principy_nelinejnoj_optiki_1989 (769482), страница 46
Текст из файла (страница 46)
При 1~О система находится в состоянии !1>, а при г) Π— в когерентном состоянии 1р> = а(е)! 1> + Ь(е)! 2>. (13.26) Предположим, что справедлива теория возмущений. Тогда а(е) ~к 1, а Ь(8) можно найти из уравнения Шрйдингера д Ь (Г) ~ АЕ-Е(зе-ведЕ дЕ а при 2~Т+т Ь(г) [е «(ев вт«)«т+ ) ( ««)т[+ Ь(т)— 2«е — м ах [ -~(ы-~а«) 1] [ -«(ав-а,) т + 1] 2«е — м 31 Если регистрируется флуоресценция с уровня <21, то сигнал должен быть пропорционален !Ь(«) !'. После действия второго импульса Ь (Т + т) !а = 4Аетт [ " ~ созе [(2«о — «оа«) Т/2!.
(13.30) [ а(в[(2в — в ) т/2! [е Спектр [Ь(Т+т) !т относительно (2в — «ст«) имеет вид биений, показанных на рис. 13.18. Период следования максимумов в нем в«о в/г Рис. $338. Биения Рамсея, получающиеся прв двухфотонном воабу«ндевии перехода двумя прямоугольными нмпульсамн длительностью т, первый ие иоторых начинается е момент времени « О, а второй — в момент «* Т 05еьта/» 0,5а«т«0,5е«т,+а/» о« Контраст биений характериауется величиной [Ь(Т+т) !юах 1Ь(Т+т)(вяв 2» гг '- 1Ь(Т+.) 1е„+)Ь(Т+,) 1а«а «+.-" * (13.32) которая равна едвпице при Г-0 и быстро уменьшается с роатом Г. На рнс.
13.19 приведен пример оптических биений Рамсея, полученных при двухимпульспом возбуждении паров натрия, и соответству«ощая схема эксперимента [28[. На каждой из спектральных линий отчетливо видны интерференционные максимумы. На бл«одаемое расстояние между максимумами действительно соответствует величине У2Т и уменыпается с ростом Т. Явного улучшения картины биений Рамсея можно добиться при использовании последовательности из многих расположенных 230 рввен У2Т. При наличии затухания, характеризуемого константой Г, причем тч. Г ', гоавенство (13.29) следует модифицировать, заменяя Ь(Т) на Ь(Т) а- '. При этом получаем [Ь(Т+ )[а=( ~ 1«[я «(т" "е«)» — 1][е «(а" "««)т+ е-гт]«)а.
~ах / (13.31) сер«ане ячвйна с Ис, нсненЬеннан Янвчь а /чу/г У Х/2 -2 =1 1 еь, ггц Б Рис. 13.19. а — Схема установки для иаблюдевия биевий Рамсея в гГа. бСпектры двухфотовпого перехода 3ву — 4Ч) в гйь Нвжввй спектр, иа котором хорошо видны биения Рамсея ва каждом пике, получек при задержке между двумя возбуждающими импульсами, резвой 25 ис.
По оси абсцвсо отлажена частота лазера в гигагерцах 127] 2и/г Рис. 13.20. Последовательиость равиоототошцих друг от друга лазериых импульсов и соответствующий ей частотный спектр 231 на одинаковом расстоянии друг от друга импульсов ~27]. Эту последовательность можно получить либо от лазера с синхронизованными модами, либо направляя импульс в резонатор с частично пропускающими зеркалами. Если импульсы коррелированы по фазе, то частотный спектр будет иметь вид последовательности эквидистантных пиков, как показано на рнс. 13.20. Спектральное разрешение в этом случае ограничено шириной каждого из пиков. При испольаовании У импульсов для когерентного возбуждения атомов в течение времени дефазировки ширина пиков обратно пропорциональна у, а интенсивность сигнала пропорциональна др. Применение этой техники было продемонстрировано Титсом с сотрудниками ~27].
