Диссертация (1097685), страница 27
Текст из файла (страница 27)
Это дает оценку для величины поля,действующего на гольмиевую подсистему со стороны железной: Bfd > BSF (T = 2 K) 0.56 Тл.Экспериментальные кривые для Т = 2 К демонстрируют наличие гистерезиса при спинфлоп-переходе и влияние формы образца, которое проявляется в наклоне кривых121намагничивания в области перехода, являющимся фазовым переходом первого рода (см.рисунок 1 в [111]). В расчетах поля спин-флоп-перехода для каждой температуры определялисьиз равенства термодинамических потенциалов коллинеарной и флоп-фаз.
Из вставки нарисунке 3.20 видно, что рассчитанная энергия начальной коллинеарной фазы при B < BSFявляется более выгодной, чем энергия флоп-фазы. Затем в поле BSF более выгодным состояниемстановится флоп-фаза.Для больших полей в базисной плоскости HoFe3(BO3)4 находится в угловой фазе и ведетсебя как однодоменный (см. схему (а) на следующем рисунке 3.21). Магнитные моментыжелеза сгибаются к полю, проявляя перпендикулярную восприимчивость, которая длятипичного антиферромагнетика от температуры не зависит, а у Но-подсистемы растеткомпонента магнитного момента вдоль направления поля.
На рисунке 3.21 приведенырассчитанная и экспериментальная при Т = 2 К в полях до 9 Тл кривые Mс(B). Видно, чтопредложенная модель позволяет достаточно хорошо описать поведение экспериментальнойзависимости Mс(B).Рассмотрим ситуацию, возникающую с намагничиванием HoFe3(BO3)4 при Вс внебольших полях В < 1 Тл (для сравнения с экспериментальными кривыми Mс(B) выбранонаправление В||a).
В соответствии с предложенной теоретической моделью и анализомэкспериментальных данных в поле В = 0 для Т < TSR HoFe3(BO3)4 находится в ЛО состоянии,магнитные моменты Fe-подсистемы MiFe направлены вдоль оси с, а Но-подсистемы miHoориентированы под небольшим углом к оси с (см. схему на рисунке 3.17).
Приложение поля вбазисной плоскости приводит к наклону моментов железа к направлению поля и ориентациимоментов Ho-подсистемы преимущественно вдоль направления поля, т.е. начиная с малыхполей Вс, HoFe3(BO3)4 изначально находится в угловой фазе (см. схему (а) на рисунке 3.21).После индуцированного полем B||a спин-переориентационного перехода магнитные моментыFe-и Ho-подсистем лежат уже в плоскости ab. Происходит поворот магнитных моментов Feподсистемы к направлению поля и увеличение проекции магнитного момента гольмия нанаправлениеполя(схема(б)).Такимобразом,скачокнамагниченности,которыйобнаруживается на рассчитанных и экспериментальных кривых Mс(B) [111] вблизи BSR,обусловлен разницей между состояниями, изображенными на рисунке 3.21 на схемах (а) и (б).Обоснование данного необычного “возвратного” спин-переориентационный перехода свозвратом магнитных моментов при Т < TSR в плоскость ab дано в работе [252] (см.
также [1]), вкоторой показано, что он связан с уменьшением (подавлением) в магнитном полередкоземельного вклада в энергию анизотропии, стабилизирующего ЛО состояние принизких температурах.122c(a)B < BSRFeM1BcHo6m2В||aHoFe3(BO3)4aHom1FeFe(б)M2b MFe1BSR2HoB > BSR0Ho0m1B||aT= 2 K10a10 см5-13.3 см-100.0FeM22FeMi cBSR= 0.93 Тл15m2В||aMi c20-14E, cмMc,c, B/форм.ед.T=2K40.5B, Tл1.0B, Tл61.58Рисунок 3.21. Кривые намагничивания HoFe3(BO3)4 для Bс при Т = 2 К. Значки –экспериментальные данные [111], линии – расчет.
На вставке показан эффект Зеемана(приведены 4 нижних энергетических уровня основного мультиплета иона Ho3+) для поля Вспри Т = 2 К. Схемы при В||a: (а) (плоскость ab и ось b перпендикулярна плоскости рисунка) и(б) (ось с перпендикулярна плоскости рисунка).На вставке рисунке 3.21 показан эффект Зеемана (приведены 3 нижних энергетическихуровня основного мультиплета иона Ho3+) для поля В||a при Т = 2 К.
Видно, что приBSR = 0.93 Тл происходит увеличение расстояния (в 3 раза) между двумя нижнимиэнергетическими уровнями иона Ho3+ и ЛО состояние является энергетически более выгоднымсостоянием при В < ВSR.3.5.3. Температурная зависимость магнитной восприимчивостиВ начальную восприимчивость HoFe3(BO3)4 дают вклад как упорядоченная при T < TNжелезная подсистема, так и гольмиевая, подмагниченная f–d-взаимодействием. Рассчитывая этивклады самосогласованным образом, получаем температурные зависимости начальныхвосприимчивостей c,c(T), изображенные на приведенном ранее рисунке 3.18.
Там же значкамиприведены экспериментальные данные из работы [61]. Видно, что характер зависимостейсовпадает,рассчитанныевысокотемпературнойкривыеобластиотособенноTN38хорошодо300описываютК.экспериментЗначительноеввозрастание123восприимчивостей ниже температуры Нееля связано с вкладом Но-подсистемы (см. вставку нарисунке 3.18).Из рисунка 3.18 видна малая анизотропия кривых c,c(T) в парамагнитной областитемператур в отличие от, например, TbFe3(BO3)4 или PrFe3(BO3)4, что является проявлениемособенностей слабоанизотропного иона Но3+ в тригональном кристалле НоFe3(BO3)4.
