Диссертация (1097685), страница 34
Текст из файла (страница 34)
рисунок 2 в [49]) и никаких явных особенностейдвухступенчатого характера скачка намагниченности на них не наблюдается. Однако учитываяособенности идентификации скачка намагниченности в составах с x = 0.75 и 0.67, помимовлияния процедуры подготовки образцов, можно предположить, что измерения в импульсныхполях могли не позволить выявить двухступенчатую форму аномалии на Mс(В), как это было вслучае Nd0.75Dy0.25Fe3(BO3)4 (см. §6.2). При этом измерения в стационарных полях выполненытолько до 5 Тл и нельзя исключать, что вторая ступенька могла быть в чуть больших полях ивид кривой Mс(В) на вставке на рисунке 2 в [49] не исключает такой возможности, посколькудемонстрирует возможно незавершенный рост намагниченности.В связи с указанными причинами в работе [255] была измерена намагниченность Mс,с(В)PrFe3(BO3)4 при Т = 2 К в полях до 9 Тл с помощью PPMS-6000.
Зависимость Mс(В) приведенана вставке на рисунке 4.1. Видно, что возможный двухступенчатый вид аномалии на Mс(H)PrFe3(BO3)4 не был обнаружен и на повторных измерениях. Подтвержденное отсутствиевторого скачка намагниченности на кривой Mс(В) в чистом PrFe3(BO3)4 позволяет сделатьвывод, что необходимым критерием реализации необычной двухступенчатой формы скачканамагниченности является наличие начальной угловой фазы с небольшим углом отклонения отоси с, получаемой при определенном соотношении между первой и второй константанизотропии.
Такая ситуация в случае PrFe3(BO3)4 происходит только при определенномразбавлении Pr-подсистемы.Описание кривых Mс,с(В) в полях до 9 Тл, а также измеренных температурныхзависимостей намагниченности для PrFe3(BO3)4 [255] (см. рисунок 4.2) позволило определитьприставленные в таблице 4.1 актуальные параметры и для чистого состава.157Результирующая намагниченность вдоль оси с для составов с x = 0.75 - 0.25рассчитывалась по следующим формулам:I. В начальной фазе для x = 0.75-0.45 при B < BSR1 (угловая фаза, схема в на рисунке 4.5,1 = УГ1):Mc 1M1Fecos θ1 M 2Fecos θ2 m2Prcx m1Prc x .2(4.1)II.
В промежуточной фазе для х = 0.75 и 0.65 при BSR1 < B < BSR2 по формуле (4.1), вкоторой 1 = УГ2 (схема в с большим углом отклонения УГ2).III. Во флоп-фазе для х = 0.75 и 0.65 при B > BSR2 и для х = 0.55 и 0.25 (схема г):M flop 1M1Fecos θ1 M 2Fecos θ2 m2Prcx m1Prc x .2(4.2)Расчет намагниченности по формулам (4.1) и (4.2) позволил достигнуть хорошегоописания кривых Mс(В) ферроборатов PrxY1-xFe3(BO3)4 (x = 0.75 - 0.25) во всех измеренныхдиапазонах полей и температур (см. рисунки 4.8-4.12).
Для составов с x = 0.75 и 0.67 расчетдвухступенчатой кривой Mс(B) проводился в три этапа (см. формулы 4.1 и 4.2). Дальнейшееразбавление Pr-подсистемы приводит к сильному сглаживанию скачков намагничивания и котсутствию различимого на Mс(В) промежуточного состояния вследствие реализации уже вначальном состоянии УГ фазы с близкими к плоскости ab углами отклонения железа θ Fe .В результате для состава с x = 0.55 после угловой фазы (схема в, формула (4.1)) наступает сразуфлоп-фаза (схема г, формула (4.2)) (см.