13.7 Другие методы спектроскопии высокого разрешения Существует ряд других методов спектроскопии высокого разрешения. Большинство из них является вариациями методов, которые мы уже рассмотрели, включая многофотонную спектроскопию поглощения, свободную от доплеровского уширения, и многофотонную спектроскопию насьпцения. Однако когерентная спектроскопии оптических пут аций и спектроскопия чатыр ехволнового смешения являются самостоятельными методами и заслуживают более де тального рассмотрения. Первый из них будет обсуждаться в гл. 21, посвященной когерентным эффектам, второй — в гл. 15. Гааза 14 ЧЕТЫРЕХВОЛНОВОЕ СМЕШЕНИЕ Под четырехволновым смешением понимают нелинейный процесс с участием четырех взаимодействующих электромагнитных волн.
В пределе слабого взаимодействия он является процессом третьего порядка по полю и описывается кубической нелинейной восприимчивостью. В отличие от процессов второго порядка процесс третьего порядка разрешен во всех средах, как обладающих, так и не обладающих центром симметрии. Однако процессы третьего порядка обычно во много раз слабее, чем разрешенные процессы второго порядка, из-за убывания величины нелинейности с ростом ее порядка (см. (1.24)): !2'~'/2'и! ЧК„. При использовании мощных лазеров зти процессы все же легко наблюдаются, как впервые продемонстрировали это Мейкер и Терхьюн [1). Это тем более справедливо, когда [Хоп! возрастает из-за наличия резонанса. Если для накачки используется более одного перестраиваемого лазера, то можно возбудить множественные резонансы в Х'".
Поскольку процессы четырехволнового смешения обладают большим разнообразием и их легко наблюдать во всех средах, они находят много интересных применений. С их помощью удаатся расширить частотный диапазон имеющихся когерентных перестраиваемых источников в ИК и УФ диапааонах [2) В вырожденном случае (т. е.
когда все четыре волны имеют одинаковые частоты) четырех- волновое смешение используется для реконструкции волнового фронта в адаптивной оптике [3). При наличии резонансов четырехволновое смешение можно испольэовать как мощный спектроскопический и аналитический инструмент для изучения вещества.
В данной главе мы рассмотрим основы и некоторые применения четырехволнового смешения, а обсуждение спектроскопии четырех- волнового смешения отложим до гл. 15. 14Л Нелинейные восприимчивости третьего порядка В средах, обладающих симметрией по отношению к операции инверсии, нелинейность третьего порядка является нелинейностью низшего порядка, разрешенной в электродипольном приближении [4).
Микроскопическое выражение для кубической нелинейной восприимчивости д"' можно получить с помощью теории возмущений, используя, например, диаграммную технику, описанную в разделе 2. 3. В общем случае восприимчивость имеет 48 членов, которые в явном виде выписаны в работе [5). В то время как тензор 2'" аави- 233 сит от симметрии среды в целом, каждый член в микроскопическом выражении для Х"> подчиняется правилам отбора для матричных элементов. Вблизи резонансов несколько членов в выражении для Хсо резонансно возрастают благодаря наличию резонансных знаменателей.
Резонансную часть Хоо можно отделить от нереэонансной, пользуясь резонансным характером дисперсии. Резонансная часть Хсн становится комплексной величиной, когда постоянными затухания в резонансных знаменателях уже нельзя пренебречь. Ниже детально обсуждаются конкретные примеры резонансных ситуаций. <дч <д! а. Одинарный резонанс Рис. 14.1. Схвма, иллюстрирующая процесс чвтырсх- Пусть мы имеем на входе три частоты накаволнового смсшс- чки: сои еое и еее. ОДинаРный Резонанс Хсо вознииия, легла Рээ- кает, когда одна иэ трех частот или их алгебраи- ческих сумм приближается к частоте перехода реэсиэис среды.
