Диссертация (1097685), страница 60

Просмтор этого файла доступен только зарегистрированным пользователям. Но у нас супер быстрая регистрация: достаточно только электронной почты!

Текст из файла (страница 60)

Как и в HoAl3(BO3)4, с ростом поля наблюдается аналогичный сильный ростанизотропных кривых Pa(Ba,b) (рис. 7.8). Обнаруженная поляризация достигает при Т = 5 К в9 Тл значения Pab(Bb) ≈ –2630 мкКл/м2 для Ho0.8Nd0.2Al3(BO3)4 и Pab(Bb) ≈ –1380 мкКл/м2 дляHo0.5Nd0.5Al3(BO3)4. Данные величины P существенно превышают все известные значения дляферроборатов, алюмоборатов, галлобората HoGa3(BO3)4 и являются к данному моменту третьимрезультатом (см. таблицу 1.4 в пункте 1.3.2). На вставке на рисунке 7.21 для сравненияпоказаны зависимости Pa(Ba,b) для НоAl3(BO3)4 и Ho1-хNdхAl3(BO3)4 (х = 0.2, 0.5).

Измеренияполяризации для B||с показали, что, как и в НоAl3(BO3)4, она существенно меньше,чем при Bс.Таким образом, установлено, что в Ho1-хNdхAl3(BO3)4 реализуются предположенныебольшие значения магнитоэлектрического эффекта. Однако ожидаемого усиления эффекта непроизошло. В работе [198] также была проверена возможность влияния на полученныйрезультат инверсионного двойникования в монокристаллах Ho1-хNdхAl3(BO3)4. Рентгеновскиеисследования фактора двойникования показали, что монокристаллы Ho0.8Nd0.2Al3(BO3)4 на100%, а Ho0.5Nd0.5Al3(BO3)4 на 81% левые [198].Для понимания особенностей вклада Nd-подсистемы в магнитоэлектрические свойстваHo1-хNdхAl3(BO3)4 авторы работы [198] измерили полевые зависимости Pa(Ba,b,c) кристаллаY0.65Nd0.35Al3(BO3)4. Из рисунка 7.23 понятно, что Y0.65Nd0.35Al3(BO3)4 не демонстрируетвозможные по аналогии с ферроборатом NdFe3(BO3)4 [7] большие значения P.

При Т = 5 К вполе В = 9 Тл Pab(Bb) и Paa(Ba) ≈ – 70 мкКл/м2, а Paс(Bс) ≈ 1 мкКл/м2.Учитывая малый вклад в величину поляризации от Nd-подсистемы, можно предположить,что основная причина обнаруженного уменьшения P в Ho1-хNdхAl3(BO3)4 (по сравнению сHoAl3(BO3)4) связана с уменьшившимся вкладом от Ho1-х-подсистемы. Однако исследованиеHoGa3(BO3)4 (см. §7.2) показало существенно большее уменьшение P ( 5 раз) по сравнению сHoAl3(BO3).

При этом в Ho0.8Nd0.2Al3(BO3)4 поляризация уменьшилась в  2 раза, а внаполовину замещенном Ho0.5Nd0.5Al3(BO3)4 – в  3.8 раза (см. также вставку на рисунке 7.21).2973025 2020T=5K61B||a210330-205К1015215 -40B||b02461Pa, 102 мкКл/м230a550100010050-5б30-15-20-25Рисунок7.21.302a501000-510050б2030201515B||b10Ho0.8Nd0.2Al3(BO3)4241520-10B||b-300B||a420810-105КB||aPa, 102 мкКл/м240B, Tл5К68Экспериментальные (значки)10Ho0.5Nd0.5Al3(BO3)4-1502Рисунок4B, Tл65К87.22. Экспериментальные (значки)полевые зависимости продольной Pаа(Bа) (а)полевые зависимости продольной Pаа(Bа)и поперечной Pab(Bb) (б) магнитоэлектри-(а)ческой поляризации Ho0.8Nd0.2Al3(BO3)4 [198]магнитоэлектрическойи рассчитанные (линии) полевые зависимостиHo0.5Nd0.5Al3(BO3)4 [198] и рассчитанныеактуальных мультипольных моментов ионов(линии) полевые зависимости актуальныхНо3+ и Nd3+в Ho0.8Nd0.2Al3(BO3)4 для B||a (а) имультипольных моментов ионов Но3+ иB||b (б) при T = 5-100 K.

