Диссертация (1097685), страница 36
Текст из файла (страница 36)
В результате,экспериментальное исследование магнитных свойств TbxY1-xFe3(BO3)4 с целью обнаружитьаномалиипривозможномспин-переориентационномпереходеневыразительности эффекта при необходимом сильном разбавлении.нецелесообразноиз-за168ГЛАВА 5.МАГНИТОУПРУГИЕ СВОЙСТВА БОРАТОВ С ДВУМЯ МАГНИТНЫМИПОДСИСТЕМАМИИзвестно, что индуцированные магнитным полем фазовые переходы в тригональных 4f-3dсоединениях RFe3(BO3)4 сопровождаются аномалиями магнитоупругих свойств, которыеразличаются для разных РЗ элементов [33]. Редкоземельный вклад в магнитострикциюопределяется изменением мультипольных моментов РЗ иона во внешнем магнитном поле вдольвыбранного направления.
Именно полевые зависимости мультипольных моментов являютсяадекватной характеристикой изменения конфигурации электронного облака РЗ иона вмагнитном поле. Мультипольные моменты РЗ иона (их изменения в поле)Onm OnmB Onmи ΩnmB=0 ΩnmB ΩnmB=0были рассчитаны с помощью гамильтониана, приведенного в §2.2. Как отмечалось в пункте2.2.1, вклад железной подсистемы в магнитострикцию ферроборатов мал (см. также рисунок1.12б) и магнитоупругие свойства определяются РЗ подсистемой.Напомним, что в ЛО ферроборатах RFe3(BO3)4 с R = Pr, Tb, Dy при ориентациимагнитного поля вдоль тригональной оси при T < TN происходит спин-флоп-переход в Feподсистеме. Скачки магнитострикции вблизи поля спин-флоп-перехода обнаружены длякаждого из ЛО ферроборатов [49, 219, 141].
В ЛП ферроборатах RFe3(BO3)4 c R = Nd, Sm и Erмеханизм намагничивания вследствие существования доменной структуры имеет болеесложный характер. При направлении магнитного поля в базисной плоскости происходит спинфлоп-переход в одном из трех возможных доменов. Для ЛП ферроборатов NdFe3(BO3)4 иSmFe3(BO3)4 в [7, 85] также были обнаружены особенности продольной магнитострикции.Магнитные моменты железа в HoFe3(BO3)4 при понижении до температуры TSR 4.7-5 Kлежат в базисной плоскости, также как и магнитные моменты ионов Ho 3+ [61, 142, 111]. При TSRпроисходит спонтанный спин-переориентационный переход, в результате которого магнитныемоменты Fe- и Ho-подсистем становятся ориентированными вдоль тригональной оси с [61,260]. Магнитострикция HoFe3(BO3)4 для В||b была измерена в работе [86], обнаруженанемонотонная зависимость, приводящая к смене два раза знака а(В) в полях до 3 Тл.
Также дляHoFe3(BO3)4 в работе [142] представлены результаты измерения температурных зависимостейизменения параметров a и с решетки и объема кристалла.Даннаяглавапосвященатеоретическомуописаниюполевыхзависимостеймагнитострикции в ферроборатах с RFe3(BO3)4 с R = Pr, Nd, Sm, Tb, Dy, Ho, Er и тепловогорасширениявHoFe3(BO3)4.Формализм,сформулированныйН.П.КолмаковойиЛ.В. Такуновым и реализованный при участии автора диссертации в работе [223], позволил169весьма успешно описать закономерности поведения магнитострикции и теплового расширения,обнаруженные на эксперименте.
Необходимые для сравнительного анализа данные о величинахполей переходов, скачков магнитострикции и других параметров ферроборатов приведены вобщей таблице 6.11 в параграфе §6.5.§5.1. PrFe3(BO3)4Продольная магнитострикция с(В) PrFe3(BO3) была измерена в работе [49] принаправлении поля вдоль тригональной оси с при температурах T = 4.2-38 К в поля до 8 Тл.
