Диссертация (1097685), страница 20

Просмтор этого файла доступен только зарегистрированным пользователям. Но у нас супер быстрая регистрация: достаточно только электронной почты!

Текст из файла (страница 20)

рисунок 1.15) [54, 33] ферромагнитно упорядоченные в с плоскостимагнитныемоментыжелезасвязаныантиферромагнитнымобменомвдольцепочек.В результате магнитные моменты из разных плоскостей принадлежат двум разнымподрешеткам. Tb-подсистема подмагничена за счет f–d-взаимодействия и также можетрассматриватьсякаксовокупностьдвухподрешетоксмагнитнымимоментами,ориентированными вдоль тригональной оси c.

Поскольку некрамерсовский ион Tb3+ в КПтригональной симметрии является изинговским, Tb-подсистема ответственна за магнитнуюанизотропию соединения, делая ориентацию всех магнитных моментов вдоль тригональной осиболее выгодной в отсутствие поля.Для расчета магнитных характеристик TbFe3(BO3)4 при направлении внешнегомагнитного поля вдоль и перпендикулярно тригональной оси использовались изображенные на89рисунках 3.4 и 3.6 схемы ориентаций магнитных моментов железа MiFe и редкой земли miTb .Схема на рисунке 3.4 использовалась для ориентации внешнего поля в базисной плоскости В||а.Расчет по схемам а и б (рис.

3.6) проводился для направлении поля вдоль тригональной осиВ||с. Отметим, что приведенные схемы ориентаций магнитных моментов всех подсистемTbFe3(BO3)4 отражают полученное при расчетах взаимное расположение моментов и величиныих вкладов в общую намагниченность соединения.10c(a)FeM18c,c, B/форм. ед.В||cBcTbm2ab6T = 16 K4.245Tbm1FeM24В < ВSFFeM2В > ВSFcTbm1Tbm22(б)В||cFeM1ab4.20024B, Tл6Bc8Рисунок 3.6. Кривые намагничивания TbFe3(BO3)4 для В||с и Bс при указанных температурах.Значки – экспериментальные данные [55], линии – расчет. Схемы а и б – при В||с (плоскость abперпендикулярна плоскости рисунка).При В||c с ростом поля эффективное поле, действующее на Tb-подрешетку с магнитныммоментом m1Tb , направленным противоположно внешнему полю, уменьшается, и магнитныймомент m1Tb стремится уменьшиться (см.

схему а на рисунке 3.6). Железная подсистема принизкой температуре T = 4.2 К в процессе намагничивания практически не участвует из-за малойпараллельной восприимчивости. В результате именно Tb-подсистема определяет вид кривойМс(В) при T = 4.2 К в начальной коллинеарной фазе до фазового перехода (B < BSF). Во флопфазе (B > BSF) магнитные моменты двух подрешеток Tb-подсистемы направлены вдоль поляВ||c, а магнитные моменты Fe-подрешеток сгибаются к направлению поля, выходя из плоскостиab (см. схему б на рисунке 3.6).90Критические поля фазовых переходов BSF для каждой температуры были найдены изусловия равенства термодинамических потенциалов в коллинеарной и флоп-фазах с учетомочень малого отличия константы 1 ( 1%) в коллинеарной и флоп-фазах, которое являетсяследствием обнаруженных магнитоупругих эффектов (см.

§5.2), сопровождающих этотиндуцированный магнитным полем фазовый переход первого рода.На рисунке 3.6 представлены теоретические и экспериментальные кривые Mс,с(T) длянекоторых температур, измеренных в работе [55]. Начальный участок кривой Mс(T), которыйнаиболее чувствителен к величине обменного f–d-взаимодействия позволяет определитьTbконстанту λ Tbfd и соответственно поле Bfd = λ fd M0. Магнитный момент железа в расчете на однуформульную единицу М0 (T = 0, B = 0) = 35B = 15B.Значение Fe-Fe обменного параметра 1 и соответствующее поле Bdd1 = 1M0,ответственного за перпендикулярную восприимчивость, могут быть найдены из наклона кривойМ(В) во флоп-фазе.

