Диссертация (1097685), страница 62

Просмтор этого файла доступен только зарегистрированным пользователям. Но у нас супер быстрая регистрация: достаточно только электронной почты!

Текст из файла (страница 62)

ед.2.460.61.81.66 390.4 B = 9 Tл01020T, K300.20Рисунок7.28.25Экспериментальные5075T, Kтемпературные100125зависимостиMс/B(Т)иMс/B(Т)(низкотемпературная область на вставке) TmAl3(BO3)4 при В = 0.1, 3, 6, 9 Тл [281, 282].Из представленных на следующем рисунке 7.29 экспериментальных и рассчитанныхзависимостей Mс,с(Т) при В = 3, 6 и 9 Тл видно, что удается хорошо описать все особенностиэкспериментальных кривых во всем исследованном диапазоне температур. Отметим, чтоприведенные зависимости Mс(Т) при В = 3-9 Тл демонстрируют рост намагниченности Mс(B) сростом температуры, который был отмечен при анализе кривых намагничивания Mс(B) приТ = 3 и 295 К (см. рисунок 7.25).c, B/форм. ед.5c, B/форм. ед.307946390.260.1B = 3 Тл20.00501100150T, K200B = 3 Tл0050100150T, K200250Рисунок 7.29. Температурные зависимости намагниченности Mс(Т) и Mс(Т) (на вставке)TmAl3(BO3)4 при В = 3, 6, 9 Тл. Значки – экспериментальные данные [281, 282], линии – расчет.7.4.4.

Магнитоэлектрическая поляризацияПервые данные о магнитоэлектрической поляризации алюмобората TmAl3(BO3)4 былипредставлены в работе [194], в соответствии с которыми продольная Paa(Ba) и поперечнаяPсa(Ba) поляризации в поле В = 7 Тл достигают близких значений Pаa(Ba) ≈ –300 мкКл/м2 (приТ = 3 К) и Pсa(Ba) ≈ –260 мкКл/м2 (при Т = 5 К). Отметим, что обычно в алюмоборатахобнаруживаемая поляризация вдоль оси с значительно меньше, чем в базисной плоскости.Затем в работе [31] тем же авторским коллективом в расширенном составе были приведеныданные и для поперечной поляризации Pаb(Bb) ≈ –720 мкКл/м2 (при Т = 3 К).

Обращает на себявнимание одинаковый знак продольной Pаa(Ba) [194] и поперечной Pаb(Bb) [31] поляризациипри направлении поля в базисной плоскости, хотя аналогичные измерения для всех другихисследованных алюмоборатов и ферроборатов, а также симметрийный анализ [7] говорят, чтознаки должны быть разными. Позднее Као-Чен Лианг (один из авторов работы [31]) привел всвоей диссертации [195] более подробные данные измерений поляризации TmAl3(BO3)4, изкоторых следует, что знаки у продольной Pаa(Ba) и поперечной Pаb(Bb) поляризаций разные,достигаемые величины Pаa(Ba) и Pаb(Bb) в полях до 7 Тл близки, а обнаруженные значения308Pаa(Ba) более чем в два раза больше значений Pаa(Ba) из [194]. Например, согласно [195] вполе В = 7 Тл, при Т = 5 К Pаa(Ba) ≈ 650 мкКл/м2.Расчет определяющих магнитострикцию мультипольных моментов иона Tm3+ вTmAl3(BO3)4 (см.

формулы (2.35), (2.36) и параграф §8.2) для направления поля в базиснойплоскости показывает, что величины моментов для B||а и B||b близки, т.е. магнитострикцияTmAl3(BO3)4 для данных направления должна быть также близка. Учитывая установленнуюкорреляцию магнитоэлектрических и магнитоупругих свойств боратов RM3(BO3)4, значениямагнитоэлектрической поляризации TmAl3(BO3)4 для B||а и B||b также не должны существенноотличаться, что и было обнаружено в [195]. В результате наибольшее доверие вызываютрезультаты измерений поляризации TmAl3(BO3)4, представленные в работе [195], и именно ихследует описывать.На следующем рисунке 7.30 в одинаковом масштабе изображены экспериментальныеполевые зависимости продольной Paa(Ba) (a) и поперечной Pab(Bb) (б) поляризацииTmAl3(BO3)4 при разных температурах из работы [195].

