Диссертация (1097685), страница 65
Текст из файла (страница 65)
Низкотемпературные аномалии теплового расширенияРассчитанные температурные зависимости полносимметричных моментов иона Но 3+ валюмоборате HoAl3(BO3)4 представлены на рисунке 8.4. Видно, что при T < 100 K расчетпредсказывает аномалии теплового расширения, которые могут быть экспериментальнообнаружены, как это было сделано для ферробората HoFe3(BO3)4 (см.
пункт 5.7.1).0.3HoAl3(BO3)40.2Fully sym. mult. momentsПолносимметричныемультипольные моменты10.120.02300.0030.0150100T, K100T, K1502200Рисунок 8.4. Температурные зависимости полносимметричных мультипольных моментов ионаHo3+ в HoAl3(BO3)4: βJ O40(1), – αJ O20 (2) и βJ Ω43 (3). На вставке – низкотемпературнаяобласть зависимостей моментов – αJ O20 (2) и βJ Ω43 (3).§8.2. TmAl3(BO3)48.2.1.
МагнитострикцияПродольная и поперечная магнитострикция TmAl3(BO3)4 для направления поля B||а былаизмерена в работе [194] в интервале температур от 3 до 100 К в полях до 7 Тл. Представленныена рисунке 8.5a экспериментальные кривые продольной магнитострикции [194] для B||анелинейны в диапазоне температур Т = 3-100 К.325L(Ba)/L(0), 10-5010060a-240-420TmAl3(BO3)4-6Мультипольные моменты, 10-2T=3K0768б45-232T=3K-41-601234Ba, Tл56Рисунок 8.5. Экспериментальные (значки) полевые зависимости продольной магнитострикцииTmAl3(BO3)4 [194] вдоль оси a кристалла и рассчитанные (линии) полевые зависимостимультипольных моментов иона Tm3+ в TmAl3(BO3)4 для В||a (а) – при T = 3–100 K: E αJ O22 ;(б) – при T = 3 K: αJ O22 (1), – βJ O42 (2), – βJ Ω41 (3), βJ O44 (4), – βJ O40 (5), αJ Ω21 (6),αJ O20 (7) и – βJ Ω43 (8).Обратим внимание, что магнитострикция TmAl3(BO3)4 [194] при направлении поля B||аимеет другой знак по сравнению с приведенными в пункте 8.1.2 данными для другогоалюмобората HoAl3(BO3)4 из работы [8] с близким по составу авторским коллективом.
В пункте7.4.4 отмечалось, что знак приведенной в [194] продольной поляризации Pаa(Ba) TmAl3(BO3)4позднее авторами был пересмотрен на обратный. В HoAl3(BO3)4 [8] и в ферроборатах [7, 33]знаки полевых зависимостей поляризации и магнитострикции при одинаковых условиях326измерений совпадают, тогда можно предположить, что приведенная на рисунке 8.5а продольнаямагнитострикция из работы [194], как и продольная поляризация Pаa(Ba), была представлена в[194] с неправильным знаком.
Поскольку авторами [194], как и вообще в литературе, знакпродольной магнитострикции TmAl3(BO3)4 вдоль оси a к данному моменту еще не уточнен иучитывая, что расчет мультипольных моментов с точностью до знака коэффициентов передмоментами аналогичен, то описание магнитострикции было проведено в виде, представленномв работе [194]. Приведенные далее на рисунках магнитоупругие характеристики TmAl3(BO3)4рассчитаны для параметров КП (7.5).На рисунке 8.5б приведены полевые зависимости мультипольных моментов, входящих вформулу (2.35), для направления поля в базисной плоскости B||а при Т = 3 К. Сравнениеполевых зависимостей всех мультипольных моментов на рисунке 8.5б показывает, что моментαJ O22(кривая 1) сильнее, чем другие моменты, растет с ростом поля.
