Диссертация (1097685), страница 57

Просмтор этого файла доступен только зарегистрированным пользователям. Но у нас супер быстрая регистрация: достаточно только электронной почты!

Текст из файла (страница 57)

ед.6B||cBc246B, Tл8295024B ,Tл68Рисунок 7.9. Кривые намагничивания HoGa3(BO3)4 для B||c и Bс при Т = 3 и 295 К. Значки –экспериментальные данные [189], линии – расчет. На вставке – эффект Зеемана при Т = 3 K(приведены 6 нижних уровней основного мультиплета иона Ho3+ для В||с (сплошные линии) иВс (штриховые линии)).281Сравнение Mс,с(B) для HoGa3(BO3)4 и HoAl3(BO3)4 (см. рисунок 7.1) показывает, чтозамена Al3+ на Ga3+ приводит к небольшому уменьшению анизотропии, при этом Mс(B) слабовозрастает ( 3%), а Mс(B) растет заметно быстрее с полем, что приводит к уменьшению поляих сравнивания на 2.2 Тл.Эффект Зеемана, соответствующий рассчитанным Mс,с(B) при Т = 3 K, представлен навставке на рисунке 7.9.

Большее при В||с, чем при Вс расщепление энергетических уровнейиона Ho3+ определяет наблюдаемое поведение с полем кривых Mс,с(B). Более быстроевозрастание с полем Mс(B) HoGa3(BO3)4, чем аналогичной кривой HoAl3(BO3)4, обусловленобольшим расщеплением нижних уровней при Вс (см. вставку на рисунке 7.1).Также был проведен расчет эффекта Зеемана и в сильных магнитных полях (до 200 Тл)при В||,с с целью исследовать возможные эффекты, связанные с взаимодействиемэнергетических уровней иона Но3+ в магнитном поле (кроссовер). Расчеты показали, что вгаллоборате HoGa3(BO3)4 для направления поля В||c при Т = 3 К имеет место каскадкроссоверов.

Вблизи Вс = 55 и 100 Тл имеют место кроссоверы, в результате которыхпроисходят последовательно два скачка (каждый  1B) на кривой намагничивания Mс(B) исоответствующие максимумы на дифференциальной магнитной восприимчивости dMс/dВ. Длянаправления поля в базисной плоскости В||а,b аналогичные эффекты не ожидаются.7.2.3.

Температурная зависимость магнитной восприимчивостиНа рисунке 7.10 изображены температурные зависимости намагниченности Mс,с(T) приВ=0.1Тл.Видно,чторассчитанныекривыедостаточнохорошоописываютэкспериментальные. При этом, как и в HoAl3(BO3)4, рассчитанная при самых низкихтемпературах кривая Mс(T), отличаясь от экспериментальной кривой, стремится к постоянномузначению Mс = 0.24 B/форм.

ед. (вставка на рисунке 7.10). Отметим, что разориентация 5,которая могла бы объяснить наблюдаемое при низких температурах отличие в описании Mс(T),маловероятна исходя из особенностей проведения измерений при Вс.Поскольку при низких температурах для соединений с ионом Ho3+ влияние сверхтонкоговзаимодействия на магнитные характеристики возрастает и может быть определяющим, мырассчитали Mс,с(T) с учетом сверхтонкого взаимодействия в виде (2.20). Как и в случае сHoAl3(BO3)4, расчеты показали возможность небольшого возрастания Mс(T) только приТ < 1.7 K (зеленая кривая на вставке на рисунке 7.10).

Таким образом, учет сверхтонкоговзаимодействия в форме (2.20) с AJ  0.027 см-1 [220] не приводит к существенному улучшениюописания Mс(T) при самых низких температурах. Также были проведены расчеты с учетом282ядерного зеемановского взаимодействия ( Η Z   I B I ). При этом в гамильтониан (2.18)добавлялся эффективный ядерный спин-гамильтониан сверхтонкого взаимодействия (см.,например, [277]).

Параметры спин-гамильтониана для HoGa3(BO3)4 не известны, поэтому расчетбыл проведен с параметрами для HoVO4 [277]. Установлено, что учет ядерного зеемановскоговзаимодействия в поле В = 0.1 Тл может привести к лучшему описанию Mс(T), только еслипараметр /2 увеличить в 5 раз (для HoVO4 /2 = 1527 МГц/Тл [277]). В результатевозможное в дальнейшем определение параметров спин-гамильтониана для HoGa3(BO3)4позволит более точно установить степень ответственности сверхтонкого взаимодействия занаблюдаемое отличие экспериментальной и теоретической кривых Mс(T) при T < 3 К.c,c, B/форм. ед.c,c, B/форм. ед.0.60.40.6cB = 0.1 Tл0.40.2c0.20.000c510 15 20 25 30T, Kc0.0050100150T, K200250Рисунок 7.10. Температурные зависимости намагниченности Mс,с(T) HoGa3(BO3)4 приВ = 0.1 Тл.

Значки – экспериментальные данные [189], линии – расчет. На вставке –низкотемпературная область Mс,с(T) (зеленая кривая – расчет с учетом сверхтонкоговзаимодействия, синяя штриховая кривая – расчет с параметрами КП дающими   6 см-1).Вариации с параметрами КП показали, что можно добиться существенно лучшегоописания Mс(T), но для этого необходимо, чтобы расщепление между нижними уровнями было  6 см-1, вместо экспериментально определенных 10.7 см-1. Рассчитанная с параметрамиКП дающими   6 см-1, кривая Mс(T) в точности описывает экспериментальную (синяя283штриховаякриваянавставкерисунке7.10)ивыходитнапостоянноезначениеMс = 0.32 B/форм.

