Диссертация (1097670), страница 31

Просмтор этого файла доступен только зарегистрированным пользователям. Но у нас супер быстрая регистрация: достаточно только электронной почты!

Текст из файла (страница 31)

4.11). Видно, что в целом статическая магнитнаявосприимчивость грубо описывает эволюцию ширины линии с температурой, однако, внизкотемпературнойобластистановится заметным существенное отклонение отэкспериментальных точек.Принимаякристаллическуювовнимание,структуру,ачтоисследуемыйорганизацияоксидмагнитныхимееткатионовслоистую(2D)базируетсявмагнитоактивных слоях на треугольной геометрии, естественно ожидать, что размерностьмагнитнойподсистемыифрустрациявприсутствиидоминирующихобменовантиферромагнитной природы будет оказывать существенное влияние не только настатические магнитные свойства, но также и на спиновую динамику. Таким образом, дляальтернативного анализа уширения линии поглощения будет интересно провести анализкритического поведения B(T) в контексте сценария Березинского - Костерлица – Таулеса(модель БКТ).

Теория БКТ для 2D треугольных антиферромагнетиков развита как ужеописано в главе 1, параграф 1.3 в работах Кавамуры и Мияшиты (модель КМ) [52].Прямые доказательства образования Z2 – вихрей действительно экспериментальнополучены методом ЭПР для 2D треугольных антиферромагнетиков в недавних работахХеммиды и соавторов [55,56].158При этом температурная зависимость корреляционной длины следует закону (1.3).А будучи пропорциональной третьей степени корреляционной длины [230] ширина линиипоглощения ЭПР в рамках теории БКТ может быть выражена как: 3b B  B exp    , (4.4)где B - ассимптотичеcкое высокотемпературное значение ширины линии, b –произвольный параметр, а значения параметра  в случае треугольной решетки спиновсоставляют  = 0.42 в модели Кавамуры и Мияшиты [52,53] и  = 0.37 в более позднеймодели Гальперина и др.

(КTHNY) [54], что несколько ниже  = 0.5 в классической XYБКТ модели, наконец,  обозначает нормализованную температуру, которая определяетсясоотношением:T1TKMс температурой топологического фазового перехода TKM, выше которой Z2 – вихридиссоциируют.В рамках подхода KM мы аппроксимировали экспериментальную температурнуюзависимость ширины линии ЭПР в соответствии с формулой (4.4) при двух значениях  =0.42 и  = 0.37, соответственно, варьируя параметры B, TKM, и b (рис. 4.12). Полученныерезультаты суммированы в табл. 4.2. Как видно, поведение ширины линии хорошоописывается для обоих экспонент во всем исследованном интервале температур. Какможно видеть из сравнения значений параметра сходимости R2, экспонента  = 0.37 слегкапредпочтительней. Как и ожидалось, температура TKM принимает значение ниже TN.

Приэтом, полученный из аппроксимации параметр оказывается b близок к теоретическипредсказанному для БКТ режима b = /2 и, кроме того, находится в разумном согласиикак со значениями b = 1.86; 1.93, полученными для 2D треугольных антиферромагнетиковCuCrO2 и AgCrO2 [55] соответственно, так и с b  1, полученным для слоистогоантиферромагнетика BaNi2V2O8, с решеткой пчелиные соты [95].Таким образом, настоящий анализ спиновой динамики позволяет предположитьвероятное формирование Z2 – вихрей и топологического перехода типа БКТ при TKM < TNв квази 2D треугольном антиферромагнетике Li4FeSbO6.

В этой связи, интересно провестидополнительнуюревизиюданныхтермодинамическихисследованийсцельюподтверждения этой гипотезы. Оговоримся, однако, что часто особенности, связанные впереходом в БКТ режим, либо слишком слабы, чтобы извлечь их, либо расположены внепосредственной близости от критической температуры магнитного упорядочения для159ln (B/mT)30025020011040 = T/TKM-1-0.2-150ln (B/mT)B (mT)-0.410030011040 = T/TKM-1-0.4-0.2-50050100150200T (K)Рис. 4.12. Температурная зависимость ширины линии ЭПР для Li4FeSbO6.

