Диссертация (1097685), страница 31
Текст из файла (страница 31)
Также для сравнения на данных рисунках показаны кривые длясоединений с крайними значениями параметра разбавления Pr-подсистемы (x = 1 и 0) и141с определенной ранее магнитной структурой: легкоосного PrFe3(BO3)4 и легкоплоскостногоYFe3(BO3)4. Отметим, что полученные в [110] с помощью PPMS-9 экспериментальные кривыеMс,с(В) и с,c(T) для чистого PrFe3(BO3)4 в целом совпадают в полях до 5 Тл с раннеепредставленными кривыми с малым количеством точек из работы [49], изменения которыхбыли проведены на MPMS-5.Анализпредставленныхзависимостейпоказывает,чтокривыерасполагаютсясогласованно, в соответствии с последовательным изменением параметра x = 1 - 0. Длянаправления B||с поле спин-флоп-перехода в чистом PrFe3(BO3)4 (BSF 4.6 Тл) заметно больше,чем поле спин-переориентационного перехода (BSR) в разбавленных составах, и хорошо видно,что для полей B > 4.7 Тл кривые для x = 0.75 - 0.25 находятся между Mс(В) для x = 1 и 0.10(a)PrFe3(BO3)415с, Гс см3/г8 1060.B||cT=2K50246842B||cT=2K0(б)1с, Гс см3/г60.
4 0.00.2 0.4 0.6 0.8PrFex = 0.75x = 0.67x = 0.55x = 0.45x = 0.25YFe20ВcT=2K012В, Тл345Рисунок 4.1. Экспериментальные кривые намагничивания PrxY1-xFe3(BO3)4 (x = 1, 0.75, 0.67,0.55, 0.45, 0.25 [255, 257], 0 [64]) для В||с (a) и Bс (б) при T = 2 К.142Заметим, что полевые зависимости намагниченности, измеренные вдоль тригональнойоси, для составов с х = 0.75 и 0.67 (см. рис. 4.1), как и в неразбавленном кристалле с х = 1,имеют ступенчатый вид, характерный для спин-ориентационного перехода, что говорит облизости их магнитных структур.В то же время начальные магнитные восприимчивости в области до спинориентационного перехода в соединениях с х = 0.75 и 0.67 меньше, чем у неразбавленногокристалла. Скорее всего, это связано с уменьшением вклада Pr-подсистемы в магнитнуювосприимчивость кристалла при диамагнитном разбавлении.20(a)Вcc, 10-5 cм3/г1612x = 0.55x = 0.45x = 0.25YFePrFex = 0.75x = 0.678416(б)Вcc, 10-5 cм3/г141210x = 0.55x = 0.45x = 0.25YFePrFex = 0.75x = 0.6780255075100T, KРисунок4.2.Экспериментальныетемпературныезависимостиначальноймагнитнойвосприимчивости PrxY1-xFe3(BO3)4 (x = 1, 0.75, 0.67, 0.55, 0.45, 0.25 [255, 257] , 0 [64]) для В||с (a)и Bс (б) при T = 2 К и Вс,c = 0.1 Тл.143По этой же причине суммарная магнитная восприимчивость кристаллов с х = 0.75 и 0.67,измеренная в поле 0.1 Тл вдоль оси с (см.
рисунок 4.2), оказывается меньше восприимчивостинеразбавленного кристалла во всей измеренной области температур.Особое внимание привлекает обнаруженный на кривых Mc(В) для образцов с х = 0.75 и0.67 необычный двухступенчатый характер спиновой переориентации (см. рисунок 4.1a).Первый, более выраженный, скачок происходит в поле BSR1 2.26 Тл (для x = 0.75) и BSR1 1.12Тл (для x = 0.67), а затем следует небольшой второй скачок намагниченности при BSR2 2.9 Тл(x = 0.75) и BSR2 2.17 Тл (для x = 0.67).
Подобный ступенчатый вид возрастания с полемнамагниченности Mс(B) сохраняется в Pr0.67Y0.33Fe3(BO3)4 и при более высоких температурах,обе ступеньки различимы до Т 20 К (см. текст далее и рисунок 4.9). Причем с возрастаниемтемпературы наблюдается рост полей перехода BSR1,2. Кривые Mс(В) для температуры Т = 30 К,близкой к TN, имеют линейный характер для всех составов.Состав со средним из исследованных параметром разбавления х = 0.55 по нейтроннымданным [110] имеет угловую магнитную структуру с наиболее близким к равноудаленному отоси с и плоскости ab отклонением магнитных моментов железа.
Поэтому аномалии на кривыхнамагничивания видны для обоих направлений поля (см. рисунок 4.3).64Вc2K20 K43с, Гс см /г20.0122K8K12 K20 K2В||cPr0.55Y0.45Fe3(BO3)40012В, Тл3Рисунок 4.3. Кривые намагничивания Pr0.55Y0.45Fe3(BO3)4 для В||с и Bс (на вставке) приуказанных температурах. Значки – экспериментальные данные [255], линии – расчет.144При намагничивании вдоль оси с наблюдается скачок намагниченности при спиновойпереориентации типа спин-флоп-перехода (BSR ≈ 0.84 Тл при Т = 2 K).
