВ > ВSR0abFeM2(0)ab1FePrxM1(0)abaPrxm1m2(0)abPrxm2(60)abFeM1(60)abВ < ВSRPrxm2aFeM1(60)ab MFe2Рисунок 4.5.

Схемы ориентаций магнитных моментов железа MiFe и редкоземельного иона miPr ,использованныеприрасчетемагнитныххарактеристикPrxY1-xFe3(BO3)4дляразныхнаправлений внешнего магнитного поля. Схемы а и б – при В = 0 (угловое состояние (конусосей легкого намагничивания) (а) и легкоосное состояние для PrFe3(BO3)4 (б)). Схемы в и г –при В||с (плоскость ab перпендикулярна плоскости рисунка). Схемы д и е – Вс (ось сперпендикулярна плоскости рисунка).152554Pr0.67Y0.33Fe3(BO3)44MFeMFez3322mPr10(б)Pr0.67Y0.33Fe3(BO3)4MFe, B/форм. ед.Fe, mPr, B/форм. ед.(a)0MFex1102030T, K040010202030T, K40(в)Fe, град30405060708090Pr0.67Y0.33Fe3(BO3)40102030T, K4050Рисунок 4.6.

Экспериментальные (значки) [110] и рассчитанные (линии) температурныезависимости Pr0.67Y0.33Fe3(BO3)4: (а) магнитных моментов Fe- и Pr-подсистем; (б) проекциймагнитного момента железа на ось с ( M cFe ) и базисную плоскость ( M xFe ); (в) угла отклонениямагнитного момента железа от оси с.4.1.3. Намагничивание вдоль оси сДля разбавленного ферробората Pr0.75Y0.25Fe3(BO3)4 неизвестно его низкотемпературноемагнитное состояние. Поскольку для состава Pr0.75Y0.25Fe3(BO3)4 отсутствуют, в частностиданныенейтронныхнизкотемпературногоисследований,состояниянельзя.тооднозначноРасчетыустановитьпоказываютособенностихорошееописаниеэкспериментальных кривых намагничивания (при T = 2 К и B < 2 Тл) и восприимчивости (приT < 5 К и B = 0.1 Тл) и в ЛО фазе ( θ Fe = 0) при угле отклонения железа от оси с θ Fe < 10.153Учитывая данные резонансных исследований при T = 4.2 К, из которых следует возможностьреализации угловой структуры с малым углом отклонения [255, 258], расчеты были выполненыв предположении реализации уголовного состояния с углом отклонения θ Fe = 5 при Т = 3 К(схема а на рисунке 4.5).(a)MFex450603Fe, градM Fe, B/форм.

ед.5702FezM801Pr0.55Y0.45Fe3(BO3)400520T, K30409050(б)Pr0.45Y0.55Fe3(BO3)4MFex40303Fe, градM Fe, B/форм. ед.410202101FezM001020T, K3040050Рисунок 4.7. Экспериментальные (значки) [110] и рассчитанные (линии) температурныезависимости Pr0.55Y0.45Fe3(BO3)4 (a) и Pr0.45Y0.55Fe3(BO3)4 (б) проекций магнитного моментажелеза на ось с ( M cFe ) и базисную плоскость ( M xFe ) и угла отклонения магнитного моментажелеза от оси с.Из всей совокупности измеренных кривых намагничивания особый интерес вызываютдвухступенчатые скачки намагниченности на кривых Mс(В) составов с x = 0.75 и 0.67 (см.рисунки 4.8а и 4.9). Проведенные обширные расчеты различных магнитных фаз, которые могут1548BSR26BSR1T=2KBcBSR2Вc4BSR12200(б)6(б)8B||cBSRВ||cT=8K6BSR2.ВcT=8Kс,c, Гс см3/гс, Гс см3/г)T=2K48424BSR120088BSR6с,c, Гс см3/гс, Гс см3/г6...В||c(a)8с,c, Гс см3/гс,c, Гс см3/гB||c(a)В||cBSR26ВcT = 20 K.BSR1.В||c(в)(в)4T = 20 K242Pr0.75Y0.25Fe3(BO3)400Рисунок102030B, Тл4.8.

Кривые40050намагничиванияPr0.67Y0.33Fe3(BO3)40102030B, Тл4050Рисунок 4.9. Кривые намагничиванияPr0.75Y0.25Fe3(BO3)4 для В||с и Bс при T = 2,Pr0.67Y0.35Fe3(BO3)4 для В||с и Bс при8 и 20 К. Значки – экспериментальныеTданные [255], линии – расчет.