На вставке – кривыеNd3+в Ho0.5Nd0.5Al3(BO3)4 для B||a (а) и B||bPа(Bab)(б) при T = 5-100 K.HoAl3(BO3)4(кривые1),ипоперечнойPab(Bb)(б)поляризацииHo0.8Nd0.2Al3(BO3)4 (2) и Ho0.5Nd0.5Al3(BO3)4 (3)при Т = 5 К.Отметим, что если бы результирующая поляризация была бы суммой вкладов от значенийв чистых составах, то в Ho0.8Nd0.2Al3(BO3)4 Pab(Bb) должна быть в  1.6 раза больше ( 4262мкКл/м2), чем обнаружено.

Интересно также, что обнаруженное небольшое уменьшение298магнитной анизотропии в Ho1-хNdхAl3(BO3)4 (по сравнению с HoAl3(BO3)4), которое, согласновыводам [8, 31], должно приводить к росту поляризации P, не оказывает заметного влияния.705К605010B||a40153020Pa, мкКл/м210020 a3010500-1050-20 б3020-3015-40B||b-50-60-70010Y0.65Nd0.35Al3(BO3)45К24B, Tл68Рисунок 7.23. Экспериментальные (значки) полевые зависимости продольной Pаа(Bа) (а) ипоперечной Pab(Bb) (б) магнитоэлектрической поляризации Y0.65Nd0.35Al3(BO3)4 [198] ирассчитанные (линии) с параметрами КП из работы [181] полевые зависимости актуальногомультипольного момента иона Nd3+ в Y0.65Nd0.35Al3(BO3)4 для B||a (а) и B||b (б) при T = 5-100 K.Поскольку, по крайней мере для Ho0.8Nd0.2Al3(BO3)4, вклад в величину поляризации от Ndподсистемы мал, то можно предположить, что основной причиной уменьшения P является неуменьшение вклада от Ho1-х-подсистемы, а его качественное изменение.

Как указано прианализе рисунка 7.20, вклад Ho-подсистемы в магнитную анизотропию Ho0.8Nd0.2Al3(BO3)4 приВ > 3 Тл стал более анизотропным, чем в HoAl3(BO3)4, и тогда, в соответствии с выводам [8, 31],299это приводит к уменьшению вклада от Ho-подсистемы в общую поляризацию соединения.Увеличение магнитной анизотропии в Ho-подсистеме в Ho1-хNdхAl3(BO3)4 связано сизменившимся КП (вследствие замещения Ho3+ на Nd3+), которое формирует электроннуюструктуру иона Ho3+ и ответственно за магнитную анизотропию.

В Ho0.5Nd0.5Al3(BO3)4уменьшение магнитоэлектрической поляризации обусловлено также еще и обнаруженнымдвойникованием [198].Учитывая установленную корреляцию магнитоэлектрических и магнитоупругих свойствРЗ боратов RM3(BO3)4, были рассчитаны полевые зависимости мультипольных моментов ионовНо3+ и Nd3+ в Ho1-хNdхAl3(BO3)4 и иона Nd3+ в Y0.65Nd0.35Al3(BO3)4 и проведено их сравнение сэкспериментальными полевыми зависимостями поляризации P(B) из работы [198]. Посколькуданные о магнитострикции в данных соединениях неизвестны, то в качестве актуальныхмультипольных моментов рассматривались моменты, изменение с полем которых наибольшее.Для Y0.65Nd0.35Al3(BO3)4 момент  βJ O42 существенно сильнее, чем другие моменты, меняетсяNdс полем.

На рисунке 7.23 приведены зависимости данного момента gaNdO42,b β JNd(Ba,b, T),рассчитанного с параметрами КП для NdAl3(BO3)4 из [181], которые очень хорошо описываюткривыеPa(Ba,b,Y0.65Nd0.35Al3(BO3)4.T)ПосколькузначенияβJNd O42NdдляY0.65Nd0.35Al3(BO3)4 при B||a и B||b близки, что соответствует близким значениям Pа для2данных направлений поля, то и коэффициенты gaNd,b практически совпадают (в мкКл/м ):g aNd = –3.26104 и gbNd = –3.3104.Для алюмоборатов Ho1-хNdхAl3(BO3)4, как и в случае HoAl3(BO3)4, при направлении поля вбазисной плоскости наиболее сильно с ростом поля меняются моменты  βJ O42и αJ O22 .На рисунках 7.21a,б и 7.22a,б приведены рассчитанные полевые зависимости актуальныхмоментов с учетом вкладов Ho- и Nd-подсистем: gaHo 1  x  βJHo O42B||a и ebHo 1  x  αJHo O22Ho+ gbNd xβJNd O42NdHo+ gaNd xβJNd O42Ndдлядля B||b при тех же температурах, что и Pа(Ba,b).Из рисунка 7.21 видно, что характер изменения с полем и температурой актуальных моментовдостаточно хорошо описывает зависимости Pа(Ba,b, T) для Ho0.8Nd0.2Al3(BO3)4.

