Диссертация (1097685), страница 38

Просмтор этого файла доступен только зарегистрированным пользователям. Но у нас супер быстрая регистрация: достаточно только электронной почты!

Текст из файла (страница 38)

При Bа = 4 Тл значения энергийнижних уровней основного мультиплета ионов Sm3+  = 0, 13.2, 141.7, 141.9, 201, 207 см-1.a 10-6Pa, мкКл/м2181.Ha, кЭРисунок 5.14. Экспериментальные зависимости магнитострикции а (штриховая кривая) иэлектрической поляризации Ра (сплошная кривая) SmFe3(BO3)4 от магнитного поля,приложенного вдоль оси а при Т = 4.2 К [85].Мультипольные моменты, 10-211.5SmFe3(BO3)4BSFT = 4.2 K1.020.5345,6782 130.001234В, Тл56Рисунок 5.15. Рассчитанные полевые зависимости мультипольных моментов иона Sm 3+ вSmFe3(BO3)4 в начальной фазе (B < BSF) и во флоп фазе (B > BSF) для В||a при T = 4.2 – αJ O22(1), αJ Ω21 (2), βJ O42 (3), – βJ O44 (4), – αJ O20 (5), βJ O40 (6), – βJ Ω41 (7) и – βJ Ω43 (8).182Таким образом, как и для ЛП ферробората NdFe3(BO3)4, квадрупольное приближение приописании магнитострикции ЛП ферробората SmFe3(BO3) не является достаточно убедительным.Необходим учет как минимум мультипольных моментов четвертого порядка.Оценка для SmFe3(BO3)4 значения коэффициента ASm, с которым удается воспроизвестискачок на кривой а(В), показывает, что в зависимости от приближения его значениеварьируется в широком диапазоне от –2.910-3 (при учете только момента αJ O22 ) до -18.710-3(при учете только момента βJ O44 ).

Сравнивая результаты анализа поведения рассчитанныхмультипольных моментов в NdFe3(BO3)4 и в SmFe3(BO3)4, отметим, что три момента ( αJ Ω21 ,βJ O42и βJ O44 ) из четырех, наиболее сильно меняющихся с полем и в полном согласии сэкспериментом, совпадают. Можно полагать, что данные три момента являются главными приописании магнитострикции в ЛП ферроборатах для направления магнитного поля в базиснойплоскости. Тогда оценка коэффициентов ANd и ASm с учетом данных трех мультипольныхмоментов показывает, что ANd = –0.7910-3 и ASm= –2.9610-3.

Таким образом, ASm превышает ANdв 3.8 раза, что в целом соответствует соотношению скачков магнитострикции в данныхсоединениях λaSmFe T  4.5K  / λcNdFe T  4.2K   48 / 10.2 = 4.7.§5.6. ErFe3(BO3)4Параметры ErFe3(BO3)4, определенные при анализе магнитных характеристик (см. §3.4),позволили рассчитать полевые зависимости входящих в формулу (2.31) восьми мультипольныхмоментов иона Er3+, необходимых для предсказания вида неисследованной экспериментальнополевой зависимости магнитострикции а данного соединения. На рисунке 5.16 показанырассчитанныеполевыезависимостимультипольныхмоментовионаEr3+приТ = 4.2 К и B||a в области существования флоп-фазы (B > BSF).

Видно, что моменты по-своемуповедению в поле делятся на две группы. Одни из них слабо зависят от поля, и значит, не ониопределяют магнитострикцию. Основной вклад в магнитострикцию должно вносить изменениес полем больших мультипольных моментов ( βJ O42 , αJ O22 , βJ O44 ), которые меняют знакпри  1.4 Тл. Отметим, что один из дополнительно рассчитанных мультипольных моментовшестого порядка (  J O62 ) также меняет знак в данном поле. Величина этого поля определяетсярасщеплением основного дублета иона Er3+ вследствие f–d-взаимодействия и соответствующейкомпонентой g-тензора, т.е. кристаллическим полем. Подобное поведение мультипольныхмоментов аналогично описанному для иона Nd3+ в NdFe3(BO3)4 и позволяет обоснованно183предсказать немонотонное поведение магнитострикции а ферробората ErFe3(BO3)4 в поле B||aи изменение ее знака с ростом поля вблизи  1.4 Тл при Т = 4.2 К.2Мультипольные моменты, 10-2βJ O421γJ O62αJ Ω210βJ O44-1-2ErFe3(BO3)4T = 4.2 KB||a-3αJ O22-412B, Tл34Рисунок 5.16.

