Диссертация (1097685), страница 51
Текст из файла (страница 51)
Видно, что в ЛО состоянии при B||снамагниченность значительно меньше, а для Bс значительно больше наблюдаемой наэксперименте. В случае реализации в Sm0.7Ho0.3Fe3(BO3)4 при B = 0 ЛП состояния рассчитаннаянамагниченность (штриховые кривые 2), соответствуя рассчитанным кривым восприимчивостис,с(Т) (см. на вставке рисунка 6.27 штриховые кривые), идет выше эксперимента для B||с (а) иниже эксперимента для Bс (б).
Из рисунка 6.31а,б видно, что рассчитанные сплошные кривыеMс,с(B) в предположенной слабонеколлинеарной УГ фазе хорошо описывают эксперимент принамагничивании и полем B||с, и полем Bс.При намагничивании Sm0.7Ho0.3Fe3(BO3)4 в базисной плоскости в полях, меньшихпримерно 1 Тл, для направления В||а в домене с осью антиферромагнетизма вдоль поля L0 (L0ab– проекция на плоскость ab, см. схемы а, д на рисунке 6.8) магнитные моменты железавследствие увеличения сгиба к полю В||а дают возрастающий с полем вклад. В РЗ подсистемепроисходит уменьшение направленного против поля магнитного момента m1ab.
В результатесуммарная намагниченность от этого домена слабо возрастает с полем, в целом повторяяхарактерзависимостиMс(B)вэксперименте.Вдвухдругихдоменахсосямиантиферромагнетизма под углом = 60 к полю L60 (которые эквивалентны относительноFeнаправления поля В||а) оба магнитных момента железа M1,2(60)abв каждом домене L60abповорачиваются по направлению к флоп-состоянию (см.
схему д на рисунке 6.8). БлагодаряFeразной скорости поворота M1,2(60)abвклад в намагниченность от домена L60ab растет (на схеме дFeразная длина стрелок, показывающих направление вращения M1,2(60)ab, соответствует разнойскорости поворота). Суммарная намагниченность для поля В||аMa 1 12SmHoFeSmHo M 0Fe 1 x m1,2M 60 1 x m1,2a xm1,2 a a xm1,2 a 2 33хорошо описывает экспериментальную кривую Mс(B) (см.
рисунок 6.31б).(6.5)252(а)B||cMc, B/форм. ед.1.0T=2KBSRc0.5B||cHo0.32Sm0.7m1m2Sm0.71FeM20.00.00.60.5Mc, B/форм. ед.1.0abB < BSR1.5(б)B cT=2KHo0.3m1m2FeM110.40.2BSR20.00.00.20.40.60.8B, TлРисунок 6.31. Низкополевая область кривых намагничивания Sm0.7Ho0.3Fe3(BO3)4 для B||c (a) иBс (б) при Т = 2 К. Значки – экспериментальные данные [150], линии – расчет.Штрихпунктирные кривые 1 – легкоосное состояние, штриховые кривые 2 – легкоплоскостноесостояние.253В поле ВSR ≈ 0.4 Тл в домене L0 происходит спин-переориентационный переход в флопсостояние (см. схему е на рисунке 6.8), и в результате намагниченность для В > ВSR равнаMa 1 12SmHoFeSmHoM FeM 60 1 x m1,2flop 1 x m1,2 a xm1,2 a a xm1,2 a2 33 .(6.6)FeРасшифровка обозначений M 0Fe и M 60в (6.5) и M Feflop в (6.6) аналогична приведенной впункте 6.2.3.1 при описании формул (6.1) и (6.2). При дальнейшем увеличении поляFeпродолжается вращение магнитных моментов M1,2(60)abв доменах L60ab, причем, какпоказывают расчеты, скорость вращения увеличивается с ростом поля, и, начиная с полей 1 Тл, результирующая намагниченность становится мало отличимой от намагниченности вофлоп-фазе (схема ж на рисунке 6.8).
Различимый на рисунке 6.30 (вставка) вблизи 1.2 Тлперегиб на кривой dM c /dB(В) при T = 2 К, по-видимому, связан с переходом доменов L60 вофлоп-состояние.Слабовыраженный на рисунке 6.31а скачок намагниченности на Mс(B) в поле BSR ≈ 0.8 Тлобусловлен спин-переориентационным переходом в железной подсистеме от начальной УГфазы (схема на рисунке 6.31) во флоп-фазу (схема г на рисунке 6.25) и сопровождаетсяпереориентацией магнитных моментов обеих подрешеток ионов Sm3+ и Ho3+ вдольнаправления поля В||с.На следующем рисунке 6.32 показаны полевые зависимости компонент магнитныхмоментов РЗ и Fe-подсистем Sm0.7Ho0.3Fe3(BO3)4 вдоль оси с при Т = 2 К для В||с.
