Диссертация (1097685), страница 28

Просмтор этого файла доступен только зарегистрированным пользователям. Но у нас супер быстрая регистрация: достаточно только электронной почты!

Текст из файла (страница 28)

Расчет с определенными параметрами позволяет хорошоописать возрастание теплоемкости при приближении к TSR, демонстрирует изменение вкладаНо-подсистемы в теплоемкость при TSR и объясняет причину сглаженной аномалии вблизи6.5 К. Расчет в рамках D3-симметрии (штриховая кривая) заметно хуже описывает эксперимент.Также на рисунке 3.23 показана рассчитанная кривая С/T(Т) при Вс = 6 Тл, на которой виднааномалия Шоттки при Т = 9 К, что несколько отличается от наблюдаемой на экспериментеаномалии при Т = 15 К [111].

При этом расчет подтверждает сдвиг аномалии в поле B||c сувеличением поля в сторону больших температур.Присамыхнизкихтемпературахпрослеживаетсянебольшоевозрастаниеэкспериментальной кривой C/T(Т) при В = 0 и более заметно на кривой при Вс = 6 Тл. Повидимому, эта особенность является аномалией Шоттки, но на представленных на рисункерассчитанных кривых этой низкотемпературной особенности вблизи 1.9 К нет. Возможно, дляописания данной особенности необходимо учесть сверхтонкое взаимодействие, как, например,это было сделано в работах [253, 254] при исследовании влияния сверхтонкого взаимодействия126на фазовую диаграмму антиферромагнитного упорядочения как индуцированного внешниммагнитным полем, так и спонтанного в семействе HoBa2Cu3O7-х. Расчеты в [253, 254] показали,что сверхтонкое взаимодействие существенно для описания фазовых диаграмм в HoBa 2Cu3O7-хпри температурах близких к 1 К, из-за влияния на энергетический спектр иона Ho3+.Следует заметить, что ранее в [23] и затем в [67] при исследовании, также проявляющегоспин-переориентационный переход GdFe3(BO3)4, был сделан вывод об отклонении магнитныхмоментов железа от оси с в легкоосной фазе на большие величины углов, меняющихся приразных температурах и значениях магнитного поля.

Анализ результатов нейтронныхисследований [61] говорит, что в отсутствии магнитного поля при Т = 6 К > TSR часть ионов Feподсистемы выходит из плоскости ab. В результате по аналогии с GdFe3(BO3)4 железнаяподсистема в ферроборате НоFe3(BO3)4 вблизи температуры спин-переориентационногоперехода может отличаться от строго ЛО и ЛП состояний. Данное обстоятельство может бытьпричиной небольших количественных расхождений представленных экспериментальныххарактеристик с рассчитанными в строго ЛО и ЛП состояниях.§3.6. PrFe3(BO3)4PrFe3(BO3)4 при T < TN = 32 K имеет ориентацию магнитных моментов празеодима ижелеза вдоль тригональной оси с [49, 62]. Экспериментальное исследование магнитныххарактеристик PrFe3(BO3)4 [49] показало, что при T = 4.2 K в этом ферроборате скачокнамагниченности в  1 µB происходит в поле BSF  4.6 Tл.

С ростом температуры поле переходарастет и скачок намагниченности в PrFe3(BO3)4 уменьшается с увеличением температуры. Такоеповедение типично для одноосных антиферромагнетиков намагничиваемых вдоль легкой оси.3.6.1. Параметры PrFe3(BO3)4В нашей работе [232] при описании экспериментальных кривых намагничивания Mc,b(T)при T = 2 К, Mc(T) при T = 4.2-25 К и кривых восприимчивости с,с(Т) в парамагнитномдиапазоне температур T > TN [49] удалось определить параметры КП для иона Pr3+ вPrFe3(BO3)4. Эти параметры воспроизводят значение энергии первого возбужденного уровняE1  38 см-1, определенное в работе [49], поскольку данное значение использовалось в целевойфикции при поиске параметров.

Описание экспериментальных кривых с,с(Т) хорошее ианалогично полученному в [49] (см. рисунок 1 в [49]). С определенными параметрами КП былирассчитаны кривые намагничения PrFe3(BO3)4 при B||c в широком диапазоне температур ипроведено их сравнение с экспериментальными кривыми [49] с целью определения параметровFe-Fe и Pr-Fe обменных взаимодействий и констант анизотропии Fe-подсистемы.

Достигнутое127согласие между рассчитанными и экспериментальными кривыми намагничивания в целомможно охарактеризовать хорошим. Однако при описании кривых магнитострикции PrFe3(BO3)4оказалось, что невозможно описать даже основные особенности этих кривых ни вквадрупольного приближении, ни с учетом мультипольных моментов четвертого и шестогопорядков.

В результате мы попытались описать все имеющиеся экспериментальные данные(магнитнойвосприимчивости,намагниченностиикривыемагнитострикциивдольтригональной оси) для PrFe3(BO3)4, используя единый набор параметров, при этом критерийописания значения E1  38 cм-1 из [49] отклонили.Наилучшее согласие достигнуто для набора параметров КП для другого близкого по РЗряду иона Nd3+ в NdFe3(BO3)4:В02  604 , В04  1203 , В43  701 , В06  466 , В63  135 , В66  416 .(3.8)Позднее авторами работы [126] было проведено детальное спектроскопическоеисследование ферробората PrFe3(BO3)4, которое позволило определить параметры КП для ионаPr3+.