Полевые зависимости мультипольных моментов иона Er3+ в ErFe3(BO3)4 приТ = 4.2 К во флоп-фазе (B > BSF).§5.7. HoFe3(BO3)4Экспериментальные кривые магнитострикции HoFe3(BO3)4 [86] при температуре Т = 4.2 и5 К представлены на рисунке 5.17. Видно, что для В||b кривые магнитострикции а(Вb), начинаяс малых полей, демонстрируют немонотонную зависимость и меняют два раза знак в полях до30 кЭ. Температура спин-переориентационного перехода в ферроборате HoFe3(BO3)4 по разнымданным составляет ТSR = 4.7-5 К и, в частности, зависит от количества примеси в образце [250].Поскольку состояние магнитной подсистемы конкретного монокристалла HoFe3(BO3)4 припограничнойтемпературе5Кнельзяточнотрактовать,торассмотримкривуюмагнитострикции только при Т = 4.2 К, для которой при В = 0 магнитная подсистемаHoFe3(BO3)4 находится в ЛО состоянии и затем с ростом поля при B = BSR  1 Тл происходит“возвратный”спин-переориентационныхпереход,сопровождающийсяпереориентациеймагнитных моментов от оси с в плоскость ab [6, 252].Используя определенные параметры КП (3.7), были рассчитаны полевые зависимостимультипольных моментов иона Но3+ в HoFe3(BO3)4.

Поскольку для ферробората HoFe3(BO3)4установлена важность расчетов с параметрами КП для C2-симметрии, то проанализироватьa 10-6184.Hb, кЭРисунок 5.17. (а) Экспериментальные полевые зависимости магнитострикции а(Bb) при Т = 4.2и 5 К для HoFe3(BO3)4 [86]. (б) Область малых полей в увеличенном масштабе.характер полевых зависимостей моментов, не входящих в формулу (2.31), представляетсяцелесообразным. Всего было рассчитано 25 мультипольных моментов 2, 4 и 6-го порядковOnm и Ωnm(n = 2, 4, 6 , m = 0-6) в широком диапазоне температур для разных направлениймагнитного поля. Установлено, что характер полевых зависимостей мультипольных моментов,входящих в формулу (2.31) восьми мультипольных моментов и других рассчитанных моментов2, 4 и 6-го порядков, в целом согласуется.

При этом из 25 рассчитанных моментов полевыезависимости только восьми моментов меняют знак с ростом поля вблизи значения,обнаруженного на эксперименте. Поскольку характер данных восьми моментов в целоманалогичен, то отбросим моменты 6-го порядка и рассмотрим только те моменты, которыевходят в формулу (2.31) и испытывают скачок в поле B = BSR на наибольшую величину. Такихмоментов оказалось два: – αJ O22 и – βJ O42 . На следующем рисунке 5.18 приведены полевыезависимости данных моментов в начальном ЛО состоянии и после “возвратного” спинпереориентационного перехода в ЛП состоянии.

Видно, что характер зависимостей данныхмоментов (кривые 1 и 2) качественно согласуется с обнаруженной на эксперименте полевойзависимостью магнитострикции а(Вb) (см. рисунок 5.17). При этом для полей B > 6 Тл полеваязависимость момента – βJ O44 несколько хуже соответствует наблюдаемой на эксперименте.185Мультипольные моменты, 10-2211210HoFe3(BO3)4T = 4.2 KB||b2-1BSR-2 0.02-3320.014-40.00-5-60.0010.220.430.645В, Тл678Рисунок 5.18.