Видно, что с ростом поля наблюдаетсясильный рост зависимостей Pа(Bab), при этом анизотропия для B||а и B||b практическиотсутствует, в отличие от обнаруженной существенной анизотропии кривых Pa(Bа,b) в ранеерассмотренных алюмоборатах HoAl3(BO3)4 и HoGa3(BO3)4. Поперечная поляризация приТ = 5 К в поле В = 7 Тл достигает значения Pab(Bb) ≈ –680 мкКл/м2, которое почти совпадет свеличиной продольной поляризации Pаa(Ba) ≈ 650 мкКл/м2.Согласно результатам описания кривых магнитострикции TmAl3(BO3)4 (см. §8.2),наибольший момент – αJ O22определяет поведение магнитострикции для направления поляВ||a. На рисунке 7.30a,б приведены рассчитанные полевые зависимости актуального моментаеа,b αJ O22для B||a,b при тех же температурах, что и Pа(Ba,b). Видно, что учет одногонаибольшего момента, описывающего магнитострикцию, позволяет вполне удовлетворительноописать полевые зависимости магнитоэлектрической поляризации.

Поскольку величинамомента – αJ O22 для направлений поля B||а и B||b близка, то и коэффициенты еа,b практическисовпадают (в мкКл/м2): eа = –1104 и eb = –1.05104.Отметим, что приведенное в работе [201] описание кривых магнитоэлектрическойполяризации Pab(Bb) TmAl3(BO3)4 только для одного направления поля B||b c учетом пятимоментов демонстрирует согласие с экспериментом, близкое к показанному на рисунке 7.30бпри учете только одного момента. В результате малая анизотропия для направлений поля B||а иB||b наибольшего момента – αJ O22поведение кривых Pа(Ba,b).и обусловливает обнаруженное слабоанизотропное30985К615B||a204Pa, 102 мкКл/м2302 a501000100-2 б5030-42015B||b-6TmAl3(BO3)4-801235К4B, Tл567Рисунок 7.30. Экспериментальные (значки) полевые зависимости продольной Pаа(Bа) (а) ипоперечной Pab(Bb) (б) магнитоэлектрической поляризации TmAl3(BO3)4 [195] и рассчитанные(линии) полевые зависимости актуального мультипольного момента иона Tm3+ в TmAl3(BO3)4для B||a (а) и B||b (б) при T = 5-100 K.Представляется интересным провести расчеты полевых зависимостей мультипольныхмоментов иона Tm3+ в TmAl3(BO3)4 и для больших магнитных полей, в которых измерения ещене проведены, и, таким образом, предсказать дальнейшее поведение поляризации, в частности,возможность продолжения роста или наличие насыщения.

На рисунке 7.31 приведены полевыезависимостимультипольныхмоментов, определяющихмагнитострикциюалюмоборатаTmAl3(BO3)4 при Т = 3 К и B||b. Видно, что и в более сильных полях до 25 Тл наибольшее310изменение происходит момента – αJ O22(кривая 1). Все остальные моменты остаютсяменьшими и в полях до 25 Тл, при этом для большинства из них характер изменения с полеманалогичен изменению момента – αJ O22 (см. рисунок 7.31). Для направления поля B||a расчетмоментов показал аналогичные результаты.Таким образом, можно полагать, что для направления поля в базисной плоскости в поляхBс > 9 Тл кривые магнитострикции и поляризации TmAl3(BO3)4 продолжат резкий рост.Мультипольные моменты, 10-208-2765-443-62-8-10-12-14T=3K-16TmAl3(BO3)4-1805110152025Bb, TлРисунок 7.31.