рисунок 4.10).Для состава с х = 0.45 вследствие близости магнитных моментов железа к базиснойFeплоскости (при Т = 3 К θexp= 74) на экспериментальной кривой Мс(В) при всех исследованныхтемпературах нет никаких видимых аномалий, т.е. для направления В||c, уже начиная с самыхмалых магнитных полей, магнитные моменты Fe находятся в состоянии очень близком к флопфазе и на рассчитанной кривой Мс(В) заметного скачка намагниченности между состояниями,рассчитываемыми по формулам (4.1) и (4.2), как и на эксперименте, нет (рис. 4.11). .Для состава с x = 0.25 кривые намагничивания вдоль оси с не обнаруживают видимыханомалий (рисунок 4.12), магнитные моменты Fe и Pr лежат в плоскости (схема г) или оченьблизко к ней, и расчет во всем измеренном диапазоне полей и температур проводился поформуле (4.2).4.1.4.
Намагничивание в базисной плоскостиПри намагничивании кристаллов PrxY1-xFe3(BO3)4 в базисной плоскости в полях, меньшихпримерно 1 Тл, вклад в намагниченность дают все три возможных домена с осями158антиферромагнетизма под углом 120 друг к другу. В отсутствие информации о доменнойструктуре образца предполагалась их равновеликость.В полях, меньших 1 Тл, нелинейное поведение экспериментальных кривых Mс(В)наблюдается на рисунках 4.10-4.12 для х = 0.55, 0.45 и 0.25. В соединениях с х = 0.75 и 0.67, вT=2K68В||c(a)Вcс,c, Гс см3/гс,c, Гс см3/г8.4cSRВ2Вc00.0 0.3 0.6 0.9(б)с,c, Гс см3/г.4cSRВВSRc(c)6T = 20 KВc.(б)В||cT = 12 KВc4ВSR2В||c(в)6T = 20 KВc.cSRВ400.0 0.3 0.6 0.908В||c1ВSR26Вc08ВSR08В||cT=8K24ВcSRс,c, Гс см3/гс,c, Гс см3/гВВ6с,c, Гс см3/г1cSRcSR08.T=2K6.В||c(a)242Pr0.55Y0.45Fe3(BO3)4001234Pr0.45Y0.55Fe3(BO3)45В, ТлРисунок 4.10.Кривыенамагничивания00123В, Тл4Рисунок 4.11.
Кривые намагничиванияPr0.55Y0.45Fe3(BO3)4 для В||с и Bс при T =Pr0.45Y0.55Fe3(BO3)4 для В||с и Bс при T =2, 8 и 20 К. Значки – экспериментальные2, 8 и 20 К. Значки – экспериментальныеданные [255], линии – расчет.данные [255], линии – расчет.5159с,c, Гс см3/г8B||c(a)T=2K6Bc.412BSRBSR00.00(б)0.3T=8K6с, Гс см3/г0.620 KB||c. 42Pr0.25Y0.75Fe3(BO3)400123B, Тл45Рисунок 4.12. Кривые намагничивания Pr0.25Y0.75Fe3(BO3)4 для В||с и Bс при T = 2, 8 и 20 К.Значки – экспериментальные данные [255], линии – расчет.которых угол отклонения от оси с магнитных моментов Fe мал, кривые намагничивания Mс(В)не демонстрируют каких-либо особенностей в исследованных диапазонах магнитных полей итемператур (рис.
