Диссертация (1097685), страница 19
Текст из файла (страница 19)
Суммарная намагниченность112 Fe M b M Feflop M 60 растет, и в поле 0.57 Тл система скачком переходит во флоп-фазу,233демонстрируя поведение, аналогичное кривой намагничивания при В||а (см. рисунок 3.2).Рассчитанные кривые намагничивания в базисной плоскости, характеризующиесяскачками намагниченности, позволяют описать экспериментальные, если учесть, что вреальном кристалле эти скачки должны быть сглажены вследствие наличия доменнойструктуры. В разных по размеру доменах устойчивость исходного состояния можетзаканчиваться в разных полях.
Также в случае ЛП антиферромагнетика с доменной структурой,намагничиваемого в базисной плоскости, заметное влияние на кривые намагничивания можетиметь форма образца.Расчеты показывают, что с ростом температуры наблюдаемое изменение критическихполей ВSF и величин скачков на кривых намагничивания в базисной плоскости (см.
вставку а нарисунке 3.1) обусловлено уменьшением магнитных моментов Fe-подсистемы. Для расчетанамагниченности при Т > 2 К был введен еще один параметр – молекулярная константа 2межцепочечного Fe-Fe обменного взаимодействия, ответственного за антиферромагнитноеупорядочение в Fe-подсистеме и, соответственно, величину магнитных моментов железа приданных температуре и поле. Как уже обсуждалось ранее, из кристаллографической структурыферроборатов следует, что межцепочечное Fe-Fe обменное взаимодействие слабее, чемвнутрицепочечное.
Расчеты показали, что наиболее чувствительными к параметру 2оказываются температурные начальной магнитной восприимчивости.843.1.3. Температурная зависимость магнитной восприимчивостиНа рисунке3.3приведены экспериментальные ирассчитанные температурныезависимости начальной магнитной восприимчивости а,c(T) при Т < TN 38 К (на вставке от 2до 350 К). В парамагнитной области восприимчивость YFe3(BO3)4 является изотропной (см.вставку на рисунке 3.3) и при температурах T > 100 К хорошо описывается по закону Кюри–Вейсса. С понижением температуры до TN восприимчивость становится анизотропной.
Видно,что в базисной плоскости а(T) резко уменьшается, а вдоль оси с изменяется незначительно.Такое поведение восприимчивости типично для антиферромагнитно упорядоченной системымагнитных моментов железа, лежащих в базисной плоскости. Ненулевое значение а(T) присамых низких температурах, по-видимому, объясняется наличием доменной структурывследствие наличия тригональной анизотропии в структуре ферробората.a,c, B/Тл форм. ед.0.12.TNc0.100.08c0.100.06а0.040.020.05YFe3(BO3)40100.00020T, KTNа1003020030040Рисунок 3.3. Температурные зависимости начальной магнитной восприимчивости а,c(T)YFe3(BO3)4 для B = 0.1 Тл и Т < ТN (на вставке до 300 К). Значки – экспериментальные данные[64], линии – расчет.При намагничивании в базисной плоскости для В = 0.1 Тл вклад в восприимчивость а(T)дают все возможные домены и процессы намагничивания YFe3(BO3)4 происходят аналогичноописанным при расчете намагниченности Ma (формула (3.1)).
Видно, что а(T) демонстрируетобычную возрастающую с температурой параллельную восприимчивость антиферромагнетика.85Для поля вдоль оси с образец находится во флоп-фазе и ведет себя как однодоменный.Рассчитанная восприимчивость c(T) с ростом температуры демонстрирует постояннуюперпендикулярную восприимчивость антиферромагнитной Fe-подсистемы.При наличии РЗ подсистемы в ЛП ферроборатах RFe3(BO3)4 (R = Nd, Sm и Er) повороты искачкимагнитныхмоментовжелезавдоменахсопровождаютсясоответствующимиизменениями компонент магнитных моментов РЗ иона, которые рассчитывались на основеспектра и волновых функций РЗ иона, формируемых КП, обменным полем Fe и внешниммагнитным полем В.