Сплошные ипунктирные кривые – аппроксимация зависимости B(T) в рамках модели КМ (4.4) какописано в тексте. Вставки: Логарифмические зависимости ширины линии ЭПР ln(B) отнормализованной температуры -- подтверждающие критическое поведение типа БКТ (врамках теории КМ) во всем исследованном интервале температур.экспериментального детектирования в термодинамических характеристиках [18]. Приэтом межслоевой обмен, если даже он на порядки величин меньше, чем внутрислоевыеобменные взаимодействия, обуславливает, в конечном счете, 3D упорядочение вбольшинстве реальных квази 2D системах, которое срабатывает из-за расхождениявнутрислоевых 2D спиновых корреляций. Поэтому чисто 2D критическое поведениерасходящихся величин часто маскируется наступлением 3D дальнего порядка. Тем неменее, предполагая вероятность топологических возбуждений в виде вихрей и антивихрейТаблица 4.2.

Параметры, полученные из аппроксимации зависимости B(T) в рамкахмодели КМ (4.4).B [mT]TKM [K]bR20.3718.71.01.70.99990.4222.81.11.60.9992160в нашей системе и возможный переход в сверхтекучее состояние, обусловленныйформированием Z2 – пар вихрь-антивихрь, можно ожидать соответствующей аномалии втемпературной зависимости теплоемкости. Теоретически предсказано, что такого родааномалия должна лежать выше критической температуры TKM, при которой все Z2 –вихри-антивихри спарены и произошел топологический переход в сверхтекучее состояние[18,19].

В самом деле, как упоминалось выше, детальные измерения теплоемкости присверхнизких температурах обнаруживают присутствие дополнительного небольшогомаксимума на C(T) при температуре Tm (TKM < Tm < TN) (рис. 4.9), который, возможно,может быть связан с формированием Z2 – вихрей и последующим переходом БКТ типа вквази 2D треугольном антиферромагнетике Li4FeSbO6.Магнитная фазовая диаграмма.

Суммируя данные термодинамических ирезонансных исследований, проведенные в настоящей работе, можно построитьмагнитную фазовую диаграмму для нового слоистого антимоната Li 4FeSbO6. Типичныйпример детального анализа температурных зависимостей намагниченности и удельнойB=3 T5.6T2-35.45.2Cp (J/mol K)Tm2TNdCp/dT (arb.units)3Ton10Tmin24dM/dT (arb.units)M (10 emu/mol)теплоемкости показан на рис. 4.13. Как видно, можно выделить несколько характерных6T (K)Рис. 4.13.

Пример детального анализа температурных зависимостей намагниченности иудельной теплоемкости в поле B = 3 Тл. Пустые и заполненные символы на верхней частирисункасоответствуютизмерениямдлядвухразличныхобразцовLi4FeSbO6.Вертикальные штрихованные полосы указывают примерную ошибку в оценке положенияаномалий.161аномалий, соответствующих положениям фазовых границ.

Полученные таким образомзначения при различных магнитных полях совместно с данными, извлеченными изанализа кривых намагничивания (см рис. 4.6) позволяют построить диаграмму,показанную на рис. 4.14. В нулевом магнитном поле парамагнитная фаза реализуется притемпературах выше 3.6 К, в то же время с ростом величины магнитного поля эта фазоваяграница сдвигается сначала в сторону высоких температур, но после прохождениямаксимума примерно в полях 4.5 Тл изменяет направление и уменьшается по температурес ростом поля. Очевидно, что такого рода характер движения фазовой границы АФМ-ПМуказывает на низкоразмерную природу магнитных корреляций и заметную фрустрацию вLi4FeSbO6когдавнешнеемагнитноеполедействуеткакдополнительныйупорядочивающий фактор на спиновую подсистему и повышает температуру магнитногоупорядочения из-за подавления фрустрации.