4.8 и 4.9).Суммарная намагниченность для поля В||а и В < BSR (см. рисунок 4.5д) 1 12PrxFexM a M 0Fe m1Pr( 0x)a m2Pr( 0x )a M 60 m1Pr( 60) a m2( 60) a 2 33(4.3)хорошо описывает экспериментальную кривую Mс(В) (см. рисунки 4.10-4.12). В формуле (4.3)FeM 0Fe M1Fe( 0) absin θ1 M 2( 0) absin θ2 – вклад железа в намагниченность домена L0ab с учетомFeFeпроекции на плоскость ab, M 60 M1Fe( 60) absin θ1 cos 1 M 2( 60) absin θ2 cos 2 – вкладжелеза в намагниченность домена L60ab с учетом проекции на плоскость ab и ось а.В поле ВSR в домене L0 происходит спин-переориентационный переход во флоп-состояниес магнитными моментами почти перпендикулярными полю (схема е на рисунке 4.5) и его160Feнамагниченность с учетом проекции на плоскость ab равна M Feflop 2 M1 sin θ1 cos 1 .В результате суммарная намагниченность для В > ВSR определяется формулой (4.3), в которойследует M 0Fe заменить на M Feflop .При дальнейшем увеличении поля B||a продолжается вращение магнитных моментовFeM1,2ab в доменах L60ab, причем, как показывают расчеты, скорость вращения увеличивается сростом поля и, начиная с полей 1 Тл, результирующая намагниченность становится малоотличимой от намагниченности во флоп-фазе.Из рисунков 4.10-4.12 видно, что рассчитанные кривые Mс(В), характеризующиесямалыми скачками намагниченности, позволяют описать экспериментальные кривые, еслиучесть, что в реальном образце эти скачки должны быть размазаны вследствие произвольнойориентации поля в базисной плоскости, отличной от показанной на рисунке 4.5д.4.1.5.
Температурная зависимость намагниченностиОбе магнитные подсистемы и железная упорядоченная при T < TN и редкоземельнаяподмагниченнаязасчетf–d-взаимодействиядаютвкладвначальнуюмагнитнуювосприимчивость PrxY1-xFe3(BO3)4. Рисунки 4.13 - 4.15 демонстрируют экспериментальные итеоретические температурные зависимости намагниченности Mс,c/В(T) для T < TN и кривыеначальной магнитной восприимчивости с,с(T) (на вставках) для T = 2-300 К и B = 0.1 Тл.Зависимости с(T) PrxY1-xFe3(BO3)4 в парамагнитной области T > TN идут немноговыше перпендикулярной восприимчивости с(T).
Такая слабая анизотропия характерна длявсех соединений, содержащих празеодим, включая чистый PrFe3(BO3)4, и практическиотсутствует в YFe3(BO3)4. Расчеты показывают, что слабая анизотропия магнитнойвосприимчивости в парамагнитной области в соединениях PrxY1-xFe3(BO3)4 обусловлена,главным образом, вкладом Pr-подсистемы.Из вставок на рисунках 4.13 - 4.15 видно, что согласие между рассчитанными иэкспериментальными кривыми PrxY1-xFe3(BO3)4 хорошее при высоких (T > 100 K) и низких(T < TN) температурах и становится менее удовлетворительным при приближении ктемпературе Нееля.
Рассчитанные по закону Кюри-Вейсса в парамагнитной фазе кривые с,с(T)при T >100 K хорошо описывают экспериментальные температурные зависимости. В работе[255] сделано предположение, что ниже 100 К антиферромагнитные корреляции ближнегопорядка уменьшают намагниченность и приводят к отклонению от вычисленной зависимости,эти отклонения нарастают с приближением к TN. Подобное влияние ближних корреляцийнаблюдалось и в других кристаллах ферроборатов, в частности в YFe3(BO3)4 ближние161корреляции наблюдались в парамагнитном состоянии с помощью эффекта Мессбауэра вплотьдо температур 60 К [259].Если магнитное поле направлено вдоль оси с, то все три домена, возникающие в УГ и ЛПсостояниях кристаллов, эквивалентны по отношению к полю.
Поэтому расчет Mc/B(T) длялюбого замещения х может быть проведен как для однодоменного образца, аналогичноописанному расчету намагниченности Mс (см. уравнения (4.1-4.2)) в магнитном поле, равномполю измерения Mc/B(T).При намагничивании в базисной плоскости для В = 0.1 Тл вклад в намагниченностьMc/B(T) дают все возможные домены и процессы намагничивания PrxY1-xFe3(BO3)4 происходятаналогично описанным при расчете намагниченности Ma (см. уравнение (4.3)).Для состава с x = 0.75 на рисунке 4.13а для сравнения приведена кривая M c0.1ТлT ,рассчитанная в предположении ЛО состояния, сохраняющегося от низких температур до TN(зеленая штриховая кривая).