Диссертация (1097685), страница 43
Текст из файла (страница 43)
Схемы ориентаций магнитных моментов железаm2MiFeи редкой землиmi 1 x miNd x miDy , использованные при расчете магнитных характеристик ферроборатовNd1-xDyxFe3(BO3)4. Схемы а и б – при В = 0 (конус осей легкого намагничивания (а) и ЛОсостояние для DyFe3(BO3)4 (б)). Схемы в и г – при В||с (плоскость ab перпендикулярнаплоскости рисунка). Схемы д, е и ж – Вс (ось с перпендикулярна плоскости рисунка).2096.2.3. Nd1-xDyxFe3(BO3)4 (x = 0.05)6.2.3.1 НамагниченностьДля NdFe3(BO3)4 известно, что при B > 1.5 Тл он находится в флоп-фазе и ведет себя какоднодоменный, при этом магнитные моменты Fe- и Nd-подсистем лежат в базисной плоскостиab [7, 115].
Тогда, учитывая малую величину замещения ионов Nd3+ на ионы Dy3+, рассмотримсначала магнитные свойства Nd0.95Dy0.05Fe3(BO3)4 при B > 1.5 Тл, предполагая, что в этомдиапазоне полей его магнитная подсистема проявляет в основном ЛП свойства (схема г для В||си схема ж для Вс на рисунке 6.8). В этом состоянии магнитные моменты Fe-подрешеток M1Feи M 2Fe сгибаются к направлению поля, проявляя перпендикулярную восприимчивость, котораядля типичного антиферромагнетика от температуры не зависит, а у РЗ подсистемы растеткомпонента магнитного момента на направление поля.Из представленных на рисунке 6.9 экспериментальных и теоретических кривыхнамагничивания Mс,с(B) Nd0.95Dy0.05Fe3(BO3)4 при Т = 2 К видно, что для B > 1.5 Тл с ростомполя кривые Mс(B) и Mс(B) монотонно возрастают с разной скоростью.
Из сравненияпоказанных на рисунке 6.9 рассчитанных во флоп-фазе вкладов в намагниченностьNd0.95Dy0.05Fe3(BO3)4 от Nd-, Dy- и Fe-подсистем при B||,c видна разница в их поведении,обусловливающая наблюдаемые разные скорости возрастания с полем экспериментальныхкривых Mс,с(B). Вклады от Dy- и Nd-подсистем при B||c и Bc отличаются существенно, приэтом вклад Fe-подсистемы мало зависим от направления поля.На следующем рисунке 6.10 показаны экспериментальные и рассчитанные кривыенамагничивания в полях до 9 Тл вдоль тригональной оси Mс(В) (рис. 6.10а) и в базиснойплоскости Mс(В) (рис.
6.10б) в диапазоне температур T = 2–40 К. С увеличением температурыкривые Mс,с(B) становятся менее резкими, происходит эволюция кривых намагничивания,которая обусловлена уменьшением магнитных моментов РЗ и Fe-подсистем. Из рисунков 6.9–6.10видно,чторасчетывпредложенииЛПсостояниямагнитнойподсистемыNd0.95Dy0.05Fe3(BO3)4 для B > 1.5 Тл при Т = 2 К и во всем диапазоне полей при Т = 10, 20, 40 Kпозволяют хорошо описать поведение соответствующих экспериментальных кривых Mс,с(B).Также на рисунке 6.10а,б приведены рассчитанные вклады в намагниченность соединения отNd-, Dy- и Fe-подсистем при Т = 10 К, из сравнения которых понятна степень ответственностикаждого вклада за результирующий вид кривых Mс,с(B).
Показанная на рисунке 6.10а схемаориентации магнитных моментов во флоп-фазе для B||c всех подсистем Nd0.95Dy0.05Fe3(BO3)4построена в соответствии с приведенными в таблице 6.5 проекциями (см. текст далее) иотражает взаимное расположение моментов и величины вкладов в общую намагниченность.210B || cB cMc,c, B/форм. ед.2Nd0.95Dy0.05Fe3(BO3)4T =2K1NdBcFeDyB||cNdB||c0DyBc024B, Tл68Рисунок 6.9. Кривые намагничивания Nd0.95Dy0.05Fe3(BO3)4 для B||c и Bс при Т = 2 К. Значки –экспериментальные данные [152], линии – расчет.
