Диссертация (1097685), страница 45
Текст из файла (страница 45)
текст далее)тенденция с ростом температуры проявления ЛП характера магнитной подсистемы согласуетсяс результатами для Sm0.7Ho0.3Fe3(BO3)4 [150], HoFe3(BO3)4 [61, 260] и Ho0.5Nd0.5Fe3(BO3)4 [141],в которых с ростом температуры после спин-переориентационного перехода реализовалась ЛПмагнитная структура. Показанная на вставке к рисунку 6.13 рассчитанная ниже ТSR штриховаякривая демонстрирует дальнейший ход кривой c(T) в ЛП состоянии в случае, если бы вNd0.95Dy0.05Fe3(BO3)4 при ТSR 4.3 не произошла бы переориентация магнитных моментов РЗ иFe-подсистем.При намагничивании в базисной плоскости для В = 0.1 Тл вклад в восприимчивость c(T)дают все возможные домены и процессы намагничивания Nd0.95Dy0.05Fe3(BO3)4 происходятаналогично описанным при расчете намагниченности Ma (см.
уравнение (6.1). Для Bстемпературная зависимость восприимчивости c(T) демонстрирует вблизи 5.5 К аномалиютипа Шоттки, обусловленную перераспределением населенностей нижних уровней иона Nd3+,которая хорошо воспроизводится при расчете.2196.2.4. Nd1-xDyxFe3(BO3)4 (x = 0.1, 0.15, 0.25, 0.4)6.2.4.1 НамагниченностьИз представленных на рисунке 6.14 для Nd0.85Dy0.15Fe3(BO3)4 и рисунке 6.15 дляNd0.75Dy0.25Fe3(BO3)4 экспериментальных кривых намагничивания Mc(В) видно, что при Т = 2 Кимеет место небольшой скачок на кривой Mс(B) в поле B 1.1 Тл (x = 0.15) и в поле B 1.46 Тл(x = 0.25), а затем следует более выраженный второй скачок намагниченности при B 1.26 Тл(x = 0.15) и B 1.66 Тл (x = 0.25).Mc, B/форм.
ед.3(a)Nd0.85Dy0.15Fe3(BO3)4T=2K21281184 21000.0 0.3 0.6 0.9 1.2 1.502T=4K141 100Е/kB, см /форм.ед.40-1Mc, B/форм. ед.(б)2120 1-10.0024T=2KB||c3B, TлBBSF1SR1BSF2SR21.2SR10.460.88Рисунок 6.14. Кривые намагничивания Nd0.85Dy0.15Fe3(BO3)4 для B||c при указанныхтемпературах. Значки – экспериментальные данные [147], линии – расчет. Вставка на рисунке(a) – рассчитанные и экспериментальные кривые намагничивания для разных температур вполях до 1.5 Тл. Вставка на рисунке (б) – полевая зависимость энергий Nd0.85Dy0.15Fe3(BO3)4 вУГ (кривая 1), промежуточном (штриховая кривая 2) и ЛП (толстая сплошная кривая 3)состояниях при Т = 2 К и B||c.220Подобный ступенчатый вид возрастания с полем кривых Mс(B) обнаружен также и длядругих температур, причем с возрастанием температуры первый скачок становится практическиневидимым при Т 10 К (x = 0.15) и Т 16 К (x = 0.25), а второй скачок различим до Т 13 К(x = 0.15) и Т 23 К (x = 0.25).
Кривые Mс(B) для Т 14 К (x = 0.15) и Т 24 К (x = 0.25)монотонно возрастают. Отметим, что видимая небольшая аномалия в малом полеB 0.9 Тл для х = 0.15, отсутствует в малых полях на кривых Mc(В) для х = 0.25.Mc, B/форм. ед.(a) Nd0.75Dy0.25Fe3(BO3)43T=2K2822416112000128204 20.6 0.9 1.2 1.5 1.8(б)Mc, B/форм. ед.3T=4K1223T = 35 K1822104010250200024B, Tл46688Рисунок 6.15. Кривые намагничивания Nd0.75Dy0.25Fe3(BO3)4 для B||c при указанныхтемпературах.
Значки – экспериментальные данные [46, 147], линии – расчет. На вставках –рассчитанные и экспериментальные кривые намагничивания для разных температур в полях до1.9 Тл (вставка на рисунке a) и для Т > TN (вставка на рисунке б).221Для составов с х = 0.1 и 0.4 из-за малого количества экспериментальных точек ступеньки“размыты” по полю и как видно из рисунков 6.16 и 6.17 хорошо видны при измерениях Mс(B) сбольшим количеством точек (темные значки), выполненных в работах [155] для х = 0.1 и [153]для х = 0.4. Также видно, что представленные из разных работ экспериментальные кривыеMс(B) несколько отличаются.