Казалось бы,при большем замещении ионов Но3+ на ионы Nd3+, учитывая хорошее описание кривыхPа(Ba,b, T) для Y0.65Nd0.35Al3(BO3)4 (рис. 7.23), описание зависимостей Pа(Ba,b, T)Ho0.5Nd0.5Al3(BO3)4 не должно ухудшаться. Однако как видно из рисунка 7.22, хорошо удаетсяописать зависимости Pа(Ba,b, T) только при направлении поля B||a.

Для направления B||b видны300существенные отличия рассчитанной и обнаруженной на эксперименте температурнойзависимости кривых (см. рис. 7.22б). Отметим, что ни один из мультипольных моментов,входящих в формулу (2.35), не демонстрирует температурную зависимость близкую к той, чтообнаружена для поперечной поляризации Pab(Bb) Ho0.5Nd0.5Al3(BO3)4. Можно предположить,что обнаруженное в монокристаллах Ho0.5Nd0.5Al3(BO3)4 двойникование [198] при направленииполя B||b оказало наибольшее влияние на вид зависимостей Pab(Bb) и не позволило описатьобнаруженную для них температурную зависимость.Из сравнения экспериментальных кривых поперечной поляризации Pab(Bb) при Т = 5 Кдля НоAl3(BO3)4 (см.

рисунок 7.8б) и Ho1-хNdхAl3(BO3)4 (рис. 7.21б и 7.22б) видно, чтозамещение ионов Но3+ на ионы Nd3+ приводит к небольшому изменению формынизкотемпературной кривой поляризации. Она становится более линейной и без перегибавблизи 6 Тл. Данное изменение формы кривых связано с вкладом от Nd-подсистемы, посколькузависимости Pab(Bb) для Y0.65Nd0.35Al3(BO3)4 (рис. 7.23б) демонстрируют выпуклость,противоположную аналогичным зависимостям для НоAl3(BO3)4 (см.

рис. 7.8б). Вследствиеэтого, как показывают расчеты, для лучшего описания формы кривых Pа(Ba,b, T) необходимоNdбрать коэффициенты gaNdO42,b перед наибольшим моментом βJNdзаметно больше, чем вразбавленном алюмоборате Y0.65Nd0.35Al3(BO3).Коэффициенты g aHo , g aNd , ebHo и gbNd определены при сопоставлении экспериментальных ирассчитанных для Ho1-хNdхAl3(BO3)4 кривых Pа(Ba,b, T) (в мкКл/м2 для x = 0.2 [x = 0.5]): g aHo =–4.6104 [–2.05104], g aNd = –3.8105 [–5.5104], ebHo = –4.7104 [–4.05104] и gbNd = –3.8105 [–7.5104].Отметим, что в Ho1-хNdхAl3(BO3)4 моменты – βJ O42и – αJ O22 , как и зависимостиPа(Ba,b), имеют противоположные знаки при B||a и B||b, и соответственно ожидаютсяпротивоположные знаки и у магнитострикции для этих направлений поля. Также для B||bактуальные моменты изменяются с полем больше, чем при B||a, соответственно и значениемагнитострикции a/a при B||b должно быть больше, чем при B||a, что коррелирует ссоотношениями поляризаций при B||a,b и результатами [7].Поскольку используемый теоретический подход позволяет достаточно хорошо описатьосновные особенности полевых и температурных зависимостей поляризации Pa(B) приBa,b < 9 Тл, представляется интересным провести расчеты и для больших магнитных полей, вкоторых измерения еще не проведены и, таким образом, предсказать дальнейшее поведениеполяризации, в частности, возможность продолжения роста или наличие насыщения.

Мыпровели данные расчеты для Ho1-хNdхAl3(BO3)4 (х = 0.2, 0.5) и HoAl3(BO3)4, и полученныерезультаты, как и предполагалось, оказались близки.301Нарисунке7.24приведеныполевыезависимостимультипольныхмоментов,определяющих магнитострикцию (см. формулу (2.36)) при Т = 5 К и B||b длядемонстрирующего рекордные значения поляризации алюмобората HoAl3(BO3)4, для которогопараметры КП более надежно установлены. Видно, что и в более сильных полях до 25 Тлнаибольшее изменение происходит моментов – αJ O22 (кривая 1) и – βJ O42 (2). При этом дляполей Bb < 9 Тл указанные моменты близки, а после 10 Тл момент – βJ O42демонстрируетширокий пик и уменьшается (кривая 2), а – αJ O22 продолжает медленно расти (кривая 1).

Характеристики

Список файлов диссертации