Показаны вклады во флоп-фазе в полнуюнамагниченность от Nd-, Dy- и Fe-подсистем при B||c (штриховые кривые) и Bc (сплошные).В малых полях (B < 1.5 Тл) на экспериментальных кривых намагничивания Mс,с(B) приТ = 2 К (см. рисунок 6.9) видны яркая аномалия на кривой Mс(В) (вблизи 0.35 Тл) и сглаженныйскачок на Mс(В) (вблизи 0.9 Тл), что говорит о существенном изменении вкладов внамагниченность соединения от РЗ и Fe-подсистем и при намагничивании вдоль оси с, и принамагничивании в базисной плоскости ab.Рассмотрим подробнее низкополевую область экспериментальных кривых Mс,с(B) приТ = 2 К, которая приведена отдельно на следующем рисунке 6.11 (на рисунке 6.9 кривыепоказаны в полях до 9 Тл).
Также на рисунке 6.11 для сравнения приведены экспериментальныекривые M cNdFe,a B ферробората NdFe3(BO3)4 [69]. Видно, что малое замещение (х = 0.05) ионовNd3+ на ионы Dy3+ практически не сказалось на характере намагничивания в базиснойплоскости – кривая Mс(B) Nd0.95Dy0.05Fe3(BO3)4, повторяя форму M aNdFe B NdFe3(BO3)4, идетнесколько выше. В то же время малое замещение приводит к кардинальному изменению видакривой Mс(B) Nd0.95Dy0.05Fe3(BO3)4. Появившийся вклад от Dy0.05-подсистемы приводит нетолько к значительному количественному изменению намагниченности Mс(B), но иобусловливает наличие яркой аномалии вблизи 0.35 Тл, которая отсутствует на M cNdFe B .2112cВ > ВSRFeM2Dy0.05m1Mc, B/форм. ед.Nd0.95m1Dy0.05В||cm2T=2KFeM1Nd0.95abm2(a)Fe14010Dy10Nd00022468Nd0.95Dy0.05Fe3(BO3)4 B, TлMc, B/форм.
ед.10T=2K20(б)Fe1Nd1000024B, Tл6Dy8Рисунок 6.10. Кривые намагничивания Nd0.95Dy0.05Fe3(BO3)4 для B||c (a) и Bc (б) приуказанных температурах. Значки – экспериментальные данные [152], линии – расчет. Показанырассчитанные вклады в полную намагниченность при Т = 10 К от Nd-, Dy- и Fe-подсистем.Если продифференцировать кривые Mс,с(B) Nd0.95Dy0.05Fe3(BO3)4 при Т = 2 К, то кривыедифференциальной магнитной восприимчивости dM c, c /dB(B) проявят отчетливые пики при0.35 Тл (для B||с) и 0.9 Тл (для Bс). Отметим, что для слабозамещенного ферроборатаNd0.95Dy0.05Fe3(BO3)4 неизвестен характер низкотемпературного магнитного состояния и его212определение и последующее описание обнаруженных аномалий на Mс(В) и Mс(В),свидетельствующих о наличие фазовых переходов от начального в ЛП состояние, не очевидно.0.9cB||cDyB < BSRm2Ndm1Mc,c, B/форм. ед.0.95FeM20.6Dy0.05m1B||cBcFeM10.05Nd0.95m2abT =2K||cBSRcBSR0.3NdFeMcNdFeMa0.000.00.51.0B, Tл1.5Рисунок 6.11.
Низкополевая область кривых намагничивания Mс,с(B) Nd0.95Dy0.05Fe3(BO3)4 дляB||c и Bс при Т = 2 К. Значки – экспериментальные данные [152], линии – расчет. M cNdFe,a B –экспериментальные кривые намагничивания NdFe3(BO3)4 [69].Экспериментальные кривые намагничивания для составов с большим значениемпараметра замещения Nd1-xDyxFe3(BO3)4 (x = 0.1, 0.15, 0.25, 0.4) обнаруживали аномалии толькона одной кривой Mc(В), а кривые Mс(В) даже при Т = 2 К монотонно возрастали с полем безвидимых аномалий (см. рисунок 6.6). Кривые намагничивания ЛО ферробората DyFe3(BO3)4также имеют яркие особенности только при одном направлении внешнего поля – вдольтригональной оси с [214, 141, 58].
