Диссертация (1097685), страница 46
Текст из файла (страница 46)
Данная зависимость BSR(T) отличается отимеющихся в чистых ферроборатах RFe3(BO3)4 c R = Pr, Nd, Tb, Dy, в которых поле спинпереориентационного перехода с ростом температуры росло, как это чаще всего и бывает дляодноосных антиферромагнетиков. Подобное поведение зависимости BSF(T) было обнаруженодля HoFe3(BO3)4 [111] (см.
также §3.5) и обусловлено возрастающей близостью температур, прикоторых измерены кривые Mc(B), к температуре спонтанного спин-переориентационногоперехода ТSR. При увеличении температуры происходит уменьшение суммарной эффективнойконстанты анизотропии соединения от железной и РЗ подсистем.Интересно, что для состава с x = 0.4 наблюдается обратная зависимость BSR(T), полеперехода, как и у чистых ферроборатов c R = Pr, Nd, Tb, Dy, растет с ростом температуры (см.рисунок 6.17).
Такая зависимость BSR(T) подтверждает, что в Nd0.6Dy0.4Fe3(BO3)4 по крайне меревблизи температуры 20 К, при которой еще видны аномалии, не происходит спинпереориентационного перехода.Отметим отличающийся характер аномалий при спин-переориентационном переходе напредставленных на рисунке 6.15 экспериментальных кривых Mс(В) Nd0.75Dy0.25Fe3(BO3)4 из226работ [46, 147] и приведенных в [141], на которых видна только одноступенчатая аномалия.Кристаллы Nd0.75Dy0.25Fe3(BO3)4, на которых проведены измерения в работах [46, 147] и [141],были из одного ростового эксперимента. Так как в работе [141] наблюдался широкийгистерезис на кривых Mс(В) при спин-переориентационном переходе, то одной из возможныхпричин отличия в экспериментальных результатах может быть существенная величинамагнитокалорического эффекта и релаксационных процессов, которые имеют место вмагнитной системе, перемагничиваемой импульсным полем с большой скоростью ввода-выводаполя.
Появление в кристаллах Nd1-xDyxFe3(BO3)4 магнитной неоднородности, обусловленнойобразованием в процессе роста областей с преобладанием ионов Dy3+ или Nd3+, потехнологическим причинам маловероятно. Магнитные измерения, выполненные на образцаходного состава, но из разных ростовых экспериментов давали совпадающие результаты [147].Возможно, как и в случае с PrxY1-xFe3(BO3)4 (x = 0.75, 0.67) измерения в работе [141]проводились на закаленных образцах, что не позволило обнаружить двухступенчатый характераномалии на Mс(В) (см.
§4.1).На рисунке 6.18 показаны полевые зависимости компонент магнитных моментов РЗ и Feподсистем Nd0.75Dy0.25Fe3(BO3)4 вдоль оси с при Т = 2 К для В||c. Приведены кривые дляподрешетки m1R (магнитный момент против поля) и подрешетки m2R (по полю), показанрезультирующий магнитный момент в начальной УГ фазе, промежуточной и во флоп-фазе.Хорошо видно отличие результирующих значений намагниченности в поле BSR, которое восновном обусловлено вкладом РЗ подсистемы (наибольший вклад от Dy0.25-подсистемы) ввеличинускачканаMc(B).ДляВ=0магнитныймоментNd-подсистемыm2Nd0.75 m1Nd0.75 0.2 μB , а Dy-подсистемы m2Dy0.25 m1Dy0.25 2.32 μB .Во флоп-фазе при ВSR = 1.66 Тл в неодимовой подсистемеmaNd0.75 1.1 μBиmcNd0.75 0.06 μB , в диспрозиевой подсистеме maDy0.25 0.47 μB и mcDy0.25 2.31 μB . Таким образом,после индуцированного полем В||с спин-флоп-перехода магнитные моменты Nd-подсистемыNd0.75практически полностью лежат в плоскости ab ( maNd0.75> mc), что и обусловливает небольшойвклад в намагниченность соединения от двух неодимовых подрешеток, в частности в скачокнамагниченности на кривой Mс(В) при BSR.Аналогичные, представленным на рисунке 6.18, вклады в намагниченность от РЗ и Feподсистем при В||с имеют место и в составах Nd1-xDyxFe3(BO3)4 (x = 0.1, 0.15 и 0.4).2273Dy0.25m2FeRDy0.25mc21FeMcNd0.75m2Rmi , Mcol, Mc , mc , Mflop, B/форм.