Поведение этогомомента находится в полном согласии с экспериментальной полевой зависимостьюмагнитострикции для B||a при Т = 3 К (рис. 8.5a). Это позволило нам оценить коэффициент Е(см. (2.35)) из сопоставления экспериментальной и рассчитанной кривых, принимая вовнимание также, что все остальные мультипольные моменты ведут себя аналогичным образом.Коэффициент Е, как и все остальные коэффициенты в формулах (2.35)-(2.37), являетсяμкомбинацией магнитоупругих коэффициентов Bnmи упругих констант C0ν .
Используявыражения (2.29) получаем его вид:EξB22ε C0ξ B22C0εξ2 C0εC0ξ C0εξ 2.(8.1)Его величина составляет: E = 1.2810-3. Расчет полевых зависимостей актуального моментаαJ O22для больших температур, при которых проведены измерения магнитострикции,показывает хорошее общее согласие с экспериментом (см. рисунок 8.5а). Все остальныемультипольные моменты, как показывают расчеты, остаются меньшими при всех температурах.Мы попробовали описать и кривые магнитострикции вдоль оси с при B||a из работы [194],которые обнаруживают существенно более сильную температурную зависимость, чем кривыепродольной магнитострикции. В данных для поперечной магнитострикции обращает на себявнимание существенное отличие кривых для Т = 3 и 5 К (см.
рисунок 8.6а). Например, в полеВ = 7 Тл величина поперечной магнитострикции при Т = 3 К в 1.7 раза больше, чем приблизкой температуре Т = 5 К.327c(B)/c(0), 10-504020-110a-25TmAl3(BO3)4-3T=3K0J <O04>, 10-340-420б-810-12T=5KМультипольные моменты, 10-3-16Рисунок8.6.0 βJ 43-2в-4 J O20-6T=5K-8-10-12 βJ O4001Экспериментальные2полевые34Ba, Tлзависимости56поперечной7магнитострикцииTmAl3(BO3)4 [194] вдоль оси с кристалла для В||a при T = 3–40 K (a). Полевые зависимостимультипольных моментов иона Tm3+ в TmAl3(BO3)4 для В||a (б) – при T = 5–40 K: – βJ O40 ;(в) – при T = 5 K: αJ O20 , – βJ O40 и – βJ Ω43 .Характер изменения с полем кривой для Т = 3 К заметно отличается от всех другихизмеренных кривых продольной (рис. 8.5а) и поперечной (рис.
8.6а) магнитострикции при B||a.Причина сильного отличия поперечной магнитострикции при 3 и 5 К в соединении с РЗ ионом328Tm3+ непонятна. Можно предположить наличие примесей в образце и/или эффектыразориентации при измерении. При этом приведенное авторами [194] в тексте статьи численноезначение максимальной магнитострикции вдоль оси с при Т = 3 К в поле 7 Тл равно 810-6, чтосовершенно не соответствует представленной на рисунке кривой при Т = 3 К.
Поэтомуописание поперечной магнитострикции проводилось при температурах T ≥ 5 К.На рисунке 8.6в приведены полевые зависимости мультипольных моментов αJ O20 ,– βJ O40и – βJ Ω43 , входящих в формулу (2.37) для стрикции вдоль тригональной оси длянаправления поля в базисной плоскости B||а при Т = 5 К. Видно, что момент – βJ O40 сильнее,чем другие моменты, меняется с ростом поля. Поведение этого момента находится в хорошемкачественном согласии с экспериментальной зависимостью магнитострикции для B||a приТ = 5 К (рис. 8.6a). Расчет полевых зависимостей момента – βJ O40для больших температурпоказывает хорошее качественное описание поперечной магнитострикции для каждойтемпературы в отдельности, но рассчитанная температурная зависимость несколько отличаетсяот обнаруженной на эксперименте (см.