Для того чтобы описать температурную эволюцию кривых намагничивания,необходимо учесть обмен между Fe цепочками, который ответствен за трехмерноеупорядочение. Это значение 2, определяющее поле Bdd2 = 2M0, было выбрано из условиянаилучшего согласия рассчитанных и экспериментальных кривых намагничивания для всехтемператур и кривых восприимчивости.Представленные на рисунках 3.4 и 3.6 теоретические магнитные характеристикирассчитаны для параметров, приведенных в таблице 3.2, в которой для сравнения приведеныизвестные к данному моменту данные из литературы. Также в расчетах участвовала однооснаяконстанта анизотропии железа K 2Fe , значение которой соответствует определенной, используяданные АФМР, константе одноосной анизотропии для YFe3(BO3)4 [106]. В обозначениях ивыводахработы[106]приT=4.2K,обменномполедляFe-подсистемыНЕ = 555 кЭ, величине энергетической щели c/2 = 124 ГГц, гиромагнитном отношении = 2.76 ГГц/кЭ эффективное поле анизотропии H AFe , в соответствии с выражением ωс γ 2 2 H E H AFe , будет равно H AFe = 1.82 кЭ, откуда при МFe = 35B константа| K 2Fe | = 2.73 ТлµВ.Из рисунка 3.6 видно, что результирующая намагниченность Mс(B) для В||с в начальнойколлинеарной фазе (см.

схему а)Mc 1TbM1Fe  M 2Fe  m1Tbc  m2c2и во флоп-фазе (см. схему б)M flop 1TbM1Fecos θ1   M 2Fecos θ2   m1Tbc  m2 c291хорошо описывает эксперимент. Расчеты показывают, что отличие значений Мc и Мflop в полеBSF ≈ 3.5 Тл в основном обусловлено изменением вкладов в намагниченность TbFe 3(BO3)4 отTb-подсистемы (см. компоненты магнитных моментов приведенные в таблице 3.2).

Из рисунков3.5 и 3.6 видно, что при T > 4.2 K кривые Mс(B) становятся менее резкими. Такое поведениекривых Mс(B) связано с тем, что в начальной коллинеарной фазе Fe-подсистема начинает даватьвклад в общую намагниченность соединения, поскольку ее параллельная восприимчивостьрастет с ростом температуры, таким образом стабилизируя существование начальной фазы.Скачок намагниченности уменьшается по величине и сдвигается в более высокие поля.

Все этиособенности хорошо воспроизводятся, как видно из приведенных на рисунке 3.6 итеоретической и экспериментальной кривых для T = 16 K. Выше TN кривые намагничиванияимеют вид, характерный для парамагнитного состояния без фазовых переходов.Для направления поля в базисной плоскости Вс ЛО ферроборат TbFe3(BO3)4 изначальнонаходится в угловой фазе и расчет в соответствии с показанной на рисунке 3.4 схемой хорошоописывает экспериментальную кривую Mс,с(T) при T = 4.2 K (рис. 3.6). Магнитные моментыжелеза сгибаются к полю Вс, проявляя перпендикулярную восприимчивость, которая длятипичного антиферромагнетика от температуры не зависит, а у Tb-подсистемы растеткомпонента магнитного момента на направление поля.Отметим, что рассчитанная величина намагниченности Мc после спин-флоп-переходанесколько меньше, чем на эксперименте (см. рисунок 3.6).

Были проведены расчеты с разнымиизвестными параметрами КП для РЗ ионов в структуре ферробората, также значительноварьировался каждый из параметров Bqk , однако ни в одном из случаев рассчитаннаянамагниченностьМcвофлоп-фазенеувеличиваласьнастолько,чтобыописатьэкспериментальную кривую Mс(B) из работы [55]. Из-за изинговости некрамерсовского ионаTb3+ в TbFe3(BO3)4, в частности, намагниченность соединения слабо зависит от конкретныхпараметров КП.