Основным квантовым состоянием дляисследованного соединения является антиферромагнитное состояние AFM I, однако, вмагнитных полях оно сменяется на индуцированное полем AFM II, и состояния AFM I иAFM II отвечают, вероятно, различным ориентациям спинов на треугольной подрешетке.По-видимому,ближнийантиферромагнитныйпорядок,обусловленныйсильнымивнутрисловыми обменными взаимодействиями, сохраняется до достаточно высокихмагнитных полей, возможно порядка полей насыщения Bsat при Т = 0 К. В самом деле,температура упорядочения существенно меньше, чем абсолютное значение температурыКюри-Вейсса   -17 К, свидетельствуя о сильной фрустрации в Li4FeSbO6 (f =  / TN ~ 5).Таким образом, сильные 2D обменные корреляции должны «выживать» в широкоминтервале температур, что характерно для широкого класса низкоразмерных систем, и15Li4FeSbO6(T) - TN(T) - T2(T) - T2(B) - HNCp(T) - TNCp(T) - TmCp(T) - TonCp(T) - TminB (T)10II5AFMPMI0012345T (K)Рис.

4.14. Магнитная фазовая диаграмма нового слоистого антимоната Li4FeSbO6.162было в самом деле подтверждено из наших ЭПР данных. Мы полагаем, что длядальнейшего уточнения сложной фазовой диаграммы нового соединения были быжелательны детальные исследования на монокристаллических образцах.В заключение, исследованы статические магнитные свойства и спиновая динамиканового низкоразмерного магнетика Li4FeSbO6.

Методом Мессбауэровской спектроскопииполучено прямое доказательство практически идеального катионного упорядочения стреугольной топологией подсистемы спинов S = 5/2 в двумерных магнитоактивных слоях(LiFeSbO6)3-. Данные по исследованию магнитной восприимчивости и теплоемкостиобнаруживают установление дальнего АФМ порядка с TN  3.6 K. В магнитных поляхобнаруживаются аномалии на термодинамических характеристиках, вероятно связанныесо спин-переориентационными переходами и нетривиальном основном состояниитреугольногоантиферромагнетикаLi4FeSbO6.Температурнаязависимостьлиниипоглощения ЭПР может быть удовлетворительно интерпретирована в предположенииформирования топологических дефектов типа Z2 – вихрей и топологического переходатипа БКТ при TKM < TN в 2D треугольном антиферромагнетике Li4FeSbO6.

Косвенноеподтверждение выдвинутой гипотезы получено также из детальных исследованийтеплоемкости при сверхнизких температурах, которые обнаруживают присутствиеаномалии неизвестного типа при температуре Tm, вероятно отвечающей формированию Z2– вихрей (TKM < Tm < TN). На основании проведенных исследований построена магнитнаяфазовая диаграмма нового треугольного антиферромагнетика.Результаты этого параграфа опубликованы в статьe:Zvereva E.A., Savelieva O.A., Titov Ya D., Evstigneeva M.A., Nalbandyan V.B., KaoC.N., J-Y Lin, Presniakov I.A., Sobolev A.V., Ibragimov S.A., Abdel-Hafiez M., Krupskaya Yu,Jähne C., Tan G., Klingeler R., Buechner B., Vasiliev A.N., A new layered triangularantiferromagnet Li4FeSbO6: spin order, field-induced transitions and anomalous criticalbehaviour // Dalton Trans., 42 (5), 1550 – 1566 (2013).а также докладывались и опубликованы в трудах 4 российских и международныхконференций:Intern.

Conf. on Spin physics, spin chemistry, and spin technology and Russian-GermanyWorkshop on Functional Spin Materials, Kazan, Russia (2011);3rd Inter. Conf. on Supercond.and Magnetism (ICSM), Istanbul,Turkey (2012); XII Международной конференции«Мёссбауэровская спектроскопия и ее применения» (ICMSA), Суздаль, Россия (2012); 2ndRussia-Taiwan Joint Symposium Magnetism, Superconductivity and Electronic Structure in LowDimensional Systems (MSELD), Moscow, Russia (2012)1634.2.

Характеристики

Список файлов диссертации