Поведение Fe-подсистемы в ЛП ферроборатах с РЗ подсистемой (R = Nd,Sm и Er) аналогично изложенному для YFe3(BO3)4. Результирующее действие РЗ и Feподсистем рассмотрено далее при описании аномалий на кривых намагничивания в базиснойплоскости ЛП ферроборатов.§3.2. TbFe3(BO3)43.2.1. АнализиописаниеэкспериментальныхкривыхнамагниченностиивосприимчивостиНа рисунке 3.4 для сравнения приведены экспериментальные кривые начальноймагнитной восприимчивости с,с(Т) TbFe3(BO3)4 при В = 0.1 Тл из трех работ [55, 56, 143].В наших работах [239, 240, 241, 242] и итоговой [55], посвященных исследованию магнитныхсвойствTbFe3(BO3)4,вчастности,былоустановлено,чтоприизмерениикривыхвосприимчивости с,с(Т) была допущена небольшая разориентация (см.
работу [55]), котораяпривела к уменьшению максимума на кривой с(Т) и возрастанию перпендикулярнойвосприимчивости с(Т) при увеличении температуры до температуры антиферромагнитногоупорядочения TN 40 К (рис. 3.4, открытые треугольники зеленого цвета).Позднее разными авторскими коллективами было продолжено исследование ферроборатаTbFe3(BO3)4, в том числе были повторно измерены кривые намагничивания и восприимчивости.Наиболее подробно, помимо работ [55, 242-241], кривые Mс,с(T) и с,с(Т) были измерены вработе [56].
Авторы [56] подтвердили сделанное нами в работе [55] предположение о наличииразориентации в описываемых кривых с,с(Т) и представили зависимости, на которых с(Т) сростом температуры до TN практически не меняется. Позднее аналогичные по поведениюкривые с,a(Т) были приведены в работе [143] (см. рисунок 3.4, открытые кружки). При этомперпендикулярные восприимчивости с(Т) и а(Т) из работ [56] и [143] близки, а параллельнаявосприимчивостьс(Т)заметноотличаетсяповеличиневовсемисследованном86температурном диапазоне за исключением самых низких температур.
Анализируя приведенныена рисунке 3.4 три зависимости с(Т) можно предположить, что поскольку восприимчивость в[55] измерена с разориентацией, а как видно из рисунка кривая с(Т) из [56] (темные квадраты)при температурах Т > 100 К близка, а затем даже меньше измеренной с разориентацией с(Т) из[55], то, по-видимому, зависимость с(Т) из [143] вызывает наибольшее доверие и именно еенеобходимо рассматривать при описании восприимчивости TbFe3(BO3)4.c,c, B/Тл форм. ед.1.2.c[55][56][143]1.4cFeM1Tbm2В||aa1.0TbFe3(BO3)40.8TbFeTNM2m10.60.4c0.20.0050100150T, K200250300Рисунок 3.4. Температурные зависимости начальной магнитной восприимчивости TbFe 3(BO3)4для В||с и Вс при В = 0.1 Тл.
Значки – экспериментальные данные [55, 56, 143], линии – расчет.Сравним известные к данному моменту кривые намагничивания Мс(В) TbFe3(BO3)4 сцелью выбора, какие именно лучше подходят для определении параметров ферробората тербия.Экспериментальные кривые Мс(В) [55] в полях до 15 Тл при температурах ниже TN 40 Kприведены на рисунке 3.5. Для поля вдоль тригональной оси с кривые Мс(В) имеют вид,типичный для одноосного антиферромагнетика, намагничиваемого вдоль легкой оси.