ед.MflopBSR0Nd0.75m1-124B, TлNd0.75mc68T=2KDy0.25-2 m1Nd0.75Dy0.25Fe3(BO3)4Рисунок 6.18. Рассчитанные полевые зависимости компонент вдоль оси с магнитных моментовРЗ и Fe-подсистем Nd0.75Dy0.25Fe3(BO3)4 в коллинеарной и флоп-фазах и экспериментальнаякривая намагниченности [46, 147] при Т = 2 К для В||c.
Коллинеарная фаза (B < BSR):m1R (магнитный момент против поля) и m2R (по полю), Мcol – результирующий магнитныймомент в коллинеарной фазе. Флоп-фаза (B > BSF): проекции вдоль поля редкоземельной mcR ижелезной M cFe подсистем, Мflop – результирующий магнитный момент во флоп-фазе.Для полей в базисной плоскости больших 1.5 Тл ферробораты Nd1-xDyxFe3(BO3)4 (x = 0.1,0.15, 0.25, 0.4) находятся в УГ фазе и ведут себя как однодоменные при этом магнитныемоменты железа сгибаются к полю Bc, проявляя перпендикулярную восприимчивость, а у РЗподсистемы растут компоненты магнитного момента вдоль направления поля mia (см. схему жна рисунке 6.8). Возможные аномалии на экспериментальных кривых Mс(В) при Т = 2 К вполях 1 Тл, аналогичные обнаруженной для состава Nd0.95Dy0.05Fe3(BO3)4 (см. рис. 6.11), сростом параметра замещения х не различимы, уже начиная для состава с x = 0.1 (см.
рисунок6.16а). Вследствие увеличения замещения ионов Nd3+ на ионами Dy3+ угол отклонениямагнитных моментов железа от оси с уменьшается и аномалия на кривой Mс(В) становится всеменее выраженной, поскольку уменьшается вклад Nd1-x-подсистемы в скачок намагниченности228при спин-флоп-переходе в домене L0ab из состояния, показанного на схеме д, в состояние насхеме е (см. рисунок 6.8).Представленные на рисунках 6.19 и 6.20 теоретические кривые рассчитаны по схеме д (см.рисунок 6.8) при T < TSR с учетом проекций на плоскость ab магнитных моментов, находящихсяв УГ фазе. На рассчитанных кривых Mс(В) Nd1-xDyxFe3(BO3)4 (x = 0.1, 0.15, 0.25, 0.4) заметногоскачка намагниченности между состояниями, рассчитываемыми в соответствии со схемами д ие, как и на эксперименте нет.
Расчеты показывают, что угол отклонения магнитных моментовжелеза от оси с в УГ фазе при направлении поля Bc меняется слабо с ростом поля. При T > TSRсоединения с x = 0.1, 0.15 и 0.25 находятся в ЛП фазе и расчет Mс(В) проводился по схеме д,при этом проекции магнитных моментов на плоскость максимальны. Также на рисунках 6.19а,ви 6.20а показаны составляющие вклада в намагниченность, из сравнения которых понятнастепень ответственности каждого вклада за результирующий вид кривой Mс(В).812Mc, B/форм.