ПриведеныRкривые для m1cR (магнитный момент против поля) и m2c(по полю), показана результирующаянамагниченность в начальной фазе M c флоп-фазе M flop 1SmHoM1Fecos θ1 M 2Fecos θ2 1 x m1,2c xm1,2 c и во21SmHoM Fe 1 x m1,2c xm1,2c . Небольшое отличие значений Мc и Мflop в2 1,2cполе BSR ≈ 0.8 Тл в основном обусловлено изменением вкладов Ho- и Fe-подсистем. В таблице6.8 приведены значения магнитных моментов Sm-, Ho- и Fe-подсистем в рассматриваемыхфазах в низкополевом диапазоне при Т = 2 К, В||с и 1Fe = 0, 2Fe = 180. Второй столбецсодержит величины магнитных моментов для В = 0 в исходной УГ фазе (схема на рисунке 6.27).Третий столбец – в слабонеколлинеарной УГ фазе при В = 0.75 Тл (схема на рисунке 6.31).В последнем столбце – во флоп-фазе при В = 2 Тл (схема г на рисунке 6.25).На вставке к рисунку 6.32 показана полевая зависимость энергий Sm0.7Ho0.3Fe3(BO3)4 приТ = 2 К в начальном УГ состоянии Е0, для которого магнитные моменты Fe отклонены от оси с(сплошная кривая), и во флоп-фазе Еflop (штриховая кривая).
Видно, что в полях до 0.8 Тлнаиболее выгодным состоянием магнитной подсистемы Sm0.7Ho0.3Fe3(BO3)4 является состояние254с Е0 (сплошная кривая, схема на рисунке 6.31) и затем с ростом поля, начиная с ВSR = 0.8 Тл,наступает флоп-фаза (штриховая кривая, схема г на рисунке 6.25).2MflopHo0.3mcHo0.3m21Mc0FeMcSm0.7mcHo0.3Rm1-1-1Е/kB, cм /форм. ед.Sm0.7m1,2FeRMc, Mflop, mi , Mc , mc , B/форм. ед.BSRB || c-2 T = 2 K0Еflop0.20.00BSR= 0.8 ТлЕ0-0.2-0.400.010.52B, Tл1.034Рисунок 6.32.
Рассчитанные полевые зависимости компонент вдоль оси с магнитных моментовРЗ и Fe-подсистем Sm0.7Ho0.3Fe3(BO3)4 в УГ и флоп-фазах при Т = 2 К для В||c. Начальнаяслабонеколлинеарная фаза (B < BSR): m1R (магнитный момент против поля) и m2R (по полю),Мc – результирующий магнитный момент в начальной фазе. Флоп-фаза (B > BSR): mcR и M cFe –проекции вдоль поля соответственно РЗ и железной подсистем, Мflop – результирующиймагнитный момент. На вставке – полевая зависимость энергий Sm0.7Ho0.3Fe3(BO3)4 в начальномслабонеколлинеарном УГ состоянии (сплошная кривая) и во флоп-фазе (штриховая кривая) приТ = 2 К и B||c.Отметим, что и при расчете кривых восприимчивости с,с(Т) в упорядоченной ипарамагнитнойобластитемператур,иприрасчетеполевыхзависимостейкривыхнамагничивания Mс,с(В) до 9 Тл использовался единый набор параметров (см.
таблицу 6.7) иFeзначений констант анизотропии K2,4,6,33,66 , подгоночных параметров не было.255Таблица 6.8. Значения магнитных моментов Sm-, Ho- и Fe-подсистем в рассматриваемых фазахв низкополевом диапазоне при Т = 2 К (В||с, 1Fe = 0, 2Fe = 180): для В = 0 (исходная УГ фазапод углом Fe к оси с), В = 0.75 Тл (слабонеколлинеарная УГ фаза под углом Fe к оси с) иВ = 2 Тл (флоп-фаза).miR , M iFeSm0.71mm2Sm0.7m1Ho0.3m2Ho0.3MFe1miR a, b, c , μBВ=0 0.2607,0.01, 0.0066В = 0.75 Тл 0.2608,0.01, 0.0062 В = 2 Тл 0.264, 0.01,0.001 0.2607, 0.01,0.0065 1.72,0.25, 0.831.72, 0.25,0.83 0.2609, 0.01,0.0065 1.73,0.12, 0.37 1.71, 0.33,1.14 0.264, 0.01,0.001 1.75, 0.35,1.111.75, 0.35,1.1162.857, 6.843μB63.031, 6.803μB89.125, 0.229 μBθ1 , M1Fec =M1Fecosθ1 , M1Fe 15 μB ,1Fe = 0 θ2 , M 2Fec =M 2Fecosθ2 , M 2Fe 15 μB ,2Fe = 180 M 2Fe117.143, 6.843μB180 θ2 θ1 0 115.881, 6.553 μB180 θ2 θ1 1.088 89.125, 0.229 μB§6.4.