Аномалиина кривых c,c(T) вблизи 4.7 К обусловлены спин-переориентационным переходом.На рисунке 3.22 приведена низкотемпературная область для Т < TN 37.4 К рассчитанныхи экспериментальных зависимостей a(T) и c(T) (на вставке). Экспериментальная зависимостьa(T) для поля В = 0.05 Тл [142] соответствует ЛО состоянию при Т < TSR. Также на данномрисунке приведен низкотемпературный участок экспериментальной кривой c(T) из работы[61] (темные значки), видно некоторое отличие данных из работ [61] и [142]. Кривая c(T) из[61], на которой не наблюдается аномалии, связанной с спин-переориентационным переходом,не повторяет количественно (не смотря на слабую анизотропию в ab плоскости) начальныйучасток a(T) для В = 0.05 Тл из [142], на которой видна слабая аномалия при TSR.Из рисунка 3.22 видно, что рассчитанная согласно предложенной в работе модели криваяa(T) для В = 0.05 Тл достаточно хорошо описывает экспериментальную зависимость,демонстрируя только чуть большую восприимчивость при Т < TSR.
Отметим, что подобноеповедениекривыхпереориентационныйc(T)переходприTSRнаблюдалосьферроборатевGdFe3(BO3)4проявляющем(см.рисуноктакже4вспин[72]),восприимчивость которого скачкообразно изменялась при разных значениях поля В.На вставке рисунка 3.22 показаны экспериментальные зависимости c(T) для поляВ = 0.05 Тл [142], при котором НоFe3(BO3)4 для Т < TSR находится в ЛО состоянии и для поляВ = 1 Тл [142] (ЛП состояние). Также на вставке приведена экспериментальная кривая c(T) изработы [61] (значки – кружки).
На данных экспериментальных зависимостях хорошо виденскачок при Т 4.7 К [142] и 3.9 К [61].Показанные на рисунке 3.22 рассчитанные зависимости c(T): сплошная кривая 1 (приВ = 0.05 Тл и Т < TSR) соответствует ЛО состоянию и сплошная кривая 2 (при В = 0.05 Тл иТ > TSR) соответствует ЛП состоянию. Расчеты показывают, что если бы в НоFe3(BO3)4 внизкотемпературном диапазоне температур не произошел бы спин-переориентационныйпереход при ТSR 4.7 К, то c(T) (кривая 1), не испытывая резкого возрастания (например, как вTbFe3(BO3)4), продолжила бы свое слабое возрастание с ростом температуры (штриховаякривая 1). Показанная штриховая кривая 3, рассчитанная для поля В = 1 Тл, воспроизводит ходэкспериментальной кривой для этого поля.1243.02.5c, B/Тл форм.ед.c, B/Тл форм.ед..2.
1.52.01.0B||a0.51.50.01.00.532.02.5B = 1 TлB = 0.05 TлB = 0.1 TлB||cTSR021'TSR146T, K810a (0.05 Tл)c05101520T, K253035Рисунок 3.22. Температурные зависимости начальной магнитной восприимчивости НоFe 3(BO3)4для B||а и В = 0.05 при Т < ТN. Значки – экспериментальные данные [61] (темные значки) и [142](светлые значки), линии – расчет. На вставке показаны экспериментальные зависимости c(T)для В = 0.05 и 1 Тл. Значки – экспериментальные данные [61, 142], линии – расчет. Сплошнаякривая 1 для В = 0.05 Тл соответствует ЛО состоянию HoFe3(BO3)4, сплошная кривая 2 дляВ = 0.05 Тл и штриховая кривая 3 для В = 1 Тл соответствуют ЛП состоянию HoFe3(BO3)4.Из рисунка 3.22 видно, что в использованной нами модели не удается количественноописать некоторые особенности кривых восприимчивости c,c(T) в области низких температур.Причиной этого могут быть, помимо указанных далее, эффекты разориентации поля вэксперименте.3.5.4. ТеплоемкостьЭкспериментальные данные для теплоемкости НоFe3(BO3)4 при В = 0 и в магнитном поле6 Тл вдоль оси с представлены на рисунке 3.23 в координатах С/T(Т).
Широкий пик на кривыхпри В = 0 вблизи 6.5 К и смещенный пик в более высокие температуры при 15 К на кривой приВс = 6 Тл являются аномалиями Шоттки и хорошо видны. Вблизи TSR 4.7 К кривые для В = 0проявляют резкий пик, который, как обнаружено в [142, 111] (и показывают наши расчеты),обусловлен спонтанным спин-переориентационным переходом из ЛО в ЛП состояние.125TNc/T, Дж/моль K22.5.B=0B=0Bc = 6 ТлB=02.01.51.0HoFe3(BO3)46 Тл0.50.0TSR05101520T, K253035Рисунок 3.23. Теплоемкость НоFe3(BO3)4 для В = 0 и Вс = 6 Тл. Значки – экспериментальныеданные (В = 0 [142, 111] и Вс = 6 Тл [111]), линии – расчет. Штриховая кривая – расчет в рамкахD3-симметрии.Рассчитанный вклад гольмиевой подсистемы в теплоемкость НоFe3(BO3)4 с учетомспонтанного спин-переориентационного перехода показан на рисунке 3.23 сплошной кривой,которая при Т < TSR повторяет ход кривой C/T (Т) в ЛО состоянии, а при Т > TSR совпадает скривой C/T(Т) в ЛП состоянии.