Диссертация (1097685), страница 22
Текст из файла (страница 22)
вставку на рисунке 3.8). Интересно, что удается воспроизвести наблюдаемую наэксперименте анизотропию кривых Mс,с(B), но с точностью наоборот. Вариация параметровКП показала, что для получения наблюдаемого превышения Mс(B) над Mс(B) необходимозначительно уменьшить параметр В02 (до 200 см-1) либо значительно увеличить параметр В04(до 3200 см-1). Данные изменения противоречат результатам работы [131] и общей для РЗсоединений закономерности не слишком большого отличия параметров КП для разных РЗионов, в частности, в структуре ферроборатов.99Учет при расчетах только перечисленных ранее параметров не дает возможностивоспроизвести наблюдаемую на эксперименте анизотропию кривых Mс,с(B).
Проведенные впредположении разориентации поля в эксперименте расчеты показали, что для улучшениясовпадения с экспериментом угол разориентации поля должен составлять около 3-6, чтомаловероятно в проведенных трех разных измерениях (см. рисунок 3.7). Расчеты показали, чтоучет анизотропного обменного Sm-Fe взаимодействия позволяет получить хорошее описаниеэксперимента (рис. 3.8). Гамильтониан анизотропного Sm-Fe обмена был взят в виде,приведенном в работе [126] (формула (8)).
Для достижения согласия были подобраны двапараметра a02 = 10 см-1 и a04 = –3 см-1 (в обозначениях работы [126]), значения которыхсравнимы с a02,4 для PrFe3(BO3)4 [126]. Отметим, что для успешного описания в используемомподходе больших массивов экспериментальных данных для магнитных, магнитоупругих испектроскопических характеристик РЗ ферроборатов с R = Pr, Nd, Tb, Dy, Ho и Er былдостаточен учет только изотропной части обменного R-Fe взаимодействия.B||cMc,c, B/форм. ед.Bc1.01.2B||cMc0.80.8BcMc56789T=2КSmFe3(BO3)40.4BSFSmSmmcmc0.0012345B, Tл6789Рисунок 3.8.
Кривые намагничивания SmFe3(BO3)4 для B||c и Bс при Т = 2 К. Значки –экспериментальные данные [248], линии – расчет с учетом анизотропного обменного Sm-FeSmвзаимодействия. mc,c – рассчитанный вклад в намагниченность от Sm-подсистемы при B||c(сплошная линия) и Bс (штриховая линия). На вставке приведены результаты описания сучетом изотропного обменного Sm-Fe взаимодействия.100Необходимо упомянуть, что вывод о сильной анизотропии f–d-взаимодействия вферроборате SmFe3(BO3)4 был независимо сделан авторами работы [93] при анализерезультатов субмиллиметровых спектроскопических исследований.Сделанное нами в работе [246] предположение о возможном влиянии смешиваниямультиплетов иона Sm3+ (J-J связь) на магнитные и другие свойства SmFe3(BO3)4 позднееподтвердилось в работе [131].
Авторами [131] установлено сильное смешивание волновыхфункций основного мультиплета 6H5/2 и относительно близко расположенных возбужденныхмультиплетов 6HJ (J = 7/2, 9/2, …). В [131] показано, что вследствие сильного смешиванияосновного и возбужденных мультиплетов иона Sm3+ в SmFe3(BO3)4 анизотропия эффективногообменного взаимодействия существенно сильнее магнитной анизотропии. Тем не менее, вопросо степени влиянии смешивания мультиплетов иона Sm3+ на два нижних энергетических уровняосновного мультиплета, ответственных за низкотемпературные свойства, следуют все жепризнать не до конца выясненным, пока не проведены расчеты кривых Mс,с(B) SmFe3(BO3)4 сучетом смешивания мультиплетов, например, как это было сделано для Sm3Fe5O12 [133, 134].Рассмотрим подробнее низкополевую область экспериментальной кривой намагничиванияMс(B) при Т = 2 К, на которой начальный участок нелинеен.
Если продифференцироватькривую Mс(B), то обнаруживается отчетливый пик вблизи 1 Тл. В случае тригональногокристалласмагнитнымимоментами,лежащимивбазиснойплоскости,возможносуществование трех типов доменов. При намагничивании в базисной плоскости в малых поляхвклад в намагниченность дают все три домена с осями антиферромагнетизма под углом 120друг к другу (см. схему в верхней части рисунка 3.9). В соответствии с подходом,использованном при описании нелинейных кривых намагничивания в базисной плоскости ЛПферробората YFe3(BO3)4 (см.
