principy_nelinejnoj_optiki_1989 (769482), страница 45
Текст из файла (страница 45)
Кроме того, появляется индуцированное циркулярное дзулучепреломление, поскольку в результате селективного возбуждения показатели преломления для двух циркулярно поляризованных компонент больше не равны друг другу. Вследствие этого, проходя через среду, линейно поляризованный пробный луч с частотой, лежащей вблизи связанного с насыщением провала, становится эллиптически поляризованным, причем большая полуось эллипса поляризации поворачивается.
Если частота пробного луча лежит далеко от провала насыщения, то поляризация пробного луча остается неизменной. Прошедший через среду пробный луч может быть теперь направлен на скрещенный с ним анализатор. Лишь при настройке на провал насыщения в доплеровском контуре пробный пучок будет пропущен анализатором. В отличие от спектроскопии насыщения поглощения поляризационная спектроскопия дает спектр, свободный от доплеровского уширения, без неоднородно уширенного пьедестала.
Это, несомненно, является большим преимуществом, так как при отсутствии высокого пьедестала чувствительность можно сильно увеличить, что, в свою очередь, позволяет использовать лазеры с меньшей мощностью и работать при более низком давлении газа. В общем случае при соответствующем выборе положения анализатора можно использовать пучок накачки с эллиптической поляризацией [18].
Поляризационная методика применима к двух- и трехуровневым системам. В последнем случае переходы, на которых происходят накачка и зондирование, должны иметь общий уровень, как показано на рис. 13.10. В случае системы с большим числом близко расположенных переходов, как, например, в молекуле, поляризационная спектроскопия обладает еще тем преимуществом, что она 15 и. Р. швв 225 способна сильно упростить спектр [20, 21).
Поляризованный луч накачки изменяет населенность общего уровня для определенной молекулярной ориентации. Пробный луч, зондирующий переходы с этого общего уровня на другие уровни, должен испытывать дихроизм и двулучепреломление. При наличии скрещенного анализатора эти переходы могут быть легко выделены из всех прочих. Результирующий спектр, полученный при пропускании пробного луча через скрещенный анализатор, обычно оказывается гораздо проще, и его легче расшифровать, чем обычный спектр поглощения. В этой методике общий уровень оказывается промаркированным за счет накачки поляризованным лучом, который вызывает насыщение, поэтому эту методику называют еще спектроскопией с поляриэационной маркировкой [20, 21).
В качестве примера на рис. 13Л5 показаны спектры Ма„ полученные методом поляриэационной маркировки [20). Пучок накачки был циркулярно поляризован и настроен в резонанс с переходом Х'Ез+-~-В'П молекулы Ха, вблизи 482,5 нм. Первый ряд в спектре на рис. 13Л5б был получен при настройке частоты накачки на переход (и=О, У 49)- (4, 50). Переходы из состояния (О, 49) в различные состояния (и', 1') регистрировались по изменению поляризации пробного пучка, индуцированному изменением населенности уровня (О, 49). Для каждого перехода и- и' ожидается появление трех спектральных линий в соответствии с правилами отбора й1= ~1, О.
Интенсивность сигнала при йУ ~1 в первом приближении пропорциональна а~, а при АУ=О пропорциональна 1/Р, где а, — коэффициент поглощения в отсутствие накачки. Следовательно, при больших У переходы, отвечающие М О, оказываются гораздо слабее и могут не проявиться в спектре. Поэтому можно идентифицировать последовательные дублеты в первом ряду спектра на рис. 13.15б как переходы (О, 49)- [(О, 48), (О, 50)), [(1, 48), (1, 50)), [(2, 48), (2, 50)), ..., [(6, 48), (6, 50)) соответственно. Подобным образом последовательные ряды спектров на рис.
13Л5б были получены при накачке переходов (1, 25)- (5, 24), (О, 42)- (4, 41), (1, 29) - (5, 29) и (1, 33) -(5, 34) соответственно. Переход и = 1 - и' = 3 во втором и четвертом рядах отсутствует из-за малости фактора Франка — Кондона. Колебательные квантовые числа верхних состояний в наблюдаемых переходах здесь находятся легко, поскольку каждый ряд спектра должен оканчиваться с низкочастотной стороны дублетом с и' О.
Спектр, приведенный на рис. 13.156, гораздо проще, чем обычный спектр поглощения, где переходы