principy_nelinejnoj_optiki_1989 (769482), страница 42
Текст из файла (страница 42)
13.2 Квантовые биения [3) Рассмотрим систему с двумя близко расположенными уровнями, показанную на рис. $3Л. Если для резонансного возбуждения этой системы используется импульс лазера, имеющий обратную длительность большую, чем расстояние между двумя возбужденными <г~ </! Рис. 133. Трехуровневая система, имеющая два блиено распояоженных верхних уровня, нотерентио возбуждаемых лааерным импульсом со спеитрааьной шириной йа, превышающей расстояние между верхними уровнями ып состояниями, то после возбуждения система оказывается в когерентном суперпоэиционном состоянии <Ф! = <Ф 1+ а <Ф ! с е 1еф гте+ а <ф !с нате гав ($3.5) где <ф! и <~~,1, <ф! — основное и возбужденные состояния соответственно, а а, и а,— коэффициенты, аависящие от возбуждония.
208 Система в когерентном суперпозпционном состоянии при переходе в основное состояние будет излучать. При этом мощность излучения описывается формулой Оз(й) ° ](зу(1)~ег!фе)]с= ~аг(зу,~ег!фее " ' + + (,~ ] ~„г ) -(вез+ге)з~з А -зг,з+ ] -зг ю+ +Ве (гз+гз)всов((юз — со )1+ <Р], (]З.б) откуда следует, что в излучении содержатся затухающие колебания с частотой биений (ю„— ю„).
При наличии ансамбля подобных систем каждая из них может иметь несколько отличные частоты в„и ю„вследствие эффекта дьд Воздумдвиив с осноднжо один Р д Ф Ю 3 2 з Часвнмы дивной 1а «~~О в Одаб> еу,9 МГц М9,4, 82,9, Од,'6'ЯГц' ' т,нс. О 10 9199 ЯГц 1 Воздумдвнив с всноднозо уродин у=Я О 700 О 50 и,ягц д Рис. 13.2.а — Сверхтонкаи структура бзд«з и тзрзд уровней атома Сз.
Пока.- заны частоты квантовых биений, ожидаемых при возбуждении ва переходах а и Ь. 6 — Осциллограммы квантовых биений в сигнале флуоресцевции при возбуждении на переходах а и Ь соответственно. Под зкспериментальными кривыми приведены соответствующие теоретические кривые. в — Временной характер изменении и спектр сигнала 1„— 1е приведенного на рис. 13.26 (4] 14 и.
Р. пгек 209. Доплера или другого механизма неоднородного уширения, но размостная частота биений (ыи — а„) должна быть одной и той же для всех систем. Следовательно, мощность спонтанного излучения ансамбля после импульсного возбуждения по-прежнему дается ормулой ($3.6). Эти колебания будут наблюдаться, если ым — ви! ~(Г, + Г,). Частота биений непосредственно определяет расстояние между уровнями ым = ым — о>и.
Метод квантовых биений можно обобщить на случай систем с несколькими близко расположенными подуровнями. При этом временное поведение сигнала становится более сложным, но если расстояния между уровнями много больше постоянных затухания Г, то спектр можно легко получить с помощью фурье-преобразования изменяющегося во времени сигнала. Этот метод особенно полезен для определения малых расщеплений уровней, так как при этом сигнал можно аккуратно измерить с помощью обычной системы регистрации переходных процессов. И изменяющийся во вреиенп сигнал, и его спектр Фурье можно непосредственно вывести на экран осциллографа.
На рис. $3.2 показан пример измерений по методу квантовых биений (41. 13.3 Спектроскопия насьпцения Основная идея спектроскопии насыщения заключается в следую-. щем. Монохроматический свет резонансно возбуждает только небольшую группу атомов или молекул внутри неоднородно уширенного контура и вызывает в них изменение населенностей. Эта группа атомов или молекул, которые выделены иэ остальных наличием изменения населенностей, могут быть затем селективно исследованы по их спектрам поглощения или люминесценции.
