Диссертация (1097685), страница 49
Текст из файла (страница 49)
В случае Sm0.7Ho0.3Fe3(BO3)4 результирующий магнитныйHoмомент РЗ подсистемы mi 1 x mSmi x mi . Дополнительно на рисунках 6.25, 6.27 и 6.31приведеныаналогичныесхемыориентациймагнитныхмоментоввсехподсистемSm0.7Ho0.3Fe3(BO3)4, которые отражают взаимное расположение моментов и величины ихвкладов в общую намагниченность соединения.6.3.2. НамагниченностьДля замещенного ферробората Sm0.7Ho0.3Fe3(BO3)4 неизвестно его низкотемпературноемагнитное состояние.
Для HoFe3(BO3)4 известно, что при B > 1.5 Тл он находится в флоп-фазе иведет себя как однодоменный, при этом магнитные моменты Fe- и Ho-подсистем лежат вбазисной плоскости ab [260, 86]. Тогда, учитывая ЛП характер магнитной подсистемыSmFe3(BO3)4, рассмотрим сначала магнитные свойства Sm0.7Ho0.3Fe3(BO3)4 в диапазоне полейболее 1.5 Тл (однодоменное состояние) и предположим, что при B > 1.5 Тл его магнитнаяподсистема проявляет ЛП свойства (схема г для В||с и схема ж для Вс на рисунке 6.25).В этом состоянии магнитные моменты Fe-подрешеток M1Fe и M 2Fe сгибаются к направлениюполя,проявляяперпендикулярнуювосприимчивость,котораядлятипичногоантиферромагнетика от температуры не зависит, а у R-подсистемы растет компонентамагнитного момента на направление поля.Из представленных на рисунке 6.25 для Sm0.7Ho0.3Fe3(BO3)4 экспериментальных итеоретических кривых намагничивания Mс,с(B) при Т = 2 К видно, что с ростом поля кривыеMс(B) и Mс(B) монотонно возрастают, демонстрируя малую анизотропию вдоль направленийB||c и Bc.
В HoFe3(BO3)4, кривые намагничивания Mс,с(B) в диапазоне полей от 1 Тл до 5 Тлтакже практически совпадают [61, 111]. Малая анизотропия при намагничивании вдоль B||,cобнаружена и для SmFe3(BO3)4 при B > 1 Тл (см. §3.3).На следующем рисунке 6.26 показаны экспериментальные и рассчитанные кривыенамагничивания в полях до 9 Тл вдоль тригональной оси Mс(В) и в базисной плоскости Mс(В) вдиапазоне температур T = 5–40 К. Видно, что с увеличением температуры кривые Mс,с(B)становятся менее резкими, происходит эволюция кривых намагничивания, которая обусловленауменьшениеммагнитныхмоментовРЗиFe-подсистем.ХарактернамагничиванияSm0.7Ho0.3Fe3(BO3)4 в базисной плоскости и вдоль тригональной оси мало отличается, чтоговорит о слабоанизотропном вкладе РЗ подсистемы, формируемой кристаллическим полем242самарий-гольмиевого ферробората. Из рисунков 6.25, 6.26 видно, что расчеты в предложенииЛП состояния Sm0.7Ho0.3Fe3(BO3) при B > 1.5 Тл позволяют хорошо описать поведение кривыхMс,с(B) и их температурную зависимость, аналогичную экспериментальной.cВ > ВSR3FeM2Ho0.3Ho0.3m2m1Mc,c, B/форм.