Для состава с х = 0.1 измерения при одной и той же температуре2 К имеют отличия и по величине скачка, и по величине поля наблюдения аномалии.(a)Nd0.9Dy0.1Fe3(BO3)4T =2KMc,c, B/форм. ед2BcB||cBSR21.01BSR10.5BSR1000.00.00.40 Nd0.9Dy0.1Fe2 3(BO3)4 4B, Tл0.8(б)61.28B||c2Mc, B/форм. ед.BSR240T=4K20T=2K101.014560.5157800.00.0024B, Tл70.51.061.58Рисунок 6.16. Кривые намагничивания Nd0.9Dy0.1Fe3(BO3)4 для B||c и Bc (а) при указанныхтемпературах. Значки – экспериментальные данные [46, 148] (светлые значки) и [155] (темныезначки), линии – расчет. На вставках – рассчитанные и экспериментальные кривые Mс(B) приТ = 2 К в полях до 1.5 Тл (а) и для указанных температур до 2 Тл (б).222Для состава с х = 0.4 намагниченность при 5 К из [153] идет несколько выше, чем Mс(B)при более низкой температуре Т = 2 К из [149], что подтверждает приведенные ранее расчетныеданные о завышенном значении параметра замещения х в формуле монокристаллаNd0.6Dy0.4Fe3(BO3)4, на котором проводились измерения в [149].5Mc,cB/форм.
ед.4B||cT =2K3Bc210Mc, B/форм. ед.410320402B||c1Nd0.6Dy0.4Fe3(BO3)400Рисунок6.17.Кривые2намагничивания4B, Tл6Nd0.6Dy0.4Fe3(BO3)48дляB||cприуказанныхтемпературах. Значки – экспериментальные данные [149] (светлые значки) и [153] (темныезначки), линии – расчет.Отметим, что исходя из предположения ЛО состояния магнитной подсистемы соединенийNd1-xDyxFe3(BO3)4 (x = 0.1, 0.15, 0.25, 0.4) при низких температурах и В = 0 удается достаточнохорошо описать экспериментальные кривые намагниченности при B < BSR и T < TSR. Данныерезультаты описания кривых намагниченности представлены были нами в работах [147, 148,149]. Однако как видно из таблицы 6.3, получаемые при этом параметры Bfd (значения223параметров отмечены знаком “*”) заметно отличаются от значений Bfd в NdFe3(BO3)4 иDyFe3(BO3)4.
Например, для состава с х = 0.1 значение Bfd в Dy-подсистеме в три раза меньше,чем в чистом DyFe3(BO3)4. Тенденция уменьшения значения B Dyfd в Nd1-xDyxFe3(BO3)4 (x = 0.1 0.4) с уменьшением параметра x в предположении ЛО характера магнитной подсистемы связанас воспроизведением аномалий на экспериментальных кривых Mс(B) при уменьшающемся полеспин-флоп-перехода. В ЛО состоянии антиферромагнитная ориентации магнитных моментовFe-подсистемы вдоль оси с при Т < 4.2 К и В||с вклада в намагниченность не дает вследствиемалости параллельной восприимчивости и результирующая намагниченность Mс(B) при B < BSRопределяется в основном вкладом от антипараллельно ориентированных магнитных моментовDy xDy xи m2cдвух подрешеток Dy-подсистемы, поскольку от Nd-подсистемы вклад вm1cнамагниченность также мал (см. рисунок 6.8б).
В результате требуемое при описании Mс(B)возрастание намагниченности при приближении к полю перехода BSR и значение поля переходаисходя из ЛО состояния можно воспроизвести только уменьшением обменного поля B Dyfd ,поскольку уменьшение влияния Fe-подсистемы приводит к большей восприимчивости DyDyxDyxподсистемы и соответственно большему росту Mс(B) на начальном участке (Mс m2c). m1cОтметим, что возможное изменение параметров КП может существенно изменитьвеличину магнитного момента каждой подрешетки РЗ-подсистемы, однако поведение в полеDyxDyxВ||с результирующего вклада пропорционально разности m2c, на которую изменение m1cпараметров КП влияния практически не оказывает.Проведенные расчеты показывают, что если предположить, что в составах c x = 0.1, 0.15,0.25 и 0.4 низкотемпературным состоянием магнитной подсистемы является как и в составе сх = 0.05 угловое состояние (схема а на рисунке 6.8), то удается заметно лучше описатьэкспериментальные данные, и при этом получаемые параметры λ Rfd и Bfd очень близки кDyxDyxзначениям в чистых составах.
В отличие от ЛО состояния, возрастание разности m2cв m1cУГ фазе проходит не только за счет уменьшения по величие направленного против поля B||смагнитного момента m1Dyx , но и за счет его разворота к направлению поля (см. общую схему нарисунке 6.8в и схему для Nd0.95Dy0.05Fe3(BO3)4 на рисунке 6.11). Также при данной ориентациимагнитных моментов вследствие неколлинеарности векторов M1Fe и M 2Fe возрастает вклад и Feподсистемы в начальный участок кривой Mc(B) (см.
