Диссертация (1097575), страница 5
Текст из файла (страница 5)
Некоторый ростмагнитной восприимчивости связан с присутствием примесных центров.Гамильтониан линейного альтернированного тетрамера может быть записан, какr rr rr rHˆ = −2 J1 ( S1 ⋅ S 2 + S3 ⋅ S 4 ) − 2 J 2 ( S 2 ⋅ S3 )(1.9)32Решением такого гамильтониана является система из шести уровней энергии:E1 ( S = 2) = − J 1 − J 2 / 2E 2 ( S = 1) = J 1 − J 2 / 2E3 ( S = 1) = J 2 / 2 + J 12 + J 22E 4 ( S = 1) = J 2 / 2 − J 12 + J 22(1.10)E5 ( S = 0) = J 1 + J 2 / 2 + 4 J 12 − 2 J 1 J 2 + J 22E 6 ( S = 0) = J 1 + J 2 / 2 − 4 J 12 − 2 J 1 J 2 + J 22Тогда температурная зависимость магнитной восприимчивости тетрамераописывается уравнением [35]:χ tetramerEE1EE) + 2 exp(− 2 ) + 2 exp(− 3 ) + 2 exp(− 4 )Ng μk BTk BTk BTk BT(1.11)=E3E5E6E1E2E44k B T5 exp(−) + 3 exp(−) + 3 exp(−) + 3 exp(−) + exp(−) + exp(−)k BTk BTk BTk BTk BTk BT22B10 exp(−Обработка температурной зависимости магнитной восприимчивости поформуле (1.11) суммированной с Кюри – Вейссовским вкладом примесныхцентров представлена на рисунке 1.6 сплошной линией.
Обменные магнитныевзаимодействия в тетрамере составили -2J1 = 82 K и -2J2 = 59 K. Величина щели вспектре магнитных возбуждений определяемая как Δ = E4-E6 составила 63 К.Исследование спектров63Cu ядерного квадрупольного резонанса подтвердилоналичие щели в этом соединении Δ=65 К [35]. Полевая зависимостьнамагниченности SrCu2(PO4)2, представленная на рисунке 1.7, демонстрируетпрактически линейный рост при H > H1=28 T. Спиновая щель может бытьопределена из соотношения Δ1/kB=0.6714gH1 как 42 К для g = 2.2.
В интервале 50– 63 Т зависимость M(H) демонстрирует плато 1/2, связанное с межкластернымивзаимодействиями. Магнитные параметры нескольких S= 1/2 тетрамеровприведены в таблице 1.3.33Рисунок 1.7. Полевая зависимость намагниченности SrCu2(PO4)2, Т = 1.3 К [35].34Таблица 1.3. Спин S = ½ антиферромагнитные тетрамерные системы и ихмагнитные параметры.СоединениеСтруктурныеОбмены вМагниттетрамерытетрамеренаяJ1,J2 (K)щель ΔРабота(K)CaV4O9Тетрамер – плакетка,110, χ,составленный изNMRпирамид VO5,78.9, 19.7соединенных черезt[33][36, 37]базальные ребраNaCu4AsO4Тетрамер – плакетка,59, t[38]65, χ,[35]составленный изквадратов CuO4,соединенных черезвершиныSrCu2(PO4)2Линейный тетрамер,82, 59, χсоставленный изNQRсоединенных через42,фосфатные группыM(H)квадратов и пирамидCu1O5 – Cu2O4 –Cu2O4 – Cu2O4 –Cu1O5χ - оценка обменного взаимодействия из температурной зависимости магнитнойвосприимчивости,M(H)-оценкаобменноговзаимодействияизполевойнамагниченности,t - оценка обменного взаимодействия из первопринципных расчетов,NMR - оценка щели из данных неупругого рассеяния нейтронов.завсимости351.1.4.
Бозе – Эйнштейновская конденсация магноновБозе-Эйнштейновская конденсация является одним из наиболее интересныхявлений, предсказанных квантовой механикой. Это явление предполагаетформирование коллективного квантового состояния, состоящего из одинаковыхчастиц с целым угловым моментом или спином (бозонов), когда плотность частицпревышает критическое значение [39].Впервые понятие магнона было введено Блохом для описания редукциинамагниченности ферромагнетика при температуре отличной от нуля.
Каждыймагнон приводит к уменьшению суммарного спина системы на единицу ħ илинамагниченность għ, где g является гиромагнитным отношением [40]. В работе[41] было показано точное соответствие между квантовым антиферромагнетикоми решеткой газа Бозе. В частности, аналогия между спинами и бозонами имеетместо в антиферромагнитных димерных системах, где близко расположенныепары спинов S = 1/2 образуют спин- синглетное (S = 0) и триплетное (S = 1)состояния. Здесь бозонные возбуждения называются триплонами, которыепохожи на магнитные возбуждения упорядоченного антиферромагнетика илимагноны. В частности, они имеют такие же квантовые числа, поэтому эти дватермина иногда используются как синонимы.Бозе-эйнштейновская конденсация магнонов предсказывалась в спин –димерных соединениях TlCuCl3 и BaCuSi2O6 [42].