ед.Sm0.7m1В||c (г)Sm0.7m2FeM1T=2KBcBcab2bВ||aSmm11FeM1abHo0.30.7m1aSm0.7m2В > ВSR0024(ж)Ho0.3m2FeM2ab68B, TлРисунок 6.25. Кривые намагничивания Sm0.7Ho0.3Fe3(BO3)4 для B||c и Bс при Т = 2 К. Значки –экспериментальные данные [150], линии – расчет.6.3.3. Температурная зависимость магнитной восприимчивостиВначальнуюмагнитнуювосприимчивостьSm0.7Ho0.3Fe3(BO3)4даютвкладкакупорядоченная при T < TN железная подсистема, так и подмагниченная f–d-взаимодействием РЗподсистема (доминирующий вклад от Но-подсистемы). В SmFe3(BO3)4 кривые с,с(Т)практически полностью совпадают с восприимчивостью YFe3(BO3)4 (см. рисунок 3.10), чтоуказывает на малый магнитный вклад в магнитные характеристики от Sm-подсистемы.На рисунке 6.27 изображены экспериментальные и теоретические температурныезависимости начальных магнитных восприимчивостей с,с(Т) Sm0.7Ho0.3Fe3(BO3)4.
Хорошовидно интересное(уникальноотличающеесяотслабоанизотропноеповедениеэкспериментальныхвсехисследованныхкривыхс,с(Т).ферроборатов),ОбнаруженноевSm0.7Ho0.3Fe3(BO3)4 практически изотропное поведение кривых с,с(Т) наблюдается во всемдиапазоне температур, за исключением самых низких при Т < 10 К.2433Mc, B/форм. ед.(а)T=5K2201030401B||cMc, B/форм. ед.0030(б)246B, T8T=5K20210304010B c024B, Tл68Рисунок 6.26. Кривые намагничивания Sm0.7Ho0.3Fe3(BO3)4 для B||c (а) и Bс (б) при указанныхтемпературах. Значки – экспериментальные данные [150], линии – расчет.ПриTN 35 Кна кривыхс,с(Т) видна слабая аномалия, обусловленнаяантиферромагнитным упорядочением в Fe-подсистеме. Из рисунка 6.27 также видно, чторассчитанная температура Нееля получается несколько больше, чем в эксперименте, чтоявляетсяизвестнымнедостаткомприближениямолекулярногополя.Вцеломввысокотемпературной области от TN 35 до 300 К рассчитанные кривые восприимчивостихорошо описывают слабоанизотропные экспериментальные зависимости с,с(Т).244L60c,c, B/Тл форм.
ед.0.6cL60c0.6FeM2m2L0FeM1bВ=0aT < TNm1TN0.4.0.400.2 c510 15 20 25 30cc0.0Рисунок6.27.050Температурные100зависимости150T, K200начальной250магнитнойвосприимчивостиSm0.7Ho0.3Fe3(BO3)4 для направлений магнитного поля B||с и Bс при В = 0.1 Тл. Значки –экспериментальные данные [150], линии – расчет. На вставке – низкотемпературная областькривых с,с(Т) при Т < ТN. Штриховые кривые – рассчитанный ход кривых с,с(Т) впредположении легкоплоскостной анизотропии.Расчеты показали, что наблюдаемое на эксперименте значительное возрастание кривыхс,с(Т) при Т < TN связано с вкладом гольмиевой части РЗ подсистемы Sm0.7Ho0.3Fe3(BO3)4.Подобное возрастание кривых с,с(Т) при Т < TN наблюдалось у HoFe3(BO3)4 [61, 78](см.
также §3.5), в отличие от SmFe3(BO3)4, в котором с понижением температуры с(Т)резко уменьшается, а с(Т) демонстрирует слабый рост [33, 85] (см. §3.3). В целом возрастаниес(Т), начиная с TN, с уменьшением температуры характерно для ЛП магнитнойанизотропии соединений.На вставке к рисунку 6.27 приведены низкотемпературные области (для Т < TN 35 К)зависимостей с,с(Т). При намагничивании в базисной плоскости для В = 0.1 Тл вклад ввосприимчивостьс(Т) дают все возможные домены и процессы намагничиванияSm0.7Ho0.3Fe3(BO3)4 проходя аналогично описанным для Nd1-xDyxFe3(BO3)4 (см. §6.2).В отсутствии информации о доменной структуре образца предполагалась их равновеликость.245Для поля вдоль оси с образец находится во флоп-фазе и ведет себя как однодоменный (схема гна рисунке 6.25).Показанные на вставке к рисунку 6.27 штриховые кривые с,с(Т) были рассчитаны впредположении сохранения ЛП характера магнитной подсистемы Sm0.7Ho0.3Fe3(BO3)4 и вобласти самых низких температур.