Эфврект неоднородного уширения оказывается, таким образом, подавленным. а. Насыщение при возбуждении Рассмотрим прежде всего изменение населенностей вследствие резонансного возбуждения двухуровневой системы, показанной на рис. $3.3. Кинетическое уравнение для разности населенностей имеет вид ( ) о + т ) (ЬР ЬРв) = 2ЮшЬР д 1'1 (43.7) 1 где Ьр ри — ри — разность населенностей между двумя уровнями, Ьр' — соответствующая равновесная тепловая разность населенностей, )т'и = 2яй'д(в) — скорость вынужденных переходов, Я*=($/й)!<1 !вг Е! 2> — частота Раби, я(в) — форма линии перехода. Предположим, что я(а)= Г/п((ы — вм)'+ Г').
Стационарное решение (13.7) можно записать в форме (43.8) (в-и,,)'+г'(~+~1~)" 240 где 1/1. МРТ,/Г. Здесь 1 с!ЕР/2пк — интенсивность, а величина 1, сГ!ЕР!8явй*Т, по определению называется интенсивностью насыщения. При такой интенсивности из основного в возбужденное состояние резонансно накачивается (Лр — /ър')/2 часть молекул.
Когда отношение 1/1, стремится к 'бесконечности, Ьр приближается к нулю. Зто явление носит название эффекта насыщения. Поглощение луча накачки пропорционально рувЛр и определяется коэффициентом поглощения аеГ а = е с (13.9) (в — вез)с+Г (1+1/1,)' (13.11у где а,— пиковое значение при в вв и 1/1,— О. <с Уравнение (13,9) показывает, что когда отноше- Рис 1З.З. Резонием 1/1, пренебречь нельзя, линия поглощения иеисиое возбгж испытывает УшиРение в (1+ 1/1,) св Раэ. Зто вои системы~ хорошо известный эффект полевого уширения. В пределе слабого насыщения (1/1, ч. 1) соотношения (13.8) и (13.9) приводятся соответственно к виду — Г'(ш,) ар' ар дре (в — в )с+ Г аеГ ( Г 1/1а Изменение коэффициента поглощения а оказывается пропорциональным 1 или !ЕР и может рассматриваться как нелинейно-оптический эффект третьего порядка по полю.
При наличии неоднородного уширения монохроматический лазерный луч может резонансно возбудить лишь небольшую долю атомов или молекул. Рассмотрим, например, ю — еФсс газ, в котором неоднородное уширение о~-" определяется главным образом эффектом Доплера. Для части атомов или молекул, имеющих компоненту скорости и, вдоль направления распространения луча, резонансная частота в лабораторной системе координат равна в„— /си„где вв — резонансная частота в неподвижной системе координат. Согласно (13.8) изменение населенностей для этой части атомов или молекул дается формулой Лр (и,) — Лре (и ) ( ') ( *) .
(13.12) (в — в„+ Ьо.)з+ Г'(1+ 1/1,) ' Здесь Лре(и,) = (Лрее/Уяи) е '*'", а Ьрв есть тепловая разность населенностей уровней 11> и !2>. Ясно, что заметное изменение 14е 21й населенностей Ьр(о,)вь Ьр'(о,) может произойти только для атомов пли молекул, для которых о, =(в — вв)/й, что проявляется в виде провала в распределении населенностей на рис. 13.4. Это явление носит наэвание эффекта выжигания провала [6]. Под действием накачки величина Ьр'(и,) модифицируется таким образом, что в максвелловском распределении воэникает провал с полушириной Г(1+ 1/1,) и'/Й.
б. Поглощение слабой пробной волны в присутствии мощной волны накачки Представляется естественным, что эффект выжигания провала можно зондировать путем сканирования слабого пучка с частотой е' в окрестности провала. Основной вклад в коэффициент поглощения пробного пучка будут давать атомы и молекулы, имеющие проекцию скорости о, =(в' — ам)lй в случае распространяющихся в одном направлении пучков накачки и пробного, так что при а' = в пробный пучок должен чувствовать наличие провала в распределении Ьр(о,). Это простое рассуждение, однако, не принимает во внимание когерентное взаимодействие между пробным пучком и пучком накачки. Как мы увидим ниже, когерентное вэаимодействие может эаметно иаменить спектр поглощения, особенно в пределе сильного насыщения, когда П1. Э'1.