Полевые зависимости мультипольных моментов иона Tm3+ в TmAl3(BO3)4 дляВ||a при T = 3 K: – αJ O22 (1), βJ O42 (2), βJ Ω41 (3), – βJ O44 (4), – βJ O40 (5), – αJ Ω21 (6),αJ O20 (7) и – βJ Ω43 (8).§7.5. TmAl2.5Sc0.5(BO3)4ПосколькувчистомалюмоборатеTmAl3(BO3)4былобнаруженбольшоймагнитоэлектрический эффект ( 720 мкКл/м2 при Т = 3 К [31, 195]), то вызывает интересисследование и других подклассов боратов с одной магнитной подсистемой, в частности, сионом тулия TmM3(BO3)4.Данныйпараграфпосвящентеоретическомуисследованиюмагнитных,магнитоэлектрических и спектроскопических свойств нового замещенного алюмо-скандобората311TmAl3-xScx(BO3)4иихсравнениюсосвойствамидемонстрирующегобольшоймагнитоэлектрический эффект TmAl3(BO3)4.7.5.1.

Параметры кристаллического поляОтметим, что для скандоборатов RSc3(BO3)4 в литературе практически нет информации обисследовании физических свойств, за исключением спектроскопического исследованияCr-подсистемы в СeSc3(BO3)4:Cr3+ [283]. Исследования алюмо-скандоборатов RAl3-xScx(BO3)4 влитературе не представлены, что существенно усложняет задачу определения параметров КПдля TmAl2.5Sc0.5(BO3)4.Для определения параметров КП TmAl2.5Sc0.5(BO3)4 использовалась данные о кривыхнамагничивания Mс,с(B) при Т = 3 К в полях до 9 Тл и температурных зависимостяхнамагниченности Mс,с(T) от 3 К до 300 К при B = 0.1, 3 и 9 Тл.

В качестве начальных значенийпараметров КП кроме TmAl3(BO3)4 (выражение (7.5)) использовались также параметры дляTbAl3(BO3)4 [169], HoAl3(BO3)4 (выражение (7.2)) и HoGa3(BO3)4 (выражение (7.3)). При поискепараметров КП для TmAl2.5Sc0.5(BO3)4 учитывалась спектроскопическая информация оструктуре нижнего мультиплета иона Tm3+ в TmAl3(BO3)4 из [281].В результате, руководствуясь критериями описания зависимостей Mс,с(B, T) ивоспроизведением структуры основного мультиплета иона Tm3+ в TmAl3(BO3)4, был выбраннабор параметров КП, который позволяет наиболее хорошо описать всю совокупностьэкспериментальных данных ( Bqk , в см-1):B02  277 , B04  840 , B43  549 , B06  1096 , B63  151 , B66  150 .(7.6)Параметры (7.6) в целом близки к найденным для TmAl3(BO3)4 (выражение (7.5)), заметноотличаясь в значениях только для B06 и B66 , поскольку, как будет показано далее, замещение Alна Sc привело к значительному изменению магнитной анизотропии TmAl2.5Sc0.5(BO3)4.Набору параметров (7.6) соответствуют следующие значения энергий 13 нижнихштарковских уровней основного мультиплета иона Tm3+в TmAl2.5Sc0.5(BO3)4 (В = 0,d – дублет): 0, 16d, 24.8, 62.3d, 91.4, 95.6, 202.5, 278d, 439d см-1.7.5.2.

НамагниченностьИз представленных на рисунке 7.32 кривых намагничивания Mс,с(B) TmAl2.5Sc0.5(BO3)4при Т = 3 и 295 К видно, что с ростом поля кривые Mс,с(B) при Т = 3 К демонстрируютзначительную анизотропию. Рассчитанные кривые намагничивания хорошо описываютсоответствующие экспериментальные кривые при Т = 3 и 295 K. Большее при направлении поля312Вс, чем при В||с, расщепление нижних энергетических уровней иона Tm3+ в TmAl2.5Sc0.5(BO3)4(эффект Зеемана) определяет наблюдаемое поведение с полем кривых Mс,с(B).Приведенные также на рисунке 7.32 экспериментальные кривые Mс,с(B) TmAl3(BO3)4[281] при Т = 3 К (темные значки) позволяют провести их сравнение с кривыми дляTmAl2.5Sc0.5(BO3)4.

Характеристики

Список файлов диссертации