Диссертация (1097685), страница 26
Текст из файла (страница 26)
ед.B=000 5 10 15 20 25 30 35 40 45T, KHom1T < TSRB=0246T, K81012Рисунок 3.17. Температурная зависимость энергий HoFe3(BO3)4 в легкоосном (E||c) илегкоплоскостном (Ec) состояниях при B = 0. На вставке – экспериментальная (значки) [61] итеоретическая (линия) температурная зависимость полного момента Но-подсистемы вНоFe3(BO3)4.
Схема ориентаций магнитных моментов Ho- и Fe-подсистем при В = 0 и T < TSR(плоскость ab перпендикулярна плоскости рисунка).Спин-переориентационный переход между ЛО и ЛП состояниями HoFe3(BO3)4 обусловленконкуренцией вкладов железной и гольмиевой подсистем в полную магнитную анизотропиюкристалла.
Магнитная анизотропия Fe-подсистемы стабилизирует ЛП магнитную структуру.Вклад в полную анизотропию от гольмиевой подсистемы имеет противоположный знак истабилизирует преимущественно ЛО структуру. Близкие значения двух вкладов в полнуюанизотропию HoFe3(BO3)4 и их различные температурные зависимости и приводят кспонтанному спин-переориентационному переходу. Также магнитная структура соединениядемонстрирует большую чувствительность и к действию внешнего магнитного поля, чтообусловливает появление индуцированного спин-переориентационного перехода.На следующем рисунке 3.18 приведены рассчитанные (линии) и экспериментальные(значки) температурные зависимости начальных магнитных восприимчивостей НоFe 3(BO3)4 длянаправлений магнитного поля вдоль тригональной оси и в базисной плоскости.
Видно хорошеесовпадение теории и эксперимента в высокотемпературной области от TN 38 до 300 К.117На вставке к рисунку 3.18 показана температурная зависимость энергий пяти нижнихэнергетических уровней основного мультиплета иона Ho3+ в НоFe3(BO3)4, расщепленного КП ис учетом f–d-взаимодействия при В = 0 в парамагнитной и упорядоченной области температур.Видно, как учет f–d-взаимодействия при Т < TN приводит с уменьшением температуры кувеличению расщеплений энергетических уровней, затем при Т = TSR происходитотносительное смещение энергетических уровней.
Отметим, что полученные с помощьюпараметров (3.7) значения энергий уровней основного мультиплета иона Но3+ хорошосогласуются с известными из литературы данными, полученными при 60 К (см. таблицу 3.5).BcB||c 30Bc 25B||c 20.-11.5E, смс,с, B/Тл форм. ед.2.01.0В=025FeMi , mi c201515TSR1010TN5FeMi , mic0-50.50TSR0.030050-55 10 15 20 25 30 35 40 45T, KTN50100150T, K200250300Рисунок 3.18. Температурные зависимости начальной магнитной восприимчивости НоFe 3(BO3)4вдоль тригональной оси и в базисной плоскости.
Значки – экспериментальные данные [61],линии – расчет. На вставке – температурная зависимость нижних энергетических уровнейосновного мультиплета иона Ho3+ в НоFe3(BO3)4.Расщепление основного мультиплета иона Ho3+ в магнитоупорядоченном кристаллеHoFe3(BO3)4 определяется совместным действием КП, внешнего магнитного поля В ивзаимодействием с Fe-подсистемой. Положение энергетических уровней зависит от взаимнойориентации обменных и внешних полей, действующих на ион Ho3+, а также от их ориентацииотносительно основных кристаллографических направлений. Расчеты показывают, чтомагнитная структура HoFe3(BO3)4 при Т TSR является неустойчивой, и оказывается возможнаперестройка магнитной структуры между ЛО и ЛП состояниями. Понизить энергию системы118можно за счет изменения магнитной структуры Fe-подсистемы, т.е. за счет смены ориентацийее магнитных моментов от ЛП к ЛО состоянию.
Энергия анизотропии Fe-подсистемыпрепятствует такому изменению магнитной структуры, так как она стабилизирует ЛПсостояние. С понижением температуры возможный выигрыш по энергии за счет перехода отЛП к ЛО структуре возрастает и при TSR фазовым переходом первого рода система переходит вЛО состояние. В этой фазе энергетические уровни основного мультиплета иона Ho 3+максимально расщеплены, происходит перераспределение их населенностей (см. вставкурисунке 3.18).
Это явление, по сути, представляет собой магнитный аналог эффекта ЯнаТеллера в РЗ соединениях (например, в RVO4 со структурой циркона), когда при низкихтемпературах за счет деформации кристалла происходит аналогичное перераспределениенаселенностей энергетических уровней при изменении расщепления мультиплета, такжесопровождаемое аномалиями магнитной восприимчивости (см., например, [251]).На рисунке 3.19 показаны экспериментальные [111] и рассчитанные при Т = 2 кривыенамагничиванияHoFe3(BO3)4дляВ||с.Навставкеприведенытеоретическиеиэкспериментальные зависимости Mc(B) для разных температур в полях до 1 Тл. Из вставкивидно, что предложенная модель позволила хорошо описать поведение кривых Mc(B) и ихтемпературную зависимость в низкополевом диапазоне полей B < BSF, в том числе описанаMc(B) и для Т = 5 К > ТSR, при которой исходной фазой при B = 0 является ЛП фаза.Из рисунка 3.19 видно, что на рассчитанных и экспериментальных кривых Mc(B) дляТ = 2 К в поле BSF 0.56 Тл происходит скачок намагниченности, обусловленный спин-флоппереходом в железной подсистеме HoFe3(BO3)4 от исходной фазы (см.