Зеленымиэкспериментальныеоткрытыми значками показаны эксперимен-линии – расчет.=2,8и20К.Значкиданные–[255],тальные кривые для закаленного образца.быть реализованы в PrxY1-xFe3(BO3)4 при разных ориентациях магнитных моментов Fe- и Prподсистем, позволили сделать предположение, что наблюдаемый на Mс(В) двухступенчатыйвид скачка намагниченности, возможно, обусловлен наличием промежуточного состояния155между начальной угловой ( θ Fe = УГ1, схема в на рисунке 4.5) и флоп (схема г) фазами. Первый,более яркий, скачок Mс(В) при ВSR1 может быть связан с реализацией в полях ВSR1 < B < ВSR2промежуточной УГ фазы с существенно большим, чем в начальной фазе (при В < ВSR1), угломотклонения магнитных моментов Fe от оси с ( θ Fe = УГ2, схема в).

Второй, менее выраженный,скачок при ВSR2 обусловлен переориентацией магнитных моментов Fe из промежуточногосостояния во флоп-фазу (схема г) и сопровождается переориентацией преимущественно вдольнаправления поля B||с магнитных моментов обеих подрешеток ионов Pr3+.Причиной реализации возможного индуцированного полем промежуточного состояния снеколлинеарной антиферромагнитной структурой ( θ Fe = УГ2, схема в на рисунке 4.5) являетсяконкуренция вкладов от Fe- и Pr-подсистем в полную магнитную анизотропию кристаллаPrxY1-xFe3(BO3)4 и энергии Зеемана. С ростом поля достигнутый в слабых полях баланс вкладовнарушается, в результате при определенных значениях температуры и поля стабилизируетсядругое состояние (УГ фаза) с магнитными моментами железа, ориентированными относительнооси с под большим углом θ Fe , стабильным в определенном диапазоне полей.

Величина этогоугла, как показывают расчеты, близка для соединений с x = 0.75 и 0.67, стабильна в диапазонетемператур Т = 2 - 20 К и составляет θ Fe  67. Отметим, что ранее в работе [68] и затем в [67]при исследовании эффекта Мессбауэра в ферроборате GdFe3(BO3)4 было обнаруженоотклонение магнитных моментов железа от оси с на значительные углы, зависящие оттемпературы и магнитного поля.В работе [110] были представлены кривые намагничивания Pr0.67Y0.35Fe3(BO3)4 при Т = 2,8 К, на которых виден только один скачок намагниченности (BSR  1.15 Тл при T = 2 K), а не двакак на рисунках 4.1, 4.8а и 4.9.

Причина заключается в том, что исследовались два типаобразцов данного состава. Кристаллы первого типа после окончания синтеза охлаждались свысокой скоростью, и полевые зависимости намагниченности для них содержали тольконизкополевой скачок, а высокополевой был слабо выражен или отсутствовал вовсе, именнотакие данные были приведены в работе [110]. На рисунках 4.1, 4.8а и 4.9 приведены данные дляобразцов из работы [255], медленно охлажденных до комнатной температуры вместе с печью,такиеобразцыиспытываютдвухступенчатыйспин-переориентационныйобразованием промежуточного состояния, существующегопереходсв определенном интервалемагнитных полей.

По-видимому, неоднородные напряжения, возникающие в закаленныхобразцах первого типа, дают дополнительный вклад в энергию анизотропии, изменяющийусловия формирования промежуточной УГ фазы, которая стабилизируется при определенномсоотношении между первой и второй константами анизотропии. В результате этого спинориентационный переход происходит сразу в флоп-фазу во всем объеме кристалла либо в156большей его части, которая наиболее напряжена. Похожая ситуация наблюдается в образцахсостава с x = 0.75. На рисунке 4.8 приведены кривые намагниченности для закаленного образца,имеющего стандартный одноступенчатый вид спиновой переориентации при B||c (зеленыезначки).

В то же время на некоторых образцах этого состава наблюдались двухступенчатыескачки намагниченности. Для состава с х = 0.75 повторные измерения на незакаленном образцебыли проведены только при T = 2 K [255] и обнаружены хорошо выраженные два скачканамагниченности (рис. 4.8а), в отличие от одного скачка при измерении на закаленном образце(зеленые значки).Двухступенчатый характер спин-переориентационного перехода на кривых Mс(В) всоставах с x = 0.75 и 0.67 и приведенные особенности его обнаружения заставили болеепристально проанализировать представленные в литературе данные о намагниченности чистогоPrFe3(BO3)4. В [49] кривые Mс(В) измерены в импульсных магнитных полях до 8 Тл и встатическом магнитном поле до 5 Тл (см.

Характеристики

Список файлов диссертации