§3.1), рассмотрим, какие вклады в общую намагниченностьSmFe3(BO3)4 дают каждый из трех возможных доменов.Как показали наши расчеты, процессы намагничивания при разных направлениях поля вбазисной плоскости происходят, вообще говоря, по-разному. При В||а это спин-флоп-переход вдомене с осью антиферромагнетизма вдоль оси а. При В||b – это срыв 30-градусных доменов внекотором критическом поле. При В в любом другом направлении – это срыв в домене снаименьшим углом между его легкой осью и полем.
Расчеты показали, что поле спин-флопперехода при В||а и поля срывов в доменах для других направлений поля мало отличаются повеличине, и расчетные кривые намагничивания очень похожи. Важно, что при любомнаправлении поля в базисной плоскости в некотором поле происходит скачкообразный переходвсего образца во флоп-фазу. Принимая во внимание аналогичный характер кривыхнамагничивания для разных направлений поля в базисной плоскости, далее, для простоты,сравнение с экспериментом произведено для В||а.101При В||а в домене с осью антиферромагнетизма вдоль поля магнитные моменты железаFeпри 2 К вклада в намагниченность не дают (зеленые векторы M1,2( 0 ) на схеме (б) на рисунке3.9).
В Sm-подсистеме происходит уменьшение направленного против поля m1Sm . В результатесуммарная намагниченность от этого домена слабо возрастает с полем. В двух других доменах сосями антиферромагнетизма под углом = 60 к полю (которые эквивалентны относительноFeнаправления В||а) оба магнитных момента железа M1,2( 60 ) в каждом домене поворачиваются280оFem1(0)1M2(0)Smm2(60)2701, град.SmSmFeM2(60) (б)2m1(60)110FeM1(0)Smm2(0)a100о90FeM1(60)b MFe (в)1о260250оSmB am2B > BSFm1Smо70aо60240SmFe3(BO3)40.0о80о2, град.290bB aB < BSF0.5FeM21.01.5В, Тл2.0FeРисунок 3.9. Рассчитанная полевая зависимость угла отклонения магнитных моментов M1,2( 60 )от оси а в плоскости ab (при В = 0 для M1Fe( 60) 1 = 240, для M2Fe( 60) 2 = 60).
Вставки – схемыориентаций MiFe и mSmi , использованные при расчете намагниченности до (B < BSF) и после(B > BSF) спин-флоп перехода при В||а (ось с перпендикулярна плоскости рисунка). РазнаяFeдлина стрелок, показывающих направление вращения M1,2( 60 ) , соответствует разной скоростиповорота.102Feпо направлению к флоп-состоянию (красные и черные векторы M1,2( 60 ) ). Из представленнойFeна рисунке 3.9 рассчитанной полевой зависимости угла поворота векторов M1,2( 60 ) в плоскостиab видно, что вектор M1Fe( 60) вращается немного быстрее, чем M2Fe( 60) и благодаря разнойскоростиповоротавкладвнамагниченностьотэтихдоменоврастет.Суммарнаянамагниченность для поля В||а и В < 1 ТлMa хорошоописывает 1 12SmFeSmM 0Fe m1SmM 60 m1Sm( 0) a m2( 0) a ( 60) a m2( 60) a 2 33экспериментальнуюкривуюMс(B)(см.рисунок(3.5)3.8).В(3.5)FeFeFeFeM 0Fe M1Fe( 0) M 2( 0 ) и M 60 M1( 60)cos1 M 2( 60)cos 2 – вклады железа в намагниченностьсоединения с учетом проекции на ось а.
В поле ВSF ≈ 1 Тл в домене с магнитным моментомFe-подсистемы вдоль оси а происходит спин-флоп-переход в состояние с магнитнымимоментами почти перпендикулярными полю и вклад в намагниченность от этого доменаFeопределяется теперь как M Feflop 2 M1 cos (зеленые векторы на схеме (в) на нижней частирисунка 3.9). В результате намагниченность соединения для В > ВSF определяется формулой(3.5) при замене M 0Fe на M Feflop .FeПри дальнейшем увеличении поля В||а продолжается вращение векторов M1,2( 60 ) и,начиная с полей 1.2 Тл, результирующая намагниченность определяется примерноодинаковым вкладом от всех доменов, что соответствует флоп-фазе всего образца (см.
рисунки3.8 и 3.9). Отметим, что повороты и скачки магнитных моментов железа в доменахсопровождаются соответствующими изменениями компонент магнитных моментов Smподсистемы.3.3.3. Температурная зависимость магнитной восприимчивостиНа рисунке 3.10 приведены низкотемпературные области (для Т < TN) экспериментальныхирассчитанныхзависимостеймагнитнойвосприимчивостиc,c(T).Видно,чтовосприимчивость SmFe3(BO3)4 c,c(T) не слишком сильно отличается от восприимчивостиYFe3(BO3)4.