Диссертация (1097685), страница 64
Текст из файла (страница 64)
Видно,что рассчитанные зависимости очень хорошо описывают кривые магнитоэлектрической318поляризации. Так как величина момента βJ O42очень близка для направлений поля B||а иB||b, то и коэффициенты gа,b практически совпадают (в мкКл/м2): gа = –3.45103 и gb = –3.5103.Поскольку полевые зависимости второго наибольшего момента αJ O22близки кпоказанным значимостям для βJ O42 , то можно полагать, что характер изменения с полем итемпературой актуального момента βJ O42предсказывает аналогичный нелинейный виднеисследованной экспериментально магнитострикции а/а.
Отметим, что моменты – αJ O22 и– βJ O42 , как и Pb(Ba,b), имеют противоположные знаки при B||a и B||b, и соответственноожидаются противоположные знаки и у магнитострикции для этих двух направлений поля.Как и в случае TmAl3(BO3)4, малая анизотропия для направлений поля B||а и B||bнаибольшего момента βJ O42кривых Pа(Ba,b).и обусловливает обнаруженное слабоанизотропное поведение319ГЛАВА 8. МАГНИТОУПРУГИЕ СВОЙСТВА БОРАТОВ С ОДНОЙ МАГНИТНОЙПОДСИСТЕМОЙМагнитострикция алюмоборатов с R = Tm и Ho и тепловое расширение (для R = Tm)экспериментально исследованы в работах [194] и [8].
В частности, установлено, чтонизкотемпературные кривые магнитострикции HoAl3(BO3)4 для трех направлений магнитногополя B||a,b,c демонстрируют существенно разный характер изменения размера кристалла вдольоси a в зависимости от направления и величины приложенного поля [8].Для алюмоборатов, насколько нам известно, тепловое расширение к данному моментуизмерено только для TmAl3(BO3)4 [194], обнаружена немонотонная зависимость длиныкристалла вдоль с-оси с минимумом вблизи 50 К и отрицательным расширением при низкихтемпературах.Данная глава посвящена теоретическому исследованию особенностей поведения кривыхмагнитострикции и теплового расширения алюмоборатов RAl3(BO3)4 (R = Tm и Ho), сравнениюэкспериментальных данных с результатами расчетов и определению параметров соединений.§8.1. HoAl3(BO3)48.1.1.
Параметры кристаллического поляМагнитоупругие явления (магнитострикция, аномалии параметров решетки и упругихконстант) сильно зависят от РЗ иона и симметрии его окружения. Для корректного описаниямагнитоупругих свойств необходимо использовать в расчетах надежный набор параметров КП,который позволяет описывать не только магнитоупругие, но и другие характеристикисоединения. Как отмечалось в параграфе §7.1, описание кривых магнитострикции HoAl3(BO3)4,измеренных в работе [8], позволило уточнить параметры КП для иона Ho3+ в HoAl3(BO3)4 иполучить согласие теории и эксперимента для всей совокупности обсуждаемых магнитных имагнитоупругих характеристик.
Как и для других РЗ соединений, для HoAl3(BO3)4 расширениерассматриваемого экспериментального массива позволило найти более адекватные параметрысоединения. Приведенные далее на рисунках магнитоупругие характеристики HoAl3(BO3)4рассчитаны для параметров КП (7.2).8.1.2. МагнитострикцияМагнитострикция HoAl3(BO3)4 была измерена в работе [8] вдоль оси а в интервалетемператур от 3 до 100 К в полях до 7 Тл вдоль основных кристаллографических направленийполя B||a,b,c. Представленные на рисунке 8.1a экспериментальные кривые магнитострикции [8]320для B||c и Т = 3 и 10 К имеют куполообразную форму. Видно, что в малых полях с ростом поляB||c магнитострикция растет, затем с ростом поля демонстрирует немонотонную зависимость ипри дальнейшем возрастании поля меняет знак.Нарисунке8.1вприведенырассчитанныеполевыезависимостиненулевыхмультипольных моментов, входящих в формулу (2.37) для B||c и Т = 3 К.