рис. 8.6б). Отметим, что с ростом температуры в полеB||a момент – βJ O40уменьшается быстрее (рис. 8.6б), чем момент αJ O22(рис. 8.5б), чтосоответствует обнаруженной на эксперименте более сильной температурной зависимостипоперечной магнитострикции, чем продольной. Однако расчеты показали, что в диапазонетемператур Т = 5-40 К при B||a ни один из мультипольных моментов, входящих в формулу(2.37), не демонстрирует температурную зависимость, близкую к той, что обнаружена дляпоперечной магнитострикции. Учет мультипольных моментов шестого порядка, для которыхзаранее нельзя исключить более сильную температурную зависимость, не проводился,поскольку низкотемпературные данные для поперечной магнитострикции вызывают сомнения.8.2.2. Низкотемпературные аномалии теплового расширенияДля алюмоборатов, насколько нам известно, тепловое расширение к данному моментуизмерено только для TmAl3(BO3)4 [194] (рис.
8.7а) и обнаружена немонотонная зависимостьдлины кристалла вдоль с-оси с минимумом вблизи 50 К и отрицательным расширением принизких температурах. На рис. 8.7б приведены температурные зависимости измененияполносимметричных мультипольных моментов αJ O20 , – βJ O40момента – βJ Ω43и существенно меньшегос коэффициентом 5. Вообще, поведение всех трех полносимметричныхмоментов cо своими коэффициентами (Аа,с, Ва,с и Са,с, см.
формулы (2.35) и (2.37)) ответственноза наблюдаемые аномалии теплового расширения или их отсутствие при T < 100 K. Из рис. 8.7б329видно, что температурное изменение всех моментов находится в хорошем согласии снемонотонными экспериментальными зависимостями теплового расширения (рис. 8.7a). Нарассчитанных температурных зависимостях всех моментов вблизи 50 К имеет место минимум изатем в соответствии с экспериментом с понижением температуры происходит с разнойскоростью их рост.L/L, 10-40aa-5-10Мультипольные моменты, 10-2cTmAl3(BO3)40б3-52-101-15050100150T, K200250300Рисунок 8.7.
Экспериментальные температурные зависимости изменения параметров a и срешеткиTmAl3(BO3)4мультипольных– βJ O40T O40(а).[194]моментов ионаT=300KТемпературныеTm3+ (2) и –5 β ΩJ34 Tзависимостив TmAl3(BO3)4 (б): Ω43T=300KαJполносимметричныхO02 T O20T=300K(1), (3).Рассмотрим диапазон температур Т < 100 К, где фононный вклад можно предполагатьвымороженным и обнаруженные аномалии обусловлены РЗ вкладом. На рисунке 8.8 приведено330описание низкотемпературных аномалий теплового расширения при учете только одного издвух наиболее сильно меняющихся моментов: αJ O20 для a/a и – βJ O40 для c/c. Видно, чтоучет только одного момента позволяет вполне удовлетворительно описать эксперимент.
Болееточное описание температурных изменений параметров a и с решетки алюмоборатаTmAl3(BO3)4 возможно при учете всех трех моментов и подборе коэффициентов в их линейныхкомбинациях (формулы (2.35) и (2.37)).aa/a, 10-40.0TmAl3(BO3)4-0.51-1.0бc/c, 10-40.02-0.5-1.002550T, K75100Рисунок 8.8. Низкотемпературные зависимости изменения параметров a/a (a) и c/c (б)решетки TmAl3(BO3)4 [194] и изменения полносимметричных мультипольных моментов ионаTm3+ в TmAl3(BO3)4 с учетом найденных коэффициентов Аа и Вс: αJ Aa O20– βJ Bc O40T O40T=100KT O20T=100K (1) и (2).Выражения для коэффициентов Аа при αJ O20(формула (2.35)) и Вс при βJ O40(формула (2.35)) для тригональной решетки, зависящие от магнитоупругих коэффициентов Bnαm0и упругих констант C0αk , можно получить используя выражения (2.29):3311 α12 1 α1B20α1 C0α 2 C0 B20α 2 C0 C0α12 2 2,Aa α1 α 2α12 23 C0 C0 C0 (8.2)2 α12 2 α1B40α1 C0α 2 C0 B40α 2 C0 C0α12 2 2.Bc 23 C0α1C0α 2 C0α12 (8.3)Информация о величинах магнитоупругих коэффициентов и упругих констант дляTmAl3(BO3)4 отсутствует.