Диссертация (1097685), страница 55

Просмтор этого файла доступен только зарегистрированным пользователям. Но у нас супер быстрая регистрация: достаточно только электронной почты!

Текст из файла (страница 55)

ед.1B||cT =2K4-200-400B||c2HoAl3(BO3)4002040-600600306090 120 150 180B, Tл80 100 120 140 160 180 200B, TлРисунок 7.2. Кривая намагничивания HoAl3(BO3)4 для B||c при Т = 2 К в поля до 200 Тлрассчитанная для четырех наборов параметров КП дающим разное низкотемпературноерасщепление между двумя нижними дублетами : 12.6 см-1 (кривая 1), 8.4 см-1 (2), 8.5 см-1 (3) и5.6 см-1 (4). На вставке – эффект Зеемана для набора (7.2) (кривая 2) дающего  = 8.4 см-1(приведены 10 нижних энергетических уровней основного мультиплета иона Ho3+ для В||с).7.1.3. Температурная зависимость магнитной восприимчивостиНа рисунке 7.3 изображены экспериментальные и теоретические температурныезависимости намагниченности Mс,с(Т) при В = 0.1 Тл.

Видно, что расчеты с параметрами (7.2)хорошо описывают экспериментальные зависимости Mс,с(Т). Интересно, что рассчитанная присамых низких температурах кривая Mс,с(Т) (вставка на рисунке 7.3) стремится к постоянномузначению Mс(Т) = 0.226 B/форм. ед. при В = 0.1 Тл. Также был выполнен расчет начальноймагнитной восприимчивости c,c(T) HoAl3(BO3)4 при В = 0.1 Тл по известной формуле ВанФлека, который показал аналогичные расчету кривых намагниченности Mс,с(Т) при В = 0.1 Тлрезультаты. Анализируя низкотемпературные части экспериментальных зависимостей Mс(Т)(измеренной до 3 К) и x(Т) (измеренной до 2 К в [8]), по-видимому, нельзя категорическиисключить, что при T < 2 К экспериментальные кривые Mс(Т) и x(Т) не будут стремиться кпостоянному значению, как предсказывает расчет.

Отметим, что кривые x,z(Т) TmAl3(BO3)4 иx(Т) TbAl3(BO3)4 при низких температурах стремятся к постоянным значениям [31, 281, 200].271, cм-10.60.6cc,c, B/форм. ед.1086420-20.40.4BcT=2K0.0 0.5 1.0 1.5 2.0В, Тл0.2c0.20.0c0510020HoAl3(BO3)4c0.01550100150T, K200250Рисунок 7.3. Температурные зависимости намагниченности Mс,с(Т) HoAl3(BO3)4 при В = 0.1 Тл.Значки–экспериментальные данные [182,269], линии– расчет.

Навставке–низкотемпературная область Mс,с(Т) (зеленая кривая – расчет с учетом сверхтонкоговзаимодействия) и эффект Зеемана для Вс (приведены 2 нижних энергетических уровняосновного мультиплета иона Ho3+ с учетом сверхтонкого взаимодействия).Вероятно, что возрастание кривой Mс(Т) при самых низких температурах связано спарамагнитными примесями. Тем не менее, мы попробовали получить возрастаниерассчитанной кривой Mс(Т) с понижением температуры при T < 2 К. При низких температурахдля РЗ соединений с ван-флековскими ионами (Pr3+, Tb3+, Ho3+, Tm3+ [275, 276]) роль влияниясверхтонкого взаимодействия на магнитные характеристики возрастает и может бытьопределяющей.

Например, в работах [253, 254] показано, что сверхтонкое взаимодействиесущественно для описания фазовых диаграмм в HoBa2Cu3O7-х при Т ≈ 1 К из-завлияния на энергетический спектр иона Ho3+.Гамильтониан сверхтонкого взаимодействия был взят в виде как для свободного иона (см.выражение (2.20)). За счет сверхтонкого взаимодействия происходит расщепление каждого изэнергетических уровней иона Но3+ на 8 компонент (для165Но I = 7/2, см.