Видно, что несмотря на успешность описания в широкомдиапазонеполейитемпературкривыхMс,с(B),рассчитанныештриховыекривыевосприимчивости с,с(Т) только качественно описывают эксперимент, даже несмотря на то, чтоудается воспроизвести аномалию типа Шоттки вблизи 5.5 К на с(Т). Количественноерасхождение теории с экспериментом особенно заметно при самых низких температурах.Можно сделать предположение, что плохое описание экспериментальных кривых с,с(Т)связано с разориентацией образца в эксперименте.
Действительно, из анализа кривых с,с(Т)понятно, что в случае разориентации в эксперименте и отклонении направления поля В от оси сна несколько градусов кривая с(Т) за счет появления перпендикулярной оси с составляющейпойдет несколько ниже. Аналогично, если и при измерении с(Т) также была допущенаразориентация, то за счет появления параллельной оси с составляющей кривая с(Т) пойдетвыше, что улучшит совпадение теории и эксперимента. Однако проведенные с учетомразориентации расчеты показали, что для улучшения совпадения с экспериментом уголразориентации должен составлять более 15, что маловероятно.Проведенные обширные расчеты различных магнитных фаз, которые могут бытьреализованы в Sm0.7Ho0.3Fe3(BO3)4 при разных ориентациях магнитных моментов Sm, Ho- и Feподсистем, позволили сделать предположение, что наблюдаемое на рисунке 6.27 существенноеразличие теории и эксперимента, возможно, обусловлено отличным от ЛП состояниеммагнитной подсистемы при низких температурах.Расчеты показали, что в Sm0.7Ho0.3Fe3(BO3)4 при низких температурах также можетреализоваться антиферромагнитная фаза с отклоненными магнитными моментами Fe от оси сна угол θ1Fe ≈ 63 (для M1Fe при Т = 2 К) и возникновение при В = 0 конуса осей легкогонамагничивания (см.
схему на рисунке 6.27). Причиной реализации такого возможногосостояния является конкуренция вкладов от Sm-, Ho- и Fe-подсистем в полную магнитнуюанизотропию Sm0.7Ho0.3Fe3(BO3)4. В HoFe3(BO3)4 при TSR 4.7 K происходит спонтанный спинпереориентационный переход, в результате которого при T < TSR реализуется ЛО магнитнаяструктура. В случае замещенного ферробората Ho0.5Nd0.5Fe3(BO3)4 температура спинпереориентационного перехода заметно увеличивается и составляет ТSR ≈ 9 К.
Таким образом,учитываяболееслабый(посравнениюсNd-подсистемойвHo0.5Nd0.5Fe3(BO3)4)легкоплоскостной вклад в магнитную анизотропию от Sm-подсистемы в рассматриваемый246ферроборат Sm0.7Ho0.3Fe3(BO3)4, можно предположить, что вклад от Ho-подсистемы вSm0.7Ho0.3Fe3(BO3)4 стабилизирует ЛО магнитную структуру по крайне мере до температурбольших, чем 9 К.Обратим внимание также на низкотемпературные особенности восприимчивости другогозамещенного ферробората Ho0.5Nd0.5Fe3(BO3)4 с немного отличающейся концентрацией ионовНо3+ из работы [142] (см. рисунок 6.28).
Видно, что с повышением поля, температура ТSR вHo0.5Nd0.5Fe3(BO3)4 уменьшается и одновременно происходит изменение формы кривой с(Т).Кривая с(Т) при 12 кЭ и особенно при 13 кЭ не уменьшается резко при ТSR и не стремится кнулю при Т 0 (что характерно для ЛО состояния), а проявляя тенденцию к переходу от ЛП кЛО состоянию, демонстрирует широкий пик вблизи 3-4 К. Отметим, что данный широкий пикна с(Т) из [142] похож на обнаруженную аномалию на с(Т) Sm0.7Ho0.3Fe3(BO3)4 (см.