Расчет поглощения пробного пучка можно начать с нахождения элемента матрицы плотности р„(а'), учитывая, что коэффициент поглощения определяется выражением 4нв' а (е') = — 1ж у (в'), где (13 13) В присутствии сильного поля накачки Е(в) мы хотим рассчитать элемент р„(в'), который содержит поправки всех степеней по полю Е(в), но линейные по амплитуде пробного поля Е(а') [5]. Это можно сделать для двухуровневой системы.
Непосредственно иэ уравнения Лиувилля (2.6) для матрицы плотности можно получить следующую систему уравнений (см. раздел 2.1): й (в' — в„+ 1Г) р„(в') — р„Е (в') [р„(0) — р„(0) ]— — р,Е(в)[р„(в' — в)'- р, (а' — е)], й (в' — а+ г/Т,) [р„(в' — а) — р„(в' — в)] — 2р„Е*(в) р„(е')+ 2р„Е (в') р„( — а)+ 2р„Е(а) р„(е' — 2е)', й(е'- 2в — ав+ 1Г) р„(в' — 2в)' -р,.Е*(а) [рв(а' — в) — р„(е' — в)], (13.14) чение ро,(е'). Для простоты считаем, что доплеровское уширение мною больше однородного. Выражение для р„(в', и.) можно получить из (13Л5) или (1ЗЛ6), заменяя в и в' на в — )г ч, н в' — й' ч, соответственно.
Чтобы найти коэффициент поглощения для пробной волны в этом случае, мы должны проинтегрировать р„(е', и,) по доплеровскому контуру. Другими словами, р„(е') ° О в (13Л6) нужно заменить на ) Ии,роо(е', эо). Для случая встречного распространения накачки и пробной волны член в (1ЗЛ6), описывающий эффект выжигания провала, дает вклад в коэффициент поглощения, равный 4яМе' ~ р ГЬр (о,) о'о ///а 1 Г' = по( ')11 — Ь ,,1...1, (13Л7) — 1, где 4ве' ~т!иж! о/ е еы 1 Г = Г (1+(1+ П1,) "о), й' = й.
Полученный результат показывает, что в пределах всего доплеровского контура коэффициент а,о(в') приблизительно равен ео(е')-йро(и,=(е' — в„)/й'], за исключением окрестности е' =2в„— е, где коэффициент поглощения имеет минимум с полу- шириной Г, причем амплитуда и полушнрина этого провала возрастают с увеличением отношения 1П,. Этот резонансный минимум в поглощении пробной волны, лежащий на частоте в'= 2в„— в, обусловлен провалом на частоте е' — Йи, воо выжигаемым волной накачки с частотой в в„— /ои,.
Особый интерес вызывает случай слабого насыщения (1//,«ч. 1)'. При этом уравнение (13.17) сводится к уравнению 2Го//1 ((е' — е) +2(е — е )) +4Г которое показывает, что минимум в поглощении имеет полуширпну, равную естественной ширине линии 2Г отдельных атомов. Для случая, когда волна накачки и пробная волна распространяются в одном направлении, рассуждения и результаты будут похожими, только провал в поглощении пробного луча будет наблюдаться при в'- е, как и следовало ожидать.
214 Член в выражении (13Л6) для рм(а'), описывающий когерентный эффект, болев сложен. Он может сильно модифицировать спектр поглощения. Мы ограничимся адесь лишь обсуждением на качественном уровне; детали математического расчета можно найти в (7). В случае встречно распространяющихся пробной волны и волны накачки у когерентной части ры(ю', и,) будет три полюса, однако при контурном интегрировании по и, путь интегрирования нужно замкнуть в верхней полуплоскости, содержащей только один полюс.