Величина скачканамагниченности при этом переходе невелика, так как из-за угловой магнитной структурынамагниченность вдоль оси с при B < BSR определяется комбинацией параллельной иперпендикулярной восприимчивостей. В то же время при направлении поля в базиснойплоскости Bс поведение кристалла типично для ЛП структур тригональной симметрии сразбиением на 120о-домены. Процесс намагничивания в полях ниже 1 Тл определяетсядоменной структурой, в результате в этой области полей наблюдается нелинейный участокполевой зависимости (вставка на рисунке 4.3).При большем разбавлении кривые намагничивания состава с х = 0.45 демонстрируютаномалии уже только для одного направления поля Bс (см. рисунок 4.1 и 4.11), а принамагничивании вдоль оси с полевые зависимости намагниченности линейны при всех T < TN.Зависимости Mс,с(В) с наиболее сильным разбавлением Pr-подсистемы Pr0.25Y0.75Fe3(BO3)4имеют вид, типичный для ферроборатов с ЛП характером магнитной подсистемы, и, как видноиз рисунка 4.1, наиболее близки к зависимостям для легкоплоскостного YFe3(BO3)4.Анализ кривых восприимчивости с,с(T) PrxY1-xFe3(BO3)4 в упорядоченной областитемператур (T < TN) благодаря значительному количеству исследованных концентраций такжедает возможность детально проследить плавную трансформацию магнитной структурысоединения при изменении параметра х (см.
рисунок 4.2). Кривые с,c(T) для x = 0.25 по формеблизки к аналогичным зависимостям для ЛП YFe3(BO3)4. Затем с ростом х возрастающий вкладPr-подсистемы способствует трансформации начального магнитного состояния в болеевыраженную угловую фазу, в которой с ростом х магнитные моменты железа располагаются всеближе к оси с. В результате кривые с,c(T) для x = 0.75 по форме уже практически неотличаютсяотаналогичныхзависимостейлегкоосногоPrFe3(BO3)4.Еслисравнитьтемпературные зависимости перпендикулярной восприимчивости c(T) (рис. 4.2б), то можноотметить, что ее значения в парамагнитной области (T > TN) увеличиваются с ростом х, чтообусловлено увеличением вклада подсистемы празеодима в суммарную восприимчивостьсоединения. Из общей тенденции выпадает только состав с х = 0.45, что может объясняться тем,что систематическая ошибка измерения в данном случае была максимальной, посколькумагнитные измерения для этого состава выполнялись на образце наименьшего размера.Рисунок 4.4 показывает зависимость угла отклонения магнитного момента Fe-подсистемыот оси с для всего набора исследованных концентраций.
В ходе нейтронных исследованийкристаллов семейства PrxY1-xFe3(BO3)4 было установлено, что в YFe3(BO3)4 с х = 0 реализуетсяЛП структура, и угол отклонения магнитных моментов железа от оси с θ Fe равен 90. По мере145увеличения содержания празеодима формируется УГ магнитная структура, в которой векторантиферромагнетизма подсистемы железа постепенно вращается от тригональной осикристалла в направлении базисной плоскости, так что угол θ Fe меняется от 74о для х = 0.45 до23о для х = 0.67 при Т 3 К. И наконец, в PrFe3(BO3)4 с х = 1 идентифицирована ЛП магнитнаяструктура с вектором антиферромагнетизма, лежащим вдоль оси с кристалла ( θ Fe = 0).
Болееточно установить концентрационные границы ЛО, УГ и ЛП состояний не представляетсявозможным. Отметим, что в кристалле с х = 0.75, скорее всего, также формируется УГструктура, на это указывает специфический вид частотно-полевой зависимости АФМР,представленной в работе [255].Таким образом, показанные на рисунке 4.4 границы состояний являются условными иотражают только магнитные состояния, установленные достоверно. Отметим, что проведенныйвыше анализ данных изменений полевых и температурных зависимостей намагниченности вPrxY1-xFe3(BO3)4 подтверждает, что магнитные моменты Fe с уменьшением содержанияпразеодима наклоняются все ближе к базисной плоскости.100ЛПЛП?90УГУГ?ЛО6T=2K806045034030BSR, ТлFe , град52 K, Вc2 K, В||c20 K, В||c7022011000.00Рисунок 4.4.
Зависимость0.250.50x0.751.000угла отклонения магнитных моментов Fe-подсистемы оттригональной оси с и зависимость величины поля спин-переориентационного перехода BSR приуказанных температурах от значения параметра разбавления х в PrxY1-xFe3(BO3)4 (x = 1, 0.75,0.67, 0.55, 0.45, 0.25, 0). Значки – экспериментальные данные [110, 255].146Также на рисунке 4.4 приведены концентрационные зависимости критических полейBSR-переходов из начального во флоп-состояние для T = 2 и 20 K при B||с (темные значки) и дляT = 2 при Bс (открытые значки).