ед. При этом улучшается и описание полевой зависимости Mс(B). Однакорасщепление   6 см-1 обусловливает аномалию Шоттки на кривой теплоемкости С(Т) вблизи3.5 К, вместо 7.8 К на эксперименте (см. текст далее). Учитывая данные отличия в описанииexp и аномалии Шоттки, были выбраны параметры (7.3), которые в среднем хорошо описываютвсю совокупность измеренных характеристик и существенно ближе к определенным вэксперименте значениям энергий.Из представленных на следующем рисунке 7.11 зависимостей Mс,с(T) при больших поляхВ = 3, 6 и 9 Тл видно, что при низких температурах (вставка на рисунке 7.11) анизотропиякривых Mс,с(T) при разных В существенно меняется и хорошо описывается во всем диапазонетемператур. Расчет при Т < 3 К позволяет предсказать вид Mс,с(T) в экспериментальнонеисследованном температурном диапазоне. Анализ значений Mс/Mс показывает уменьшениемагнитной анизотропии по сравнению с HoAl3(BO3)4.

При T = 3 К (в скобках приведенызначения для HoAl3(BO3)4): Mс/Mс = 2.14 (2.83), 1.16 (1.32), 0.98 (1.05) и 0.92 (0.98) для В = 0.1,3, 6 и 9 Тл соответственно. При T = 15 К: Mс/Mс = 1.26 (1.43), 1.19 (1.31), 1.07 (1.14) и 1 (1.04)для В = 0.1, 3, 6 и 9 Тл, соответственно.669c,c, B/форм. ед.McMc4364202040926B = 3 Tл0050100150T, K200250Рисунок 7.11. Температурные зависимости намагниченности Mс,с(T) HoGa3(BO3)4 при В = 3, 6,9 Тл. Значки – экспериментальные данные [189], линии – расчет (красные линии – Mс(T),зеленые – Mс(T)). На вставке – низкотемпературная область Mс,с(T).284Показанные на рисунке 7.12 экспериментальные зависимости Mс – Mс(Т) HoGa3(BO3)4(светлые значки) и HoAl3(BO3)4 (темные значки) при В = 0.1, 3, 6 и 9 Тл позволяют понять, какзависит магнитная анизотропия от температуры и поля в данных соединениях.

Видно, чтокривые Mс – Mс(Т) HoGa3(BO3)4 идут ниже (анизотропия меньше) соответствующих кривыхдля HoAl3(BO3)4, за исключением высокотемпературных участков для В = 6 Тл (при Т > 120 К)и В = 9 Тл (при Т > 75 К). Также в HoGa3(BO3)4, по сравнению с HoAl3(BO3)4, немногорасширился диапазон низких температур для В = 9 Тл, при которых Mс < Mс и появилсяучасток, где Mс < Mс для В = 6 Тл, причем очень близкий по значениям к кривой для В = 9 Тл вHoAl3(BO3)4. В результате при T = 3–6 К магнитная анизотропия, которая имеет место вHoAl3(BO3)4 при 9 Тл, совпадает с анизотропией в HoGa3(BO3)4 при 6 Тл.

Соответственносовпадают и приведенные выше значения при T = 3 К:  M c / M c 6 Тл =  M c / M c 9 Тл .HoGaHoAlОтметим, что с повышением температуры для каждого значения поля В есть температура,начиная с которой отличие в анизотропии HoGa3(BO3)4 и HoAl3(BO3)4 сильно уменьшается, адля малых значений поля В практически исчезает. Причем с ростом поля эта температураменяется немонотонно: Т  40, 140, 120 и 75 К для В = 0.1, 3, 6 и 9 Тл, соответственно.3c-c, B/форм. ед.1.51.00.561.00.09-0.500.5B = 0.1 Тл510152090.0B = 0.1 Тл36-0.5050100150T, K200250Рисунок 7.12.

Экспериментальные температурные зависимости Mс – Mс(Т) HoGa3(BO3)4(светлые значки) и HoAl3(BO3)4 (темные значки) при В = 0.1, 3, 6 и 9 Тл [189]. На вставке –низкотемпературная область Mс – Mс(Т).2857.2.4. ТеплоемкостьЭкспериментальные данные для теплоемкости НоGa3(BO3)4 при В = 0 и в магнитном полевдоль оси с представлены на рисунке 7.13a. Широкий пик на кривых Cp(Т) вблизи 7.8 К (дляВ = 0) и 9 К (Вс = 3 Тл) являются аномалиями Шоттки и хорошо видны.Используя определенные при описании магнитных характеристик и расщепленийосновного мультиплета параметры КП (7.1), был рассчитан вклад Ho-подсистемы СНо(Т) втеплоемкость с учетом (сплошные линии) и безучета (штриховые) сверхтонкоговзаимодействия (см.

рисунок 7.13a). Видно, что пики на рассчитанных кривых без учетасверхтонкоговзаимодействия(чернаяизеленаяштриховыекривые)близкикэкспериментальным и смещаются в соответствии с экспериментом при В||c в сторону большихтемператур.Расчетыпоказывают,чтонаблюдаемаяаномалияШотткисвязанасперераспределением населенностей двух нижних дублетов и ее положение по температуреопределяется расстоянием между ними. Учет сверхтонкого взаимодействия в виде (2.20)приводит к расщеплению уровней (на 8 компонент, для165Но I = 7/2) и, как следствие,появлению дополнительных резких пиков (аномалий Шоттки) на кривых СНо(Т) вблизи 0.2 К.При этом описание широких пиков на эксперименте несколько улучшается.Поскольку наличие и положение аномалий Шоттки очень чувствительно к конкретнымзначениям расстояний между нижними уровнями, то вызывает интерес сравнение кривыхтеплоемкостей для HoGa3(BO3)4 и HoAl3(BO3)4.

Характеристики

Список файлов диссертации