Можно предположить, что в силу малого замещения ионовNd3+ на ионы Dy3+ основное низкотемпературное магнитное состояние в Nd0.95Dy0.05Fe3(BO3)4может быть таким же, как и у легкоплоскостного NdFe3(BO3)4. Однако кривые намагничиванияNdFe3(BO3)4 обнаруживают аномалии только при намагничивании в базисной плоскости Ma,b(В)(вблизи 0.7-0.8 Тл), а при намагничивании вдоль оси с аномалий нет [115, 69].Таким образом, анализ экспериментальных данных и моделирующие численные расчеты впредположении реализации в Nd0.95Dy0.05Fe3(BO3)4 при низких температурах и В = 0 или ЛО или213ЛП состояний не позволяют объяснить наличие аномалий в слабых полях сразу на двух кривыхнамагничивания Mс(B) и Mс(B).Проведенные обширные расчеты различных магнитных фаз, которые могут бытьреализованы в Nd0.95Dy0.05Fe3(BO3)4 при разных ориентациях магнитных моментов Nd-, Dy- иFe-подсистем, позволили сделать предположение, что при низкой температуре реализуетсясостояние, отличное и от ЛП, и от ЛО.
Возникает антиферромагнитная фаза с отклоненнымимагнитными моментами железа от оси с на угол θ Fe ≈ 78 (при Т = 2 К), и в результате приВ = 0 реализуется структура конус осей легкого намагничивания (см. схему а на рисунке 6.8).Причиной реализации такого возможного состояния является конкуренция вкладов от железнойи РЗ подсистем в полную магнитную анизотропию Nd0.95Dy0.05Fe3(BO3)4. Магнитнаяанизотропия Nd-подсистемы стабилизирует ЛП магнитную структуру, вклад в полнуюанизотропию от Dy-подсистемы стабилизирует ЛО структуру, а вклад от Fe-подсистемы снайденными константами анизотропии близок к ЛП. В результате при определенных значенияхтемпературы и поля магнитные моменты железа могут быть ориентированы под углом к оси с,величина которого с понижением от температуры T ≈ 4.3 К уменьшается и стремится к 78.Дальнейшиерасчетыпоказали,чтообнаруженныенизкополевыеаномалиинаэкспериментальных кривых намагничивания Mс,с(B) при T = 2 К и В < 1.5 Тл (см. рисунок6.11)обусловленыспин-переориентационнымипереходамивжелезнойподсистемеNd0.95Dy0.05Fe3(BO3)4 от начального состояния под углом к оси с (схемы а и в на рисунке 6.8) кфлоп-состоянию (схемы г и ж).Видно, что результирующая намагниченность Mс(B) для В||с в начальной фазеMc 1NdDyM1Fecos θ1 M 2Fecos θ2 1 x m1,2c xm1,2c2M flop 1FeNdDyM1,2c 1 x m1,2c xm1,2c2и во флоп-фазе (рис.
6.9 - 6.11а)хорошо описывает эксперимент. Расчеты показывают,что отличие значений Мc и Мflop в поле BSR ≈ 0.35 Тл в основном обусловлено изменениемвкладов в намагниченность Nd0.95Dy0.05Fe3(BO3)4 от Dy- и Fe-подсистем.Из представленной на рисунке 6.12а рассчитанной полевой зависимости угла поворота θ1Feвектора M1Fe от тригональной оси с при B||c видно, что вектор M1Fe с ростом поля стремитсяпереориентироватьсявплоскостьab,перпендикулярнонаправлениюполя.С приближением к полю BSR ≈ 0.35 Тл скорость возрастания угла θ1Fe увеличивается и при BSRскачком меняется почти до 90.
Затем с ростом поля магнитные моменты Fe-подрешеток M1Fe иM 2Fe медленно сгибаются к направлению поля B||c. Как показывают оценки, спин-флип-переходдолжен иметь место вблизи 120 Тл.214о90(а)B||cT =2K1, градо85о80BSRо750.0о2700.10.20.3B, Tл0.40.5о(б)90Bc1, град260оT =2K80250о70о60оо2400.02, градо0.51.0B, Tл1.52.0Рисунок 6.12. Рассчитанные при Т = 2 К полевые зависимости угла отклонения θ1Fe магнитногоFeмомента M1Fe от оси с при B||с (а) и углов отклонения 1,2 магнитных моментов M1,2в доменахL60 от оси а в плоскости ab при Bс (б) (для M1Fe 1 = 240, для M 2Fe 2 = 60, см.