также таблицу 6.5).Видимые из таблицы 6.3 небольшие отличия параметров B Nd,Dyдля Nd1-xDyxFe3(BO3)4fd(x = 0.05-0.4) в УГ состоянии от значений B Nd,Dyв легкоплоскостном NdFe3(BO3)4 иfd224легкоосном DyFe3(BO3)4 связаны с различием низкотемпературного магнитного состояния вданных соединениях.В результате наблюдаемый на рисунке 6.6a резкий скачок намагниченности на Mс(B) длявсех составов (x = 0.05, 0.1, 0.15, 0.25, 0.4) обусловлен спин-переориентационным переходом вFe-подсистеме от исходной УГ фазы (схема а на рисунке 6.8) во флоп-фазу (схема г).Проведенные обширные расчеты магнитных фаз, которые могут быть реализованы вNd1-xDyxFe3(BO3)4 (x = 0.1-0.4) при разных ориентациях магнитных моментов Fe-, Nd- и Dyподсистем, позволили сделать предположение, что наблюдаемый на рисунках 6.14 - 6.17двухступенчатый вид скачка намагниченности обусловлен наличием промежуточногосостояния между начальной УГ и флоп фазами.
Первый (менее выраженный) скачок на кривыхMс(B) связан с отклонением магнитных моментов железа от оси с на угол θ Fe = УГ2, больший взависимости от состава на 3-8 градусов, чем в начальном угловом состоянии ( θ Fe = УГ1), иреализацией слабонеколлинеарной антиферромагнитной фазы (схема в на рисунке 6.8). Второй,болееярковыраженный,скачокобусловленпереориентациеймагнитныхмоментовFe-подсистемы из промежуточного состояния (схема в, θ Fe = УГ2) во флоп-фазу (схема г,θ Fe 90) и сопровождается переориентацией вдоль направления поля В||с магнитныхмоментов обеих подрешеток ионов Nd3+ и Dy3+.Причиной реализации возможного индуцированного полем промежуточного состояния снеколлинеарной антиферромагнитной структурой (схема в) является конкуренция вкладов отжелезной и РЗ подсистем в полную магнитную анизотропию Nd1-xDyxFe3(BO3)4.
С ростом полядостигнутый в слабых полях баланс вкладов нарушается, в результате при определенныхзначениях температуры и поля стабилизируется УГ фаза с магнитными моментами железа,ориентированными относительно оси с под большим углом θ Fe .Как уже отмечалось, ранее в работе [68] и затем в [67] при исследовании такжепроявляющего спин-переориентационный переход GdFe3(BO3)4 был сделан вывод оботклонении магнитных моментов железа от оси с в легкоосной фазе на большие величиныуглов, меняющихся при разных температурах и значениях магнитного поля.Расчет по схеме в на рисунке6.8 позволяет также объяснить наличие наэкспериментальных кривых Mc(В) Nd0.85Dy0.15Fe3(BO3)4 при Т = 2, 4 К и третьей небольшойаномалии в поле B 0.9 Тл, предположив реализацию в данном поле неколлинеарнойантиферромагнитной структуры со значительно меньшим значением угла отклоненияθ Fe магнитных моментов железа от оси с, чем при B 1.1 Тл.
Отсутствие низкополевой третьейаномалии на кривых Mc(В) для х = 0.25 и 0.4, по-видимому, связано с возросшим вкладом от225Dy-подсистемы, стабилизующим начальное состояние до больших полей. В случае с х = 0.1можно предположить, что меньшее, чем в составе с х = 0.15, поле перехода ВSR не позволяетреализоваться низкополевой аномалии на Mc(В).На вставке на рисунке 6.14б показана полевая зависимость энергий Nd0.85Dy0.15Fe3(BO3)4при Т = 2 К в УГ состоянии (кривая 1), промежуточном УГ состоянии для которого магнитныемоменты Fe-подсистемы отклонены от оси с на больший угол θ Fe (штриховая кривая 2) и ЛПсостоянии (кривая 3).
Видно, что для В = 0 и в полях до 1.1 Тл наиболее выгодным состояниеммагнитной подсистемы Nd0.85Dy0.15Fe3(BO3)4 является УГ состояние с θ Fe = УГ1 (кривая 1,схема а, в на рисунке 6.8). Затем при ВSF1 1.1 Тл более выгодным становится промежуточноеУГ состояние с θ Fe = УГ2 (кривая 2, схема в) и происходит первый скачок на Mс(B). ПриВSF2 1.26 Тл наступает флоп-фаза (кривая 3, схема г), в которой магнитные моментныенеодимовой m1Nd и диспрозиевой m1Dy подсистем переориентируются вдоль поля, что даетнаиболее заметный на кривой Mс(B) вклад во второй скачок намагниченности. Во флоп-фаземагнитные моменты железных подрешеток M1Fe и M 2Fe сгибаются к направлению поля В||с,выходя из плоскости ab. Для других составов (x = 0.1, 0.25 и 0.4) полевые зависимости энергиирассмотренных состояний аналогичны.Из вставок на рисунках 6.14а, 6.15а, 6.16б хорошо видно, что значение поля спин-флопперехода BSF в составах с x = 0.1, 0.15 и 0.25 падает с ростом температуры, т.е. с ростомтемпературы исходная УГ фаза оказывается менее устойчивой, несмотря на возрастающуюпараллельную восприимчивость Fe-подсистемы.