Ho0.5Nd0.5Fe3(BO3)4Напомним, что магнитные моменты железа в чистом HoFe3(BO3)4 антиферромагнитноупорядочиваются при ТN 38-39 К и при понижении до температуры TSR 4.7-5 K лежат вбазисной плоскости, также как и магнитные моменты ионов Ho3+ [61, 260]. При TSR 4.7-5 Kпроисходит спонтанный спин-переориентационный переход, в результате которого магнитныемоменты Fe- и Ho-подсистем становятся ориентированными вдоль тригональной оси с.В NdFe3(BO3)4 при T < TN ≈ 31 K все магнитные моменты лежат в базисной плоскости. Такимобразом, в результате конкуренции разных вкладов от ионов Ho3+ и Nd3+ в магнитнуюанизотропиюзамещенныхферроборатовHo1-xNdxFe3(BO3)4возможновозникновениеспонтанных и индуцированных магнитным полем спин-переориентационных переходов.Ожидаемые спин-переориентационные переходы в Ho1-xNdxFe3(BO3)4 были обнаружены длясоставов x = 0.5 [142] и 0.75 [145].Казалось очевидным, что замещение ионов Ho3+ на ионы Nd3+ в Ho1-xNdxFe3(BO3)4 должнопривести к сдвигу температуры спин-переориентационного из ЛП в ЛО состояние отнайденного в чистом HoFe3(BO3)4 значения TSR 5 K в область более низких температур.Однако было установлено, что в Ho0.5Nd0.5Fe3(BO3)4 температура TSR неожиданно увеличиласьдо 9 К [142], а в Ho0.25Nd0.75Fe3(BO3)4 значение TSR осталось таким же, как и в чистомHoFe3(BO3)4 [145].
Данный результат ярко показывает, что простое понимание сложения256вкладов от ЛО и ЛП подсистем в замещенном соединении недостаточно для объясненияпроисходящих процессов в результирующей магнитной структуре.В данном параграфе представлены результаты теоретического исследования магнитныхсвойств Ho0.5Nd0.5Fe3(BO3)4 и предложен вариант объяснения увеличения величины TSR вHo0.5Nd0.5Fe3(BO3)4 по сравнению с TSR в HoFe3(BO3)4.6.4.1. Параметры Ho0.5Nd0.5Fe3(BO3)4На момент получения результатов исследования [266] информации о возможном наличиив Ho0.5Nd0.5Fe3(BO3)4 структурного фазового перехода, который обнаружен в чистомHoFe3(BO3)4, и отсутствует в NdFe3(BO3)4, не было.
Учитывая возможность описания основныхособенностей низкотемпературных магнитных свойств HoFe3(BO3)4 в D3-симметрии [260],описание экспериментальных данных для Ho0.5Nd0.5Fe3(BO3)4 было проведено в D3-симметрии,для которой гамильтониан КП имеет более простой вид. Недавнее исследование спектровинфракрасного поглощения Ho0.5Nd0.5Fe3(BO3)4 в спектральном диапазоне 30-17000 см-1 приT = 6-300 К показало, что изменений, связанных со структурными фазовыми переходами, непроисходит [267], тем самым подтвердив выбранный ранее нами вид гамильтониана КП.Исследование соотношения вкладов от Ho0.5- и Nd0.5-подсистем в результирующуювосприимчивость Ho0.5Nd0.5Fe3(BO3)4 показали, что при T = 2 K и Ва,с = 0.1 Тл вкладHo-подсистемы составляет 85.4% в восприимчивость а(T) и 70.1% в c(T).Чувствительность к вариациям параметров КП для ионов Ho3+ также больше, чем для ионовNd3+. Расчеты показали, что существенного улучшения в описании зависимостей а,c(T) итеплоемкости Cp/T(T) для Ho0.5Nd0.5Fe3(BO3)4 при расчетах с разными и с одинаковыминаборами параметров КП для Ho- и Nd-подсистем нет.
Поэтому при расчетах использовалсяединый набор параметров КП и для двух РЗ подсистем.Для определения параметров КП использовались известные экспериментальные данныетемпературных зависимостей начальной магнитной восприимчивости а,c(T) и теплоемкостиCp/T(T) для Ho0.5Nd0.5Fe3(BO3)4 [142]. В качестве начальных значений параметров КП, с которыхстартовала процедура минимизации соответствующей целевой функции, были взяты ранеенайденные параметры КП для ферроборатов: HoFe3(BO3)4, NdFe3(BO3)4 и Nd1–xDyxFe3(BO3)4.Наилучшее описание экспериментальных характеристик было достигнуто для следующегонабора параметров КП (в см-1):B02 612 , B04 1500 , B34 844 , B06 276 , B36 50 , B66 193.(6.7)Набору параметров (6.7) соответствуют приведенные в таблице 6.9 значения энергийвосьми нижних штарковских уровней основных мультиплетов ионов Ho3+ и Nd3+ в257Ho0.5Nd0.5Fe3(BO3)4 для В = 0: при Т > TN и с учетом f–d-взаимодействия при Т = 10 К > TSR(ЛП состояние) и T = 8 K < TSR (начальное состояние, см.