Во всех случаях величина скачка на рассчитанной кривой Mс(B) вблизи поляBSF находилась между экспериментальными кривыми из работ [55] и [56] (см. вставку нарисунке 3.5). Ввиду того что намагниченность во флоп-фазе в разных экспериментах заметноотличается (см. вставку на рисунке 3.5), при описании кривой Mс(B) основное вниманиеуделялось воспроизведению наклона во флоп-фазе. Отметим, что наклон кривой Mс(B) из [55]при B > BSF описывается полем Bdd1 равным 55.5 Тл, а для Mс(B) из [56] большим значениемBdd1 = 70 Тл, поскольку наклон данной кривой несколько ниже, чем у других зависимостейМс(В) (см. вставку на рисунке 3.5).92Таблица 3.2. Параметры ферробората TbFe3(BO3)4. Bdd1 (внутрицепочечное Fe–Fe), Bdd2(межцепочечноеFe–Fe)иBfd–низкотемпературныезначенияобменныхполей,соответствующих молекулярным константам 1, 2 и λ Rfd ; М0 = |Mi(T = 0, B = 0)| = 15 B –магнитный момент железа в расчете на одну формульную единицу; fd – низкотемпературноерасщепление основного состояния иона Tb3+ вследствие f–d-взаимодействия в ЛО состоянии;FemTbcalc  a , b, c  и M calc a, b, c – рассчитанные компоненты магнитных моментов тербия иTbжелеза при B||c; mexp– экспериментальное значение магнитного момента тербия; gа и gс –компоненты g-тензора основного квазидублета для некрамерсовского иона Tb3+; –парамагнитная температура Нееля для Fe-подсистемы.Bdd1 = 1M0, Тл55.570*1, Тл/µB–3.7–4.67*Bdd2 = 2M0, Тл262, Тл/µB–1.73Bfd = λ Rfd M0, Тл3.9λ Rfd , Тл/µB–0.26Δ fd  B g |  fd | M 0 , см1 32.5mTbcalc  a , b, c  ,µB(Т = 4.2 К)В=0(0, 0, 8.94)В = 4 Тл > BSF(0.09, 0, 8.94)Tbmexp, µBFeMcalc a, b, c  ,µB(Т = 4.2 К)8.94В=0(0, 0, 15)В = 4 Тл > BSF(1,2 = 89.13)(14.99, 0, 0.23)64.5 [130]70.5 [56]68 [238]–4.3 [130]3.92 [130]3.5 [238]3.84 [243]32 [130]29.1 [244]8.6 [56]gа0.2gb = 0.62  0.01 [130]gс17.8617.5  0.3 [130],К–120*Значения данных параметров получены при описании кривых намагничивания Mс(T) изработы [56].В начальную магнитную восприимчивость TbFe3(BO3)4 дают вклад как упорядоченнаяпри T < TN Fe-подсистема, так и подмагниченная f–d-взаимодействием Tb-подсистема.

Очень93сильная анизотропия TbFe3(BO3)4 хорошо заметна из температурных зависимостей магнитнойвосприимчивости c,c(T) (рис. 3.4). Такая анизотропия соответствует изинговскому характерунекрамерсовского иона Tb3+ в тригональном кристалле. Теоретические температурныезависимости восприимчивости c,c(T) приведены на рисунке 3.4. Рассчитанная температураНееля получается несколько больше, чем в эксперименте, что является известным недостаткомприближения молекулярного поля.Расчеты подтверждают, что анизотропия кривых c,c(T) в парамагнитной областитемператур обусловлена вкладом от Tb-подсистемы. Широкий максимум на кривой с(Т)вблизи 30-35 К является аномалией типа Шоттки и обусловлен перераспределениемнаселенностей нижних синглетов иона Tb3+ при изменении температуры.

Видно, что во всемпредставленном температурном диапазоне теоретические кривые восприимчивости хорошоописывают экспериментальные зависимости c,c(T).§3.3. SmFe3(BO3)4Вся информация о спектроскопических [245, 131], магнитных, магнитоэлектрических имагнитоупругих [92, 33, 85, 93, 86] свойствах свидетельствует о том, что магнитные моментыжелеза в SmFe3(BO3)4 антиферромагнитно упорядочиваются при ТN  32-33 К и лежат вбазисной плоскости ab. Также в базисной плоскости находятся магнитные моменты самария,подмагниченные обменным полем железа.Данныйпараграфпосвящентеоретическомуисследованиюнизкотемпературныхмагнитных свойств SmFe3(BO3)4, сравнению экспериментальных данных с результатамирасчетов и определению параметров соединения.3.3.1.

Параметры SmFe3(BO3)4Как известно (см., например, [212] и [216]), гамильтониан КП тригональной симметриидля иона Sm3+ (J Sm = 5/2) при рассмотрении только основного мультиплета (актуального приисследованиинизкотемпературныхмагнитныхсвойств)включаетвсего3члена.kВ неприводимых тензорных операторах Cq он имеет вид:2(2)Η CF = B 0 C 04(4)+ B0 C04(4)(4)+ iB 3 (C 3 + C 3 ).(3.2)Параметры КП для иона Sm3+ в SmFe3(BO3)4 на момент представления результатов в нашейработе [246] были не известны. Из спектроскопических исследований [245] известно, что приТ = 1.7 К расщепление основного дублета иона Sm3+ в SmFe3(BO3)4 составляет fd = 13.2 см-1, а94нижняя часть мультиплета иона Sm3+ в парамагнитном состоянии характеризуется значениямиэнергий: 0, 135, 220 см-1.Для определения параметров КП были использованы экспериментальные данные длятемпературных зависимостей начальной магнитной восприимчивости c,c(T) и кривыхнамагничивания Mс,с(B) при T = 2 K.

Характеристики

Список файлов диссертации