ед.T=2K220Fe1Nd0.853(в)240Fe1Dy0.15Nd0.75Dy0.2500(г)1014Mc, B/форм. ед.2401T=4K16Mc, B/форм. ед.T=4K(б)2501Nd0.75Dy0.25Fe3(BO3)4Nd0.85Dy0.15Fe3(BO3)40820T=2KMc, B/форм. ед.(a)024B, Tл680024B, Tл68Рисунок 6.19. Кривые намагничивания Nd0.85Dy0.15Fe3(BO3)4 (а, б) и Nd0.75Dy0.25Fe3(BO3)4 (в, г)для Bс при указанных температурах. Значки – экспериментальные данные [46, 147], линии –расчет. На рисунках а и б показаны рассчитанные вклады в полную намагниченность приТ = 2 К от Nd-, Dy- и Fe-подсистем при Bc.229Из рисунков 6.19 и 6.20 видно, что предложенная теоретическая модель позволяет хорошоописать поведение кривых намагничивания Nd1-xDyxFe3(BO3)4 (x = 0.1, 0.15, 0.25, 0.4) вбазисной плоскости и их температурную зависимость, аналогичную экспериментальной.Nd0.9Dy0.1Fe3(BO3)427101520T=4KMc, B/форм.
ед.Bc40(a)Fe1Nd0.9Dy0.100Mc, B/форм. ед.30246B, TлT = 2 K81020(б)4021BcNd0.6Dy0.4Fe3(BO3)40024B, Tл68Рисунок 6.20. Кривые намагничивания Nd0.9Dy0.1Fe3(BO3)4 (а) и Nd0.6Dy0.4Fe3(BO3)4 (б) для Bспри указанных температурах. Значки – экспериментальные данные [46, 147, 149], линии –расчет. На рисунке (а) показаны рассчитанные вклады в полную намагниченность при Т = 15 Кот Nd-, Dy- и Fe-подсистем при Bc.6.2.4.2 Температурная зависимость магнитной восприимчивостиРассчитанные кривые восприимчивости c,c(T) Nd1-xDyxFe3(BO3)4 изображены на рисунке6.21 (для x = 0.25 (а), 0.15 (б) и 0.1 (в)) и на рисунке 6.23 для Nd0.6Dy0.4Fe3(BO3)4.230Там же значками соответственно приведены экспериментальные кривые c,c(T).
Видно, что ввысокотемпературной области для T > TN рассчитанные кривые хорошо описываютэксперимент для всех приведенных составов. Расчеты показывают, что анизотропия кривыхc,c(T) в парамагнитной области температур обусловлена в основном вкладом от диспрозиевойчасти РЗ подсистемы. Наблюдаемое возрастание кривых c,c(T) при Т < TN связано с вкладомРЗ подсистемы. Подобное возрастание кривых c,c(T) при Т < TN наблюдалось также уErFe3(BO3) (§3.4) и HoFe3(BO3)4 (§3.5).
При этом менее выраженный рост c(T) при понижениитемпературы от TN для состава с наибольшим вкладом от более магнитной Dy-подсистемы (x =0.4), чем для составов с x = 0.1, 0.15 и 0.25 (см. рисунок 6.7а), означает, что в данном составехарактер магнитной подсистемы отличается от имеющегося в составах с x = 0.1, 0.15, 0.25.Из рисунка 6.21 видно, что аномалии на экспериментальных кривых c(T) для составов сx = 0.1, 0.15, 0.25 при TN 31 К практически не видны. Затем при уменьшении температурыэкспериментальные кривые c(T) продолжают возрастать, что характерно для ЛП состояниямагнитной подсистемы, а при Т 8, 12.4 и 24 К для x = 0.1, 0.15 и 0.25 соответственнопроисходит резкое уменьшение c(T), которое можно объяснить, предположив наличие спинпереориентационного перехода из ЛП в УГ состояние, что подтверждается выполненнымирасчетами (сплошные линии на рисунке 6.21).На вставках на рисунке 6.21 приведены низкотемпературные области (для Т < TN)экспериментальных и рассчитанных зависимостей c,c(T).
