Диссертация (1097575), страница 11
Текст из файла (страница 11)
Во внешнем магнитном поле флуктуации приводят кдвум новым фазам: копланарной трех – подрешеточной “Y фазе”, котораяпредставляет собой «кантованную» версию 120о состояния и «развернутой» 2:1фазе, как показано на рисунке 1.37.Рисунок 1.37. Теоретически расcчитанные кривая намагничивания (левая панель)имагнитнаяфазоваядиаграмма(праваяпанель)длядвумерногоГейзенберговского антиферромагнетика [131,132].Из теоретического расчета методом Монте - Карло на кластерах [133] изгамильтониана:r rHˆ = ∑ S i ⋅ S j − λ ∑ S izi, j(1.40)iБыло показано, что полное насыщение на кривой намагничивания достигаетсяпри λS=4.5.
Плато 1/3 присутствует в интервале полей 1.3 <λ<2.Как правило, в реальных системах наблюдаются более сложные магнитныефазовыедиаграммы,чтосвязаносанизотропнымиобменнымивзаимодействиями, магнитной анизотропией, или взаимодействиям между слоями81[134]. Причем обычно это системы с большими значениями спина S = 3/2, 5/2.Примером экспериментальной реализации треугольной решетки на S = 1/2является Ba3CoSb2O9 [135, 136].Кристаллическая структура соединения Ba3CoSb2O9 представлена нарисунке 1.38.
Здесь октаэдры CoO6 связаны между собой через сдвоенныеоктаэдры Sb2O9. Это соединение переходит в антиферромагнитно упорядоченноесостояние ниже 3.8 К из – за взаимодействия между слоями [137].Рисунок1.38.Кристаллическаяструктураиполеваязависимостьнамагниченности Ba3CoSb2O9 [135]. На правой панели представлены M(H) иdM/dH зависимости толстой и тонкой линиями. Пунктирной линией приведенвклад Ван – Флека.Из кривой намагничивания, показанной на рисунке 1.38, по соотношению4.5J=gμBHS для g = 3.8 интеграл обменного взаимодействия был определен какJ=18.2 К.
Плато 1/3 на кривой намагничивания находится в интервале полей0.306<H/HS<0.479, что отвечает теоретически предсказанному интервалу длядвумерной антиферромагнитной решетки Гейзенберга в работе [133]. Натемпературной зависимости теплоемкости, представленной на рисунке 1.39,обнаружены три аномалии при температурах 3.82, 3.79 и 3.71 К. Три магнитныхфазовых перехода связывались с анизотропией типа легкая ось, которая приводит82к последовательности переходов, связанных с упорядочением z – компоненты, какпоказано на рисунке 1.40.Рисунок1.39.Температурнаязависимость теплоемкости Ba3CoSb2O9,полученная в нулевом поле [135].Рисунок1.40.Схематическаямагнитнаяфазоваядиаграмматреугольногоантиферромагнетикаанизотропией типа легкая ось [134].с831.4.2. Фрустрация обменных взаимодействий в треугольных решетках, решеткахтипа «кагоме»Двумерная треугольная решетка, показанная на рисунке 1.41, в которой всемагнитные моменты S = 1/2 связаны между собой антиферромагнитным обменомJ, сильно фрустрирована, когда у спина есть только два возможных расположения- вверх или вниз, как в модели Изинга.Рисунок 1.41.
Модель двумерной треугольной решетки и фрустрация магнитныхвзаимодействий в треугольнике.Энтропия такой решетки при 0 К отлична от нуля, что сделало еекандидатом на реализацию спин – жидкостного состояния [138]. Андерсон вработе [139] предложил реализацию состояния резонансных валентных связей(RVB) именно для такой треугольной решетки. Ее основное состояниепредставляет собой линейную суперпозицию большого числа электронныхсинглетов, один из вариантов которого показан на рисунке 1.42.
Возбужденияспинонов в такой системе обладают спином S = 1/2.Рисунок 1.42. Основное и возбужденное состояние резонирующих валентныхсвязей RVB для треугольной решетки [128].84На кривой намагничивания для Изинговской треугольной решетки такжекак и в случай Гейзенберговской модели, предсказано плато 1/3 на кривойнамагничивания [140].Идеологически двумерная треугольная решетка близка к решетке типакагоме, которая также основана на треугольном мотиве, как показано на рисунке1.43.ТеоретическиерасчетыметодомDMRG(диагонализацииматрицыплотности состояний) [141] указывают на спин – жидкостное основное состояниетакой системы с небольшой спиновой щелью порядка 1/20 от параметраобменноговзаимодействия.Резонансноевалентноесостояниевключаетвосьмизвенные петли и димеры, как показано на рисунке 1.43.
Низшие по энергиивозбуждения спинонов в такой системе обладают спином 0 [142].Рисунок 1.43. Схема расположения атомов в решетке кагоме и треугольный мотивфрустрации. Основное состояние решетки кагоме S = 1/2, составленное издимеров и октагонов [141].Численные расчеты на кластерах из 18 узлов показали, что магнитнаявосприимчивость экспоненциально убывает до нуля, тогда как теплоемкостьуменьшается по квадратичному закону ~T2, как показано на рисунке 1.44 [142]. Винтервале (0.3-0.6)Δ в расчетах на кластерах большего размера, как показано нарисунке 1.45, теплоемкость также убывает ~T2.