Видно,что в критическом поле BSF происходит скачок намагниченности, величина которогоуменьшается с ростом температуры. Величина поля BSF растет с ростом температуры(от 3.5 Tл при 4.2 K до 6.2 Tл при 34 K), как это и должно быть в одноосномантиферромагнетике.874.4 K8K9.8 K13 K16 K19 K22 K25 K28 K31 K34 K39 K10Mc, B/ форм.ед.864BSF4.2 KTbFe3(BO3)439 KB||c84.2 K[55][55][56][143]2K4200024628B, Tл41061214Рисунок 3.5. Экспериментальные кривые намагничивания TbFe3(BO3)4 для B||c при указанныхтемпературах. На вставке кривые Мс(В) при Т = 4.2 К [55, 56, 143] и при Т = 2 К [33].На вставке на рисунке 3.5 приведены две кривые Мс(В) при Т = 4.2 К из [55] (измеренная спомощью вибромагнетометра (зеленые кружки) и с широким гистерезисом в импульсных полях(черные треугольники)) и для сравнения Мс(В) при Т =4.2 К из работ [56] (звездочки) и [143](импульсные поля, синие треугольники)), а также при Т = 2 К из [33] (красные квадраты).Видно, что каждая кривая Мс(В) демонстрирует значительный скачок намагниченности вблизиполя BSF, значение которого в разных экспериментах близко к 3.5 Tл.
Обратим внимание навеличину намагниченности после скачка в полях больших BSF, которая при одной и той жетемпературе заметно отличается. Наименьшее значение намагниченности получается вэксперименте из работы [56] и наклон данной кривой при B > BSF несколько ниже, чем у другихприведенных зависимостей Мс(В). Кривая при 2 К из [33] близка к двум совпадающим междусобой кривым при 4.2 К из [55].По-видимому, можно сделать вывод, что поскольку кривые из работ [55] и [33] близки, торезультаты измерений намагниченности Мс(В) именно из [55] наиболее актуальны дляописания, несмотря на то, что при измерении восприимчивости в данной работе была допущенаразориентация.883.2.2.
Параметры TbFe3(BO3)4Как было показано в наших работах [55, 242-241], для TbFe3(BO3)4 вариации конкретныхзначений параметров КП в широких пределах мало влияли на результаты рассмотрениятермодинамических свойств из-за изинговости некрамерсовского иона Tb3+ в тригональном КП.Некритичность знания точных значений параметров КП при интерпретации экспериментальныхданных только для магнитных характеристик не позволяет определить набор параметров КП,присущий именно иону Tb3+ в структуре ферробората. Отметим, что в работах [55, 242-241]было достигнуто хорошее описание экспериментальных кривых намагничивания Mс,с(T),восприимчивости с,с(Т) и теплоемкости в отсутствие известной на момент исследованияспектроскопической информации и с параметрами КП для РЗ ионов в изоструктурныхалюмоборатах, в частности, для иона Nd3+ в NdAl3(BO3)4 [181].Позднее авторами работы [130] было проведено детальное спектроскопическоеисследование ферробората TbFe3(BO3)4, которое позволило определить параметры КП для ионаTb3+ и низкотемпературное расщепление нижних уровней основного мультиплета.
Поэтому дляописания приведенных экспериментальных кривых Mс,с(T) и с,с(Т) использовалисьпараметры КП из работы [130] (см. общую таблицу 6.12 параметров КП для ферроборатов в§6.5). Спектроскопические исследования [130] показали, что низкотемпературное расщеплениенижнего квазидублета иона Tb3+ в TbFe3(BO3)4 при T = 5 К составляет (Т 0) = 32 см-1, анижняя часть мультиплета иона Tb3+ при T > TN характеризуется значениями энергий: 0, 196,225, 247, 360 см-1. Это практически в точности подтверждает приведенные ранее нами данныедля (Т 0) = 31 см-1 и выводы о структуре нижнего мультиплета (см., например, [55]).В соответствии с результатами интерпретации магнитной структуры ферроборатаGdFe3(BO3)4 для низкотемпературной фазы (Т < 10 K) [70] и позднее при исследовании другихферроборатов (см.