Отметим, что значение энергии первого возбужденного уровня, наиболее актуального приописании низкотемпературных магнитных свойств, из работы [126] (E1exp  48.5 см-1) заметнобольше, чем приведенное в [49] значение 38 см-1, которое до появления работы [126] исходя ихрасчетов мы подвергли сомнению. Значения параметров КП из [126] равны (в cм-1):В02  566 , В04  1447 , В34  876 , В06  534 , В36  165 , В66  376 .(3.9)Отметим, что данные параметры дают значение E1calc  53.5 см-1.Сравнивая приведенные два набора параметров КП, видно, что они отличаются немного,в основном только параметрами В04 и В34 . Как показали расчеты, использование параметров изработы [126] позволяет не только описать магнитные характеристики PrFe 3(BO3)4, но кривыемагнитострикции в квадрупольном приближении (см.

§5.1). Отметим также, что параметры из[126]позднееуспешноиспользовалисьавторамиработы[87]иприописаниимагнитоэлектрических свойств и кривых намагничивания Mc(T) PrFe3(BO3)4.3.6.2. НамагниченностьАнализ приведенных в работе [49] кривых намагничивания Mc(T) при T = 2 К, измереннойв статическом магнитном поле на СКВИД-магнитометре, и при T = 4.2 К, измеренной вимпульсных магнитных полях, показал, что данные кривые заметно отличаются друг от друга.Из рисунка 3.24 видно, что кривая Mc(T) при T = 4.2 К (темные значки, треугольники) в поляхВ > 4.5 Тл идет заметно выше, чем при более низкой температуре T = 2 К (темные значки,кружки).

На рисунке 3.24 приведены также измеренные в работе [255] кривые Mс,с(В)PrFe3(BO3)4 при Т =2 К в полях до 9 Тл с помощью PPMS-9. Видно, что полученные в работе128[255] экспериментальные кривые Mс,с(В) в целом совпадают в полях до 5 Тл с кривыми смалым количеством точек из работы [49], изменения которых были проведены на MPMS-5.По-видимому, можно сделать вывод, что поскольку кривые Mс,с(В) при T = 2 К из работ[49] и [255] совпали, а измеренная в импульсных полях кривая Mс(В) при большей температуреT = 4.2 К из работы [49] идет выше, то при ее измерении была допущена погрешность, котораяпривела к завышению измеренной намагниченности.

Обычно кривые намагничивания приT = 2 и 4.2 К в ферроборатах достаточно близки или, по крайней мере, кривая при большейтемпературе идет ниже. Проведенная оценка показывает, что при изменении Mс(В) для T = 4.2 Кзавышение намагниченности достигает  8%.PrFe3(BO3)43с,с, Гс см /г164.2 KB||cT=2KBSFMc, T = 2 K12Mc, T = 2 K.BcMc, T = 4.2 K840024B, Tл68Рисунок 3.24. Кривые намагничивания PrFe3(BO3)4 для В||с и Bс при T = 2 К. Значки –экспериментальные данные (до 5 Тл из [49] и до 9 Тл из [255], линии – расчет. Темнымизначками (треугольники) показана экспериментальная кривая Mc(T) при T = 4.2 К [49].С параметрами КП (3.9) мы рассчитали кривые намагничивания Mс,с(T) при T = 2 К исравнили их с экспериментальными зависимостями с целью определения оставшихсяактуальныхпараметровPrFe3(BO3)4,позволяющихдостичьнаилучшегоописания.Намагниченность Fe-подсистемы при низкой температуре в расчетах соответствовалаFeэкспериментально определенному значению магнитного момента железа M Fe = 3 μexp, гдеFeμexp= 34.30(3) [62].

Представленные на рисунках 3.24-3.26 теоретические зависимостиPrFe3(BO3)4рассчитанысиспользованиемпараметров,приведенныхвобщейдля129исследованного семейства PrxY1-xFe3(BO3)4 таблице 4.1 (см. §4.1), в которой также длясравнения приведены известные из литературы параметры для PrFe3(BO3)4.Из рисунка 3.24 видно, что рассчитанные кривые Mс,с(В) при T = 2 К хорошо описываютсоответствующие экспериментальные зависимости. Далее стояла задача описать кривые Mс(В)из [49] при более высоких температурах T = 4.2-25 К. Понятно, что поскольку актуальныепараметры PrFe3(BO3)4 (см. таблицу 4.1) были определены при Т = 2 К, а зависимости Mс(В) приT = 4.2 К и при более высоких температурах, из работы [49], по-видимому, измерены спогрешностью и значения намагниченности завышены, то все рассчитанные кривые Mс(В) приT = 4.2-25 К будут ниже экспериментальных. Из литературы нам не известно о наличии данныхоб измерении кривых намагничивания Mс(В) PrFe3(BO3)4 кроме указных выше. Было приняторешение, что для описания Mс(В) при T = 4.2-25 К необходимо экспериментальные кривые приданных температурах из [49] скорректировать, уменьшив на величину отличия (8 %) кривойMс(В) при T = 2 К, от кривой Mс(В) при T = 4.2 К, измеренной в этой же работе [49].В результате, как видно из следующего рисунка 3.25, удается достаточно хорошо описатьскорректированные экспериментальные кривые во всем исследованном температурномдиапазоне.1.0FeK2 (T)/K2 (0K)3Fe16Fe[M (T)/M (0K)]0.5Fe253с, Гс см /г120.0.010820T, K304020151044.2 K0024B, TлPrFe3(BO3)4B||c68Рисунок 3.25.

Кривые намагничивания PrFe3(BO3)4. Значки – экспериментальные данные [49](приведены с коэффициентом 0.92), линии – расчет.130Наши исследования ферроборатов с сильными магнитными ионами Tb3+ и Dy3+ показали,что вклад Fe-подсистемы в анизотропию этих соединений пренебрежимо мал [55, 214].Соответственно мало и влияние анизотропии Fe-подсистемы на величину спин-флоп-переходаBSF.

Характеристики

Список файлов диссертации