Решетка магнитных ионов втаких материалах представляет собой набор димеров, составленных из ионовCu2+, S = ½, которые связаны внутри – и междимерными антиферромагнитнымивзаимодействиями J0, Jmnij:)H = ∑ J 0 S1,i S 2, j + ∑ J mnij S m ,i S n , j − gμ B H ∑ S mz ,iimnij(1.12)miгде μB – магнетон Бора, H – внешнее магнитное поле в направлении z; i,j – числомагнитных димеров, m,n = 1,2 их магнитные состояния.
Для квадратной решетки,составленной из подобных димеров энергия триплонов определяется как:rε (k ) = J 0 + J 1[cos( k x a ) + cos( k y a )] − gμ B HS z(1.13)36где k = (kx,ky) обозначает волновой вектор, a – постоянную решетки, а D = 4J1ширину зоны, как показано на рисунке 1.8.Рисунок 1.8. Левая панель: Зеемановское расщепление триплетных мод,отделенных щелью Δ с энергией D при k0 = (π/a, π/a). На вставке представленадисперсия триплонов при критическом поле HC1. Правая панель: результирующаяфазовая диаграмма с парамагнитной (PM), ферромагнитной под воздействиемполя (FM) и «кантованной» антиферромагнитной (XY AFM) областями [42].Зеемановский вклад -gµBHSz определяет плотность триплонов.
Приприложении внешнего магнитного поля в спин – димерных системах уровеньтриплонов с Sz = +1 опускается и, в конце концов, пересекает ноль, как показанона рисунке 1.8. Это определяет два критических магнитных поля НС1 и НС2 нафазовой диаграмме, см.
рисунок 1.8, правая панель. При нулевой температурениже НС1 намагниченность равна нулю и существуют только синглеты. МеждуНС1 и НС2 намагниченность увеличивается с ростом поля, поскольку все большетриплонов появляются в основном состоянии из-за возросшего выигрыша взеемановской энергии. Выше поля НС2 существуют только триплоны, инамагниченность выходит на насыщение. Причем, вблизи НС1 и НС2 фазоваяграница должна следовать степенному закону TС ~ (H- НС1)ϕ с универсальнымстепенным показателем ϕ = 2/3 в соответствии с теорией [42].Однако,экспериментальныеисследованияБозе–Эйнштейновскойконденсации магнонов в спин – димерных системах указывают на отклонения от37степенной зависимости критической температуры от поля. Так, в BaCuSi2O6, какпоказано на рисунке 1.9, ионы меди в квадратном кислородном окружении CuO4,соединенные через силикатные группы, формируют димеры S = ½.
Из данныхмагнитной характеризации и спектров поглощения нейтронного излучениявеличина магнитной щели установлена как 4.5 мэВ (52 К). Для этого соединениябыли установлены границы существования фаз на магнитной фазовой диаграмме.Однако, при температуре T = 0.5 K наблюдалась смена степенной зависимости отϕ = 2/3 для T > 0.5 K на ϕ = 1 для T < 0.5 K. В работе [43] было показано, что этипоказатели характерны для трех- и двумерных конденсатов Бозе-Эйнштейна.Указанная редукция размерности Бозе – конденсата связывалась с фрустрациеймежплоскостных взаимодействий.Рисунок 1.9. Левая панель: фрагмент кристаллической решетки, температурныезависимости магнитной восприимчивости и сканы при постоянном Q в BaCuSiO6[4].
Правая панель: фазовая диаграмма и полевая зависимость критическойтемпературы в BaCuSi2O6 [43].38§1.2. Квазиодномерные магнетики1.2.1. Однородная цепочка полуцелочисленных спиновАнтиферромагнитная цепочка со спином S=1/2:Hˆ = J ∑ S i ⋅ S i +1 ,(1.14)iгде J > 0 обозначает антиферромагнитный обмен между ближайшими соседямиможет быть точно разрешена, то есть ее собственные значения могут бытьполучены из уравнений Бете [44]. Первые попытки описания термодинамическихсвойств такой системы были сделаны еще в 60 – годах в работах [45,46], гдедовольно хорошо была описана высокотемпературная область.Расчет магнитной восприимчивости и теплоемкости кольца N спиновГейзенберга был сделан в работе [46].
Кривые, полученные в пределе N → ∞,показаны на рисунке 1.10. Пологий максимум на кривой χ(Т) определяетсясоотношениями:χ max JkT≈ 0.7346 , max ≈ 1.2822 2Jg μB1.15Пологий максимум на кривой С(Т) определяется соотношениями:C maxkT≈ 0.35, max ≈ 0.962JNk B1.16Уточнение низкотемпературных значений магнитной восприимчивости итеплоемкости были получены из нелинейных интегральных уравнений для двухфункций элементарных возбуждений [47,48].
Полученные температурныезависимости теплоемкости и магнитной восприимчивости приведены на рисунке1.11.Пологий максимум на кривой χ(Т) определяется соотношениями:χ max JkT≈ 0.146926279, max ≈ 0.640851022Jg μBПологий максимум на кривой С(Т) определяется соотношениями:1.1739Рисунок 1.10. Температурные зависимости магнитной восприимчивости (слева) итеплоемкости (справа) для Гейзенберговских антиферромагнитных кластеров.Цифрами обозначены число звеньев в кластерах, приближение цепочки N→∞представлены пунктирными линиями [46].
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