Полевые зависимости мультипольных моментов иона Но 3+ в НоFe3(BO3)4 при В||bи T = 4.2 K: – αJ O22(1), – βJ O44(2), βJ Ω41 (3), – βJ O42(4). На вставке – низкополевойучасток полевой зависимости момента – βJ O44 (2).В то же время момент – αJ O22 и два других меньших момента ( βJ Ω41 (3), – βJ O42 (4)демонстрируют характер полевой зависимости, более близкий к эксперименту, и суммарныйвклад их в результирующую кривую магнитострикции при B > BSR будет преобладать.Анализ представленных моментов в низкополевой области при B < BSR показал, что знакивходящих в формулу (2.31) моментов до и после “возвратного” спин-переориентационногоперехода разные.

Изменение знака моментов при B = BSR обусловлено переориентациеймоментов Fe-подсистемы и, как следствие, связанной f–d-взаимодействием Но-подсистемы отосисвплоскостьab.Посколькумультипольныемоментыявляютсяадекватнойхарактеристикой асферичности 4f оболочки РЗ иона, то можно полагать, что при переходе изЛО в ЛП состояние происходит изменение формы оболочки от сплюснутой в направленииприложенного поля В||b до вытянутой.Расчеты показали, что при B < BSR наибольший рост демонстрирует момент αJ O22(кривая 1). При этом момент βJ O44оказался единственным из всех рассчитанных 25моментов, который в малых полях меняет знак в соответствии с экспериментом (см.

вставку на186рисунке 5.18 и рисунок 5.17). Оценка для HoFe3(BO3)4 значения коэффициента AHo, с которымудается воспроизвести скачок на кривой а(Bb), показывает, что при учете только момента-3βJ O44 его значение составляет AHo = –0.2710 .5.7.1. Низкотемпературные аномалии теплового расширения HoFe3(BO3)4ТемпературныезависимостимультипольныхмоментовR-ионовопределяюттемпературные зависимости параметров решетки (тепловое расширение) в области низкихтемператур, где фононный вклад уже выморожен. Возможность наблюдения РЗ вклада зависитот температуры Дебая соединения и соответствующего поведения фононов.

Редкоземельныйвклад в тепловое расширение определяется энергетическим спектром (и волновымифункциями) РЗ иона, который формируется кристаллическим полем. Для ферроборатаHoFe3(BO3)4 тепловое расширение измерено в работе [142] и приведено на следующем рисунке5.19. Видно, что с понижением температуры от 55 К при ТN происходит незначительноеизменение наклона сильно анизотропной температурной зависимости изменения параметров aи с решетки. Затем при ТSR происходит резкий рост параметра с и слабое уменьшениепараметра а.

В целом тепловое расширение параметра с решетки отрицательное в большейчасти представленного диапазона температур.На рисунке 5.20 приведены температурные зависимости изменения полносимметричныхмультипольных моментов αJ O20 , βJ O40и существенно меньшего момента βJ Ω43скоэффициентом 5. Вообще говоря, поведение всех трех полносимметричных моментов сосвоими коэффициентами (Аа,с, Ва,с и Са,с, см. формулы (2.35) и (2.37)) ответственно занаблюдаемые аномалии теплового расширения или их отсутствие при T < 100 K. Из рисунка5.20 видно, что температурное изменение моментов находится в хорошем согласии сэкспериментальными зависимостями теплового расширения (рис. 5.19). С понижениемтемпературы от 55 К момент βJO04 T O40T=55Kрастет и проявляет широкий пик вблизи12 К, что, по-видимому, означает, что именно этот момент дает основной вклад вотрицательное тепловое расширение параметра с и обусловливает видимый на экспериментедля данного направления широкий пик вблизи 14 К.

Характеристики

Список файлов диссертации