эффект Зеемана на272вставке на рисунке 7.3). Расчеты с учетом сверхтонкого взаимодействия (зеленая кривая Mс(Т)на вставке рисунка 7.3) показали возможность небольшого возрастания Mс(Т) только приТ < 1.7 K. Таким образом, учет сверхтонкого взаимодействия в форме (2.20) не привел ксущественным изменениям низкотемпературной части рассчитанных Mс,с(Т) и в целомподтвердил предсказанный вид Mс(Т) при T < 2 К.Нами были проведены расчеты с учетом ядерного зеемановского взаимодействия( Η Z   IB I ). При этом в гамильтониан (2.18) добавлялся эффективный ядерный спин-гамильтониан сверхтонкого взаимодействия (см., например, [277]).

Параметры спингамильтониана сверхтонкого взаимодействия для HoAl3(BO3)4 не известны, поэтому расчет былпроведен с параметрами для HoVO4 [277] (/2 = 1527 МГц/Тл, ||/2 = 15 МГц/Тл).Установлено, что учет ядерного зеемановского взаимодействия при расчете Mс,с(Т) в полеВ = 0.1 Тл также не приводит к существенным изменениям: рассчитанная кривая Mс(Т) приT < 2 К стремится к постоянному значению. Вариации с параметрами спин-гамильтонианапоказали, что Mс(Т) начинает возрастать при T < 2 К, если параметр /2 увеличить на 40%.В результате, возможное экспериментальное обнаружение при T < 2 К дальнейшего ростаMс(Т) поможет в определении параметров сверхтонкого взаимодействия для HoAl3(BO3)4, аотсутствие роста Mс(Т) подтвердит сделанный нами расчет.Из представленных на рисунке 7.4 экспериментальных и теоретических зависимостейMс,с(Т) при В = 3, 6, 9 Тл видно, что при низких температурах (вставка на рисунке 7.4)анизотропия кривых Mс,с(Т) при разных В меняется по-разному (см.

также Mс,с(Т) приВ = 0.1 Тл на рисунке 7.3) и достаточно хорошо описывается во всем диапазоне температур.При T = 3 К: Mс/Mс = 2.83 (для В = 0.1 Тл), 1.32 (В = 3 Тл), 1.05 (В = 6 Тл), 0.98 (В = 9 Тл).При T = 15 К: Mс/Mс = 1.43 (В = 0.1 Тл), 1.31 (В = 3 Тл), 1.14 (В = 6 Тл), 1.04 (В = 9 Тл).Показанные на рисунке 7.5 экспериментальные температурные зависимости Mс – Mс(T)при В = 0.1, 3, 6 и 9 Тл позволяют оценить, как меняется анизотропия намагниченности оттемпературы с ростом поля. Видно, что Mс > Mс при всех измеренных В за исключениемнебольшого низкотемпературного участка при В = 9 Тл.

При высоких температурах (Т > 50 K) сростом поля В величина Mс – Mс возрастает. При Т < 50 K обсуждаемые кривыедемонстрируют более сложную зависимость, из которой, например, можно установить, что навсех кривых при B > 0.1 Тл есть низкотемпературный участок (расширяющийся с ростом В), накотором анизотропия кривых намагничивания увеличивается с ростом температуры.27366c,c, B/форм. ед.Mc3McТл9T446922062040B = 3 Tл0050100150T, K200250Рисунок 7.4. Температурные зависимости намагниченности Mс,с(Т) HoAl3(BO3)4 при В = 3, 6, 9Тл.

На вставке – низкотемпературная область Mс,с(Т). Значки – экспериментальные данныеc-c, B/форм. ед.c-c, B/форм. ед.[182, 269], линии – расчет (красные линии – Mс(Т), зеленые – Mс(Т)).1.090.50.4B = 0.1 Тл0.30.20.10.0006204060T, K30.0B = 0.1 Тл050100150T, K200250Рисунок 7.5. Экспериментальные температурные зависимости Mс – Mс(Т) HoAl3(BO3)4 приВ = 0.1, 3, 6 и 9 Тл [182, 269]. На вставке – низкотемпературная область экспериментальной итеоретической зависимости Mс – Mс(Т) при В = 0.1 Тл.2747.1.4.