Авторы связывали такое85поведение теплоемкости с наличием спиновых синглетов с энергией e(T) внутритриплетной спиновой щели.РисунокТемпературные Рисунок1.44.1.45.магнитной зависимостизависимостиТемпературныетеплоемкости,восприимчивости (сплошная линия) и полученные на кластерах из 18 и 36теплоемкости(толстаяпунктирная звеньев для антиферромагнитной S=1/2линия) для антиферромагнитной S=1/2 решетки кагоме [142].решеткикагоме,полученныенакластерах из 18 звеньев [142].Наиболее известным металооксидным соединением, где реализована модельантиферромагнитнойрешеткикагомеS=1/2,являетсягербертсмититZnCu3(OH)6Cl2. В этом соединении слои кагоме составлены из Cu3(OH)6треугольников, как показано на рисунке 1.46. Ионы цинка находятся в окружениишести гидроксильных групп OH- между магнитоактивными слоями. Ян –Теллеровские катионы Cu2+ находятся в квадратном кислородном окружении.Методом рентгеновской дифракции было показано, что Ян – Теллеровскаяпозиция в слое занята преимущественно катионами меди, тогда как межслоеваяпозиция имеет смешанную заполненность Cu/Zn [143].86На температурной зависимости магнитной восприимчивости Cu4(OH)6Cl2наблюдается ферримагнитное упорядочение ниже TC=4.5 K, как показано нарисунке 1.46.
С ростом содержания Zn ферримагнитный переход подавляется,тогда как температура Вейсса полученная из обработки высокотемпературнойзависимостиχ(T)отрицательнаирастетпоабсолютнойвеличине.ВZnCu3(OH)6Cl2 не наблюдается формирование дальнего магнитного порядка и Θ =-314 K [143].Рисунок 1.46. Кристаллическая структура гербертсмитита ZnCu3(OH)6Cl2 (леваяпанель).ТемпературныезависимостимагнитнойвосприимчивостиZnxCu4-x(OH)6Cl2 (x=0 – на вставке, x=0.5, 0.7, 1) [143].Температурная зависимость магнитной восприимчивости ZnCu3(OH)6Cl2вопреки ожиданиям для антиферромагнитной решетки кагоме S=1/2 нескольковозрастала с понижением температуры, как показано на рисунке 1.47. Однако,исследования ЯМР спетров35Cl позволили разделить объемную магнитнуювосприимчивость, пропорциональную35K1/2, и собственную восприимчивостьматрицы пропорциональную 35K, как показано на рисунке 1.47. Видно, что ниже50Квосприимчивостьматрицыубывает.Нарастаниеобъемнойвосприимичивости авторы связывали с наличием примесных дефектных центрови взаимодействием типа Дзялошинского – Морийя [144].87Рисунок 1.47.СдвигнаименьшейкомпонентыраспределеннойНайта для35Kлокальнойвосприимчивости (треугольники) иполовиннойинтенсивности35K1/2(круги) главного пика в спектре ЯМР35Cl.Точкамитемпературнаямагнитнойпоказаназависимостьвосприимчивости,измеренная на СКВИДе, пунктиром –независящаяоттемпературысоставляющая [144].Исследования теплоемкости ZnCu3(OH)6Cl2 также принесли неожиданныйрезультат.
В работе [145] на зависимости С(Т) был обнаружен широкиймаксимум, ожидаемый для спин – щелевой системы при низких температурах,который полностью подавлялся магнитным полем 14 Т, как показано на рисунке1.48. Однако, исследования теплоемкости до сверхнизких температур показали,что теплоемкость описывается степенной функцией C=γTα, и степенной факторварьируется от 1 при в интервале 106 – 400 мК до 2/3 в интервале 106 – 600 мК,как показано на рисунке 1.46.Исследования спектров неупругого рассеяния нейтронов ZnCu3(OH)6Cl2 невыявили указаний на спиновую щель вплоть до J/170. Предложенная авторамимодель основного состояния представляет собой двумерную спиновую жидкостьс зарождающимися спинонами [145].88Рисунок 1.48. Температурные зависимости теплоемкости ZnCu3(OH)6Cl2 вмагнитных полях (левая панель) и при сверхнизких температурах (правая панель)[145].891.4.3.
Решетка Шастри – СазерлендаОтдельный случай двумерной фрустрированной решетки представляетсобой двумерная сетка ортогональных димеров (S = ½), отвечающая моделиШастри – Сазерленда, как показано на рисунке 1.49. Впервые основное состояниетакой решетки исследовалось в работе [146]. Магнитная фазовая диаграмма,предложенная авторами, представлена на рисунке 1.49.
Квантовое основноесостояние такой системы зависит от отношения внутридимерного взаимодействияJd и фрустрирующего междимерного взаимодействия J или их отношения α = Jd/J.Когда в представленной решетке отсутствует внутридимерное взаимодействие, тоесть α = 0, то основное состояние отвечает неелевскому антиферромагнитномуупорядочению.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