схему на рисунке 3.17)во флоп-фазу (схема на рисунке 3.19). Во флоп-фазе магнитный момент гольмиевойподсистемы подрешетки m1Ho переориентируется вдоль поля, что дает хорошо заметный наэксперименте вклад в скачок намагниченности при BSF. Магнитные моменты Fe-подрешетокM1Fe и M1Fe сгибаются к направлению поля, выходя из плоскости ab. Поворот магнитныхмоментов Fe-подсистемы во флоп-фазе происходит против внутрицепочечного обмена,определяемого параметром 1.Из вставки на рисунке 3.19 видно, что значение поля спин-флоп-перехода BSF падает сростом температуры, т.е. с ростом температуры исходная ЛО фаза оказывается менееустойчивой, несмотря на возрастающую параллельную восприимчивость Fe-подсистемы. Такимобразом, данная зависимость BSF(T) отличается от имеющихся в RFe3(BO3)4 c R = Pr, Nd, Tb, иDy, в которых поле спин-флоп-перехода с ростом температуры росло, как это чаще всего ибывает для одноосных антиферромагнетиков.
Такое поведение зависимости BSF(T) вHoFe3(BO3)4 связано с возрастающей близостью температур, при которых измерены кривые119Mc(B), к температуре спонтанного спин-переориентационного перехода ТSR 4.7. Приувеличении температуры происходит уменьшение суммарной эффективной константыанизотропии соединения от железной и гольмиевой подсистем. Таким образом, как и в случаеPrFe3(BO3)4 (см. §3.6), величина поля спин-флоп-перехода в HoFe3(BO3)4 существенно зависитот анизотропии Fe-подсистемы в отличие от ферроборатов с сильными магнитными ионамиTb3+ и Dy3+, для которых вклад Fe-подсистемы в анизотропию этих соединений несуществен.В > ВSFc Hom2 В||cM1 ab41.52B||c1.0BSFT=2KB||c0HoFe3(BO3)4FeFeM26Mc, B/форм.ед.Hom10.50.00.0024B, TлT=2K450.568Рисунок 3.19.
Кривые намагничивания Mc(B) HoFe3(BO3)4 для B||c. Значки – экспериментальныеданные [111], линии – расчет при Т = 2 К. На вставке показаны экспериментальные [111, 86] ирассчитанные кривые Mc(B) в полях до 1 Тл при Т = 2, 4 и 5 К. Схема – при В||с (плоскость abперпендикулярна плоскости рисунка).На рисунке 3.20 показаны полевые зависимости компонент магнитных моментов Ho- и Feподсистем вдоль оси с при Т = 2 К для В||c.
Приведены кривые для подрешетки m1Ho(магнитный момент против поля) и подрешетки m2Ho (по полю), показаны вклады магнитныхмоментов Ho- и Fe-подсистем в флоп-фазе и результирующий магнитный момент в начальнойHoMсol и во флоп-фазе Mflop. Хорошо видно, что значение mflopв поле BSF обусловливает основнойвклад Но-подсистемы в величину скачка на экспериментальной кривой Mc(B) в поле BSF(см.
рисунок 3.19). Рассчитанная величина магнитного момента гольмиевой подсистемы приВ = 0, равная 4.76 В, согласуется с определенным экспериментально значением 5.1 В [61].6HoMflopm2 = 4.76 B4 BSF= 0.56 ТлHomflop2FeMflopFeMc, Mflop, mc , mflop, Mflop, B/форм.ед12024-2Bfd = 3.49 Тл-4-6-80.06B, Tл 8ЕflopЕcol-0.5Hom1 = -4.76 B0.5-1McolЕ/kB, cм /форм.ед.HoHo0B||cT=2K-1.00.0BSF= 0.56 Тл0.20.4 0.6B, Tл0.8Рисунок 3.20. Рассчитанные полевые зависимости компонент вдоль оси с магнитных моментовHo-подсистемы ( m1Ho – магнитный момент против поля, m2Ho – по полю), Fe-подсистемы ирезультирующего магнитного момента в коллинеарной и флоп-фазах при Т = 2 К для В||c. Навставке показаны рассчитанные полевые зависимости энергий HoFe3(BO3)4 в начальнойколлинеарной и флоп-фазах.При В||c с ростом поля эффективное поле, действующее на гольмиевую подрешетку смагнитным моментом m1Ho , направленным противоположно внешнему полю, уменьшается, иэтот магнитный момент стремится уменьшиться.
Именно этот процесс и определяет вид кривыхнамагничивания при 2 К до спин-флоп-перехода, поскольку Fe-подсистема при такой низкойтемпературе в процессе намагничивания практически не участвует из-за весьма малойпараллельной восприимчивости. Расчеты показывают, что этот процесс связан с уменьшениемрасщепления между нижними энергетическим уровнями иона Ho3+, определяемого параметромfd, и поэтому этот участок кривой намагничивания чрезвычайно чувствителен к fd.Из рисунков 3.19 и 3.20 понятно, что с возрастанием поля переориентация магнитных моментовFe-подрешеток от оси в плоскость происходит раньше, чем магнитный момент m1Ho обратится внуль (тонкая штриховая линия на рисунке 3.20).
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