Нарисунке 5.1 приведены кривые с(В) для T = 4.2 и 20 К из данной работы. Кривые с(В) приT = 4.2-30 К демонстрируют скачок в полях соответствующих полю спин-флоп-перехода BSF,величина которого, как и на кривых намагничивания Мс(В) (см.
§3.6), растет с ростомтемпературы. Величина скачка на с(В) близка для температур Т = 4.2 и 10 К исоставляет 410-6. Магнитострикция с отрицательна и линейно растет (по модулю) до и послеполя спин-флоп-перехода.С целью объяснить поведение полевых зависимостей продольной магнитострикции вдольоси с с(В) PrFe3(BO3) при T TN были рассчитаны мультипольные моменты иона Pr3+.Параметры, необходимые для расчета моментов (параметры КП, Fe-Fe и Pr-Fe обменныхвзаимодействий и константы анизотропии Fe-подсистемы), были определены при описаниимагнитных характеристик PrFe3(BO3), (см. §3.6).
Рассмотрим возможностьописаниямагнитострикции с(В) PrFe3(BO3) без учета моментов четвертого и шестого порядка, т.е. вквадрупольном приближении. Полевые зависимости квадрупольных моментов иона Pr3+ вPrFe3(BO3)4, рассчитанные в коллинеарной (B < BSF) и флоп (B > BSF) фазах при T = 4.2 K,приведены на следующем рисунке 5.2. Видно, что в коллинеарной фазе изменение с полеммомента aJ O20соответствует обнаруженному на эксперименте и может быть описано приподобранном коэффициенте A1 (см. формулу (2.33)). Отметим, что на рисунке 5.2 для примерапоказана полевая зависимость и момента четвертого порядка βJ O40 , которая аналогичназависимости момента aJ O20 , только выражена сильнее. Рассчитанные во флоп-фазенизкосимметричныеквадрупольныемоментыJ O21 ,(отсутствующие в коллинеарной фазе) и момент aJ O20J O22 ,J 21 ,J 22испытывают скачок, который иобусловливает наблюдаемый скачок на с(В) вблизи поля BSF.
Приведенный на рисунке 5.2обобщенный квадрупольный момент Q получен сложением всех показанных квадрупольных1700c, 10-6-2PrFe3(BO3)420B||c-4T = 4.2 K-6Рисунок5.1.024B, TлПолевыезависимости6продольной8магнитострикцииc(значки-экспериментальные данные [49]) и актуального квадрупольного момента иона Pr3+ вМультипольные моменты, 10-3PrFe3(BO3)4 при Т = 4.2 и 20 К. J 21J O200βJ O40 J O22J O20-2PrFe3(BO3)4-4J 22BSFJ O21T = 4.2 KB||cQ-6024B, Tл68Рисунок 5.2.
Рассчитанные полевые зависимости квадрупольных моментов иона Pr3+ вPrFe3(BO3)4 в начальной (B < BSF) и во флоп (B > BSF) фазах для В||a при T = 4.2 K.171моментов во флоп-фазе без подгоночных коэффициентов ( J O21J 22 + aJ O20В aJ O20В 0+ J O22+ J 21+) (см. формулу (2.34)).Из рисунка 5.1 видно, что полученное описание эксперимента и при 4.2 К и при 20 Кпоказывает достаточность квадрупольного приложения. Рассчитанное изменение с полемквадрупольного момента Q хорошо описывает малое изменение магнитострикции вколлинеарной фазе и ее линейное изменение с ростом поля во флоп-фазе. Коэффициент,описывающий величину скачка с(В) при BSF A2 = ATb = –0.9310-3 и входящий в уравнение(2.34), определен из сравнения величин скачков магнитострикции и квадрупольного момента Q.На следующем рисунке 5.3 приведен эффект Зеемана в коллинеарной и флоп-фазахсоответствующий актуальному моменту Q при Т = 4.2 К, показанному на рисунке 5.1.240200PrFe3(BO3)4160E, cм-1T = 4.2 KB||c120flopBSF80Pr+40Pr-0024B, Tл68Рисунок 5.3.