Хорошо видны сглаженныеступенчатые аномалии на экспериментальной кривой c(T) для Nd0.75Dy0.25Fe3(BO3)4 (a) приТ1 16 К и Т2 24 К. В случае Nd0.85Dy0.15Fe3(BO3)4 наблюдается плавное уменьшениеэкспериментальной кривой c(T) при Т < Т 12.4 К. Отметим, что для Nd0.75Dy0.25Fe3(BO3)4подобные показанным на рисунке 6.21 ступенчатые аномалии, слабо выраженные для 1 кЭ ихорошо наблюдаемые для 10 и 13 кЭ, видны и на кривых c(T) из работы [141] (см. рисунок 1.20в главе 1). Таким образом, в отличие от кривых намагничивания Mс(В), характер аномалий накривых c(T) Nd0.75Dy0.25Fe3(BO3)4 в работах [147] и [141] согласуются.Проведенные расчеты и анализ экспериментальных данных позволили сделатьпредположение, что наблюдаемые в случае Nd0.75Dy0.25Fe3(BO3)4 ступенчатые аномалии на c(T)обусловлены сменой при повышении температуры УГ состояния на ЛП не единым скачком приТSR, как в случае HoFe3(BO3)4 (§3.5), а с разделенной по температуре реализацией при ТSR1 16 К промежуточного состояния и затем ЛП состояния при ТSR2 24 К.
Что касаетсянизкотемпературной области кривой c(T) Nd0.85Dy0.15Fe3(BO3)4 (вставка на рисунке 6.21б), накоторой не видно ступенек, то, по-видимому, как и в случае с PrxY1-xFe3(BO3)4 переориентациямагнитных моментов обеих подрешеток ионов Nd3+ и Dy3+ (ТSR 12.4 К) происходит без231(а)c,c, B/Тл форм. ед.0.6.c0.40.2TNTSRc,c, B/Тл форм. ед.0.4TSR1510 15 20 250.80.6c0.20.0000.00.00.8 0cSR0.40.2ЛОсcTSR510 15 20 25 cTSRNd0.85Dy0.15Fe3(BO3)450(в)1001.0150 T200SR10 кЭT, K0.80.62500.01 кЭc0.6.0.00ЛОс0.20.2TSR4 кЭ0.4c0.40.0 c0.2Nd0.75Dy0.25Fe3(BO3)40.60.4TSR2c(б)TNc,c, B/Тл форм.ед.c0.0000.8.0.6TNcc051015Nd0.9Dy0.1Fe3(BO3)450100150T, K200250Рисунок 6.21. Температурные зависимости c,c(T) Nd1-xDyxFe3(BO3)4 (x = 0.1 (а), 0.15 (б),0.25 (в)) для Всc = 0.1 Тл.
Значки – экспериментальные данные [46, 147] (светлые значки) и[155] (в) (темные), линии – расчет. Штриховые кривые – дальнейший ход рассчитанных c(T) всоответствующих состояниях. Кривые χcЛО T рассчитаны в предположении ЛО характерамагнитной подсистемы.232реализации промежуточной угловой фазы (см. §4.1). Показанные на вставках на рисунке 6.21рассчитанные штриховые кривые c(T) демонстрируют дальнейший ход кривых c(T) в УГ,промежуточном и ЛП состояниях в случае если бы в Nd0.75Dy0.25Fe3(BO3)4 при рассчитанныхТSR1 16 К, ТSR2 24 К (для x = 0.25), ТSR 12.4 К (для x = 0.15) и ТSR 8 К (для x = 0.1) непроизошла бы переориентация магнитных моментов РЗ и Fe-подсистем.Расчеты показывают, что слабо различимая вблизи 5 К аномалия на кривых c(T) длясостава с х = 0.1 из работы [155] (см.