ТеплоемкостьЭкспериментальные данные для теплоемкости НоAl3(BO3)4 в литературе на моментпредставления в нашей работе [182] результатов расчета вклада гольмиевой подсистемы втеплоемкость HoAl3(BO3)4 отсутствовали. Используя определенные при описании магнитныххарактеристик параметры КП, был рассчитан вклад Ho-подсистемы в теплоемкость НоAl3(BO3)4(см. рисунок 7.6) с учетом (сплошные линии) и без учета (штриховые) сверхтонкоговзаимодействия.Широкий пик на кривой СНо(Т) при В = 0 вблизи 6 К, рассчитанной без учета сверхтонкоговзаимодействия (черная штриховая кривая), является аномалией Шоттки и связан сперераспределением населенностей двух нижних уровней основного дублета иона Ho3+. Учетсверхтонкого взаимодействия в виде (2.20) приводит к расщеплению основного дублета ионаНо3+ (на 8 компонент каждый уровень дублета, см.

вставку на рис. 7.3) и, как следствие,появлению дополнительного резкого пика (аномалии Шоттки) на СНо(Т) вблизи 0.18 К (В = 0).Результаты исследования изменения вида кривой СНо(Т) в поле В||c также представленына рисунке 7.6 при В = 1, 3, 6 Тл и в малых полях В = 0.1, 0.3, 0.5 Тл на вставке. Видно, чторасчет предсказывает не только сдвиг широкого пика с увеличением поля В||c в сторонубольших температур, но и появление нескольких дополнительных аномалий – резкого пика вдиапазоне 0.2-0.3 К и сглаженного при 0.6-4.8 К в зависимости от величины приложенного поляВ.

Интересно, что при детальном рассмотрении зависимость положения широкого пика вблизи6 К от величины приложенного поля вдоль В||c немонотонная. В диапазоне полейВс = 0-1.5 Тл с ростом поля сдвиг широкого пика происходит в меньшие температуры и затемдля полей Вс > 1.5 Тл в сторону больших полей. Проведенные позднее измерения теплоемкостиНоAl3(BO3)4 в работе [189] и затем в [202] подтвердили наличие и особенности поведения вполе В||c предсказанных аномалий.На следующем рисунке 7.7 приведены экспериментальные данные для теплоемкостиНоAl3(BO3)4 при В = 0 и в магнитном поле вдоль оси с для Вc = 0.5 и 3 Тл.

Видно, что пики нарассчитанных кривых без учета (штриховые кривые) и с учетом (сплошные кривые)сверхтонкого взаимодействия близки к экспериментальным и смещаются в соответствии сэкспериментом при Вc = 0.5 Тл в сторону меньших температур, a при Вc = 3 Тл в сторонубольших температур.Интересно, что для Вc = 0.5 Тл удается воспроизвести не только сдвиг широкого пика назависимости Сp(Т) в меньшие температуры, но и видимое на эксперименте большее значениетеплоемкости в диапазоне температур 2-5 К, чем при меньшем (В = 0) и большем (Вc = 3 Тл)значениях внешнего магнитного поля.275CHo, Дж/моль К6.6B = 1 Тл480.12600.30.54032-20000152310T, K1520Рисунок 7.6. Рассчитанный вклад Но-подсистемы в теплоемкость HoAl3(BO3)4 с учетом(сплошные кривые) и без учета (штриховые) сверхтонкого взаимодействия при разныхзначениях поля В для В||c. На вставке – низкотемпературная область рассчитанного вклада.HoAl3(BO3)4CHo, Дж/моль К8.B||c64B=0B = 0.5 TлB = 3 Tл200246810 12T, K14161820Рисунок 7.7.

Характеристики

Список файлов диссертации