Эффект Зеемана для B||c и Т = 4.2 К в PrFe3(BO3)4. Показаны четыре нижнихэнергетических уровня основного мультиплета в коллинеарной и флоп-фазах. В коллинеарнойфазе энергетические уровни приведены для двух подрешеток, магнитные моменты которыхнаправлены вдоль (Pr+) и противоположно (Pr–) направлению внешнего магнитного поля.§5.2. TbFe3(BO3)4Магнитострикция вдоль трех кристаллографических направлений TbFe3(BO3)4 былаизмерена в работе [219] при направлении поля вдоль тригональной оси при T = 10 K в поля до10 Тл.
Все три кривые a,b,c(B) демонстрируют скачок в поле 4.4 Tл, соответствующее полюспин-флоп-перехода, величина которого в соответствии с магнитными измерениями около 4 Тл172при данной температуре (см. §3.2). Величина скачка наибольшая для c и b ( 10-5), а для aсоставляет 0.610-5. Зависимости a и b положительны и растут с возрастанием поля приB > BSF, при этом магнитострикция c отрицательна и практически не меняется после спинфлоп-перехода в поля до 10 Тл. Позднее в работе [143] тот же авторский коллектив привелкривую магнитострикции a при более низкой температуре T = 4.2 K, которая по поведению вполе и величине скачка близка к показанной в [219] a при T = 10 K.Все мультипольные моменты иона Tb3+ в TbFe3(BO3)4 были рассчитаны с параметрами КП,использованными при описании магнитных свойств (см.
§3.2) из работы [130]. Анализполученныхрезультатоврасчетовквадрупольныхмоментовиегосравнениесэкспериментальной кривой продольной магнитострикции с(В) при T = 10 K из работы [219]представлен на рисунке 5.4 (темные значки). Видно, что, как и в случае PrFe3(BO3)4, дляописания с(В) TbFe3(BO3)4 достаточно квадрупольного приближения. Рассчитанное изменениес полем квадрупольного момента Q описывает очень малую величину магнитострикции вколлинеарной фазе и ее слабое изменение с ростом поля во флоп-фазе.
Коэффициент A2,входящий в уравнение (2.34), был определен из сравнения величин скачков магнитострикции иквадрупольного момента Q. Для TbFe3(BO3)4 он равен A2 = ATb = –2.510-3. Таким образом, ATbпревышает APr в 2.7 раза, что почти в точности соответствует соотношению скачковмагнитострикции в данных соединениях λcTbFe T 10 K / λcPrFe T 4.2 K 10.7/4.1 = 2.6 (см.также общую таблицу 6.11. в §6.5).Позднее в работе [261] было проведено более обширное исследование кривыхмагнитострикции ферробората TbFe3(BO3)4. Кривые с(В) при Т = 4.2 и близкой к 10 Ктемпературе Т = 13 К из данной работы также приведены на рисунке 5.4 (светлые значки).Видно, что в коллинеарной фазе отсутствуют осцилляции, видимые на с(В) из [219].
Во флопфазе изменение магнитострикции линейное и лучше согласуется с рассчитанной кривой.Однако величина скачка в поле В = BSF на кривых с(В) при Т = 4.2 и 13 К из [261] изначительное изменение магнитострикции в коллинеарной фазе при Т = 13 К сильноотличаются от приведенной зависимости с(В) при Т = 10 К из [219]. Причина большогоотличия величины магнитострикций во флоп-фазе для температур 10 и 13 К ( в 2 раза) непонятна. Из рисунка 5.4 видно, что в используемом подходе удается хорошо описать полевуюзависимость с(В) из [261] при Т = 4.2 К и во в флоп-фазе при Т = 13 К. Однако не удаетсяописать значительное изменение магнитострикции для Т = 13 К при приближении к полю BSF.На следующем рисунке 5.5 приведен эффект Зеемана в коллинеарной и флоп-фазахсоответствующий актуальному квадрупольному моменту Q, приведенному на рисунке 5.4.1730-510 Kc , 10-6-10-1513 K-20-25B||c-30TbFe3(BO3)4-350T = 4.2 K246B, Tл810Рисунок 5.4.