Видно, что моменты(кривая 2) и βJ Ω43αJ O20(3) достаточно сильно зависят от поля В, но характер ихзависимости никак не определяет вид экспериментальной кривой магнитострикции в данномнаправлении (рис. 8.1а), в то время как немонотонное изменение момента βJ O40 (1) с ростомполя находится в полном качественном согласии с экспериментальной полевой зависимостьюмагнитострикции при Т = 3 К. Информация о величинах магнитоупругих коэффициентов иупругихподатливостейдляHoAl3(BO3)4отсутствует,иможнопредположить,чтосоответствующий коэффициент в выражении (2.37) для магнитострикции при βJ O40 являетсянаибольшим.Посколькумультипольныемоментыявляютсяадекватнойасферичности 4f-оболочки РЗ иона, изменение знака момента βJ O40характеристикойможно трактовать,например, как изменение формы 4f-оболочки от вытянутой в данном направлении досплюснутой.
Величина поля, в котором РЗ подсистема изменяет знак своего вклада вмагнитострикцию, по данным [8], при Т = 3 К составляет 5.46 Тл (рис. 8.1а). Расчетыпоказывают, что величина этого поля определяется конкретными значениями расщеплениймежду нижними некрамерсовскими дублетами основного мультиплета иона Но 3+ в HoAl3(BO3)4,т.е. кристаллическим полем. Расчет с набором параметров (7.2) дает поле смены знака моментаβJ O40 5.82 Тл (рис.
8.1в), что хорошо согласуется с экспериментом. Отметим, чтоаналогичная полевая зависимость моментаβJ O40 , рассчитанная с параметрами КП,определенными без учета описания кривых магнитострикции (7.1), дает существенно большееполе смены знака 8.3 Тл.Из рис. 8.1б видно, что расчет полевой зависимости момента βJ O40 при более высокойтемпературе (Т = 10 К) показывает большее отличие поля изменения знака момента отзначения, полученного в эксперименте. Это означает, что при Т ≥ 10 К возрастает вклад вмагнитострикцию от двух других полносимметричных мультипольных моментов αJ O20βJ Ω43 вследствие их возрастания.и321a(Bc)/a(0), 1044a2100-2B||c-4T=3KHoAl3(BO3)4-6J<O04>, 10-3б1100T=3KМультипольные моменты, 10-3-1в3101-12T=3K-2024Bc, Tл68Рисунок 8.1. Экспериментальные полевые зависимости магнитострикции HoAl3(BO3)4 [8] вдольоси a кристалла для В||c (a) при T = 3, 10 K.
Полевые зависимости мультипольных моментовиона Ho3+ в HoAl3(BO3)4 для В||c: (б) – βJ O40 при T = 3, 10 K; (в) – при T = 3 K: βJ O40 (1),αJ O20 (2) и βJ Ω43 (3).Из следующих рисунков 8.2а и 8.3а видно, что длина кристалла алюмоборатаHoAl3(BO3)4 вдоль оси a при направлении поля B||a увеличивается с ростом поля, а приложениеполя вдоль оси b приводит к сжатию кристалла в направлении оси a. Отметим, что длянаправления поля B||с (рис.
8.1а) происходит существенно меньшее изменение длины кристаллавдоль оси а по сравнению с направлением поля в базисной плоскости (рис. 8.2а, 8.3а), при этом322длина кристалла вдоль оси а сначала увеличивается в малых полях, затем с ростом поля B||спроисходит ее уменьшение.На рисунках 8.2б и 8.3б приведены полевые зависимости мультипольных моментов,входящих в формулы (2.35) и (2.36), для направлений поля в базисной плоскости при Т = 3 К.Видно, что и для B||a, и для B||b моменты βJ O42степени βJ O44(кривая 1), αJ O22(2) и в некоторой(3) сильнее, чем другие моменты, меняются с ростом поля.
Поведение этихтрех моментов находится в полном качественном согласии с экспериментальной полевойзависимостью магнитострикции для B||a (рис. 8.2a) и B||b (рис. 8.3а). При этом моменты βJ O42 , αJ O22и βJ O44имеют противоположные знаки при B||a и B||b, что иобусловливает противоположные знаки магнитострикции HoAl3(BO3)4 для этих двухнаправлений (рис. 8.2a, 8.3a).Обратим внимание на отличающуюся форму кривых магнитострикции при Т = 3 и 5 К длянаправлений B||a и B||b.
Анализ характера полевых зависимостей рассчитанных моментовпоказывает, что для количественного описания более выпуклой кривой магнитострикции приB||a вклад момента с близким характером зависимости от поля βJ O44(3) (рис. 8.2б) долженбыть учтен. Для направления B||b низкотемпературные кривые магнитострикции болеелинейные и вклад уже момента αJ O22 (2) (рис. 8.3б) должен быть главным. На рисунках 8.2aи 8.3а приведено описание кривых магнитострикции при учете только двух из трех наиболеесильно меняющихся моментов: Ga βJ O42 +Ha βJ O44 для B||a и Eb αJ O22 +Gb βJ O42 для B||b.Видно, что учет только двух моментов позволяет вполне удовлетворительно описатьэксперимент для всех температур в широком диапазоне T = 3–100 К.
Все остальныемультипольные моменты, как показывают расчеты, остаются меньшими при всех температурах.Коэффициенты Ga, Ha, Eb и Gb (см. (2.35) и (2.36)) определены при сопоставленияэкспериментальных и рассчитанных кривых, принимая во внимание, что все остальныемультипольные моменты ведут себя аналогичным образом.Отметим, что величины актуальных моментов в соответствии с экспериментом при B||bбольше, чем при B||b (почти в два раза, см. рисунки 8.2б и 8.3б), что и обусловливаетследующие величины определенных коэффициентов: Ga = –1.2510-3, Ha = 2.3510-3,Eb = –1.310-3 и Gb = –0.410-3. Более точное описание температурных изменениймагнитострикции HoAl3(BO3)4 возможно при учете большего числа моментов и подборекоэффициентов в их линейных комбинациях (см.
(2.35) и (2.36)).3230T=3K105HoAl3(BO3)4615B||a204215100-8бT=3K345617801234Ba, Tл5T=3K02210B||b-10135HoAl3(BO3)4500Мультипольные моменты, 10-220100-4-63005030a-2a(Bb)/a(0), 105aМультипольные моменты, 10-2a(Ba)/a(0), 105868б6-254-4T=3K3-6210771234Bb, Tл567Рисунок 8.2 Экспериментальные полевыеРисунокзависимости магнитострикции HoAl3(BO3)4зависимости магнитострикции HoAl3(BO3)4[8] вдоль оси a кристалла для В||a при[8] вдоль оси a кристалла для В||b приT = 3–100 K (a).
Полевые зависимостиT = 3–100 K (a). Полевые зависимости3+мультипольных моментов иона Hoв8.3 Экспериментальные полевыемультипольных моментов иона Ho3+ вHoAl3(BO3)4 для В||a:HoAl3(BO3)4 для В||b:(a) – при T = 3–100 K: Ga βJ O42 +Ha βJ O44 ;(a) – при T = 3–100 K: Eb αJ O22 +Gb βJ O42 ;(б) – при T = 3 K: – βJ O42 (1), – αJ O22 (2),(б) – при T = 3 K: – βJ O42 (1), – αJ O22 (2),βJ O44(3), αJ Ω21(4), – βJ O40αJ O20 (6), βJ Ω41 (7) и βJ Ω43 (8).(5),βJ O44(3),βJ Ω41(4),βJ O40– αJ O20 (6), βJ Ω41 (7) и – βJ Ω43 (8).Сравнивая величины актуальных моментов для трех направлений поля ( βJ O40(рис. 8.1б), βJ O42 , βJ O44(5),и αJ O22 , βJ O42для B||сдля B||a,b (рис. 8.2б, 8.3б)), понятно, чтобольшее значение магнитострикции при направлении поля B||b, чем при B||a, и большее324значение магнитострикции для поля в базисной плоскости, чем при B||с, обусловлено большимиизменениями соответствующих мультипольных моментов.8.1.3.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