Рассмотрим, например, случай, показан- ный на рис. 14 1, когда в резонанс попадает разность ю, — сее. Кубическая восприимчивость может быть записана в виде суммы резонансной (Хк~) и нерезонансной (Хйй) частей: (14.1) Выражение для Д~ можно получить либо из общего выражения для Х'", либо пользуясь выводом, проделанным в разделах 2.3 или 10.4 Получаем Ц (ыс=юз еоа+ы,)1пы ' (14'2) 3) д'(Ма в)й(ма а)ы (ра — ра ) ь ("1 "е "а'а '"а'а) (а'~ееь) и) (л~ еее [а) (а'~ еее [я) (л[еел) а) в (ю — ю„а) Ь (юз + юла) (а'~ ее~~ и) (л[еее[а) В (из + ила) Ь (юе ила) Аналогичным образом можно записать выражение для восприимчивости Хи длЯ дРУгих слУчаев однокРатного Резонанса.
(е) 6. Двойной резонанс Предположим, что на входе имеются две волны накачки с частотами в, и ео„и рассмотрим различные случаи двойного резонанса, приведенные на рис. 14.2. Выражения для Хи можно получить, (е) пользуясь диаграммной техникой (см. раздел 2.3). Для случаев 14.2а- г на рисунке приведены диаграммы, причем резонансные 234 <п'! <п! <лч <л! <д'! <у! <д'! <д! д О < и'! <и! < л'! <л! <ут у е <д! <у ! <пч <п! <пч <и! < и'! <и! <и'! <и! <у! <.9 ! <у! <уч <д! <у! <и'! <ш <пт <л! И к <уч <д~! <д! <у! Рис. 14.2.
Схемы, описывающие различные случаи четырехвоввовото смешения, когда две из участвующих частот являются резоиапсвымв. Дая схучаев и — з приведены двойные диаграммы Фейвмава переходы выделены точками. Для этих случаев получаем соответственно: 1Хк (ез = е1 ез + е1)ЩА! = Г (з) к,л!<~~,~ ><!" !г> <.1;! >< !;!г> ~ Х (У'(гз(а) (л~ г ~У) Р"и (14.3а) +1Р )(, в +!Р ) ( 43) плюс члены, в которых индексы у и 1 меняются местами; Ы (ез в1 <ез + в1)]ЦА! = Ке ~Ч~р (у ~ г1 1<п ) ~(а' ~ г< ) е) (е ~ г>, ~ и) аз 2е1 — ез — мах+!Гав ~ в1 — в,— в. + ! хх (14.3б) <"!!"!!-><-!1! >1 < ! ! >~! 2в1 еез,~ в1 ваз+ !раз 222 п люс члены, в которых индексы у и у меняются местами; [Хд( (юз = <од <оз + юд)У(уд( = Кв (Е~ г() в') (а'( г.) Э') ( "д "з " 'е+ (д е) ("д "з "е'е+ (де е) Х + ~ рее (14.3в) <г< < )<-< ) 9ц-д<"(,>) .
д ~те з те плюс члены, в которых индексы у и у меняются местами; [ к Хк (юз = юд юз+ юд)у(уа(= (з) у((еа ч~р (т ~ г( ~ в"у(и'1 г) ) Гу (Е ) га ! ву (в ~ г( ~ ту (2<в — <ез — <сеет) ((е — е)з — еде о + (Го<о) плюс члены, в которых индексы у и у меняются местами. Резокапсы в этих выражениях выделяются эиамекателями, содержащими постоянные затухания. Аналогично можно записать выРажевиЯ длЯ воспРиимчивости Хй(аз =в, — ю,+ю )длЯ слУчаев, <з) показанных яа рис. 14.2д — э и соответствующих частоте сигнала на выходе 2ю,— ю„и для восприимчивости Хк (ю, =е,— ю,+юз1 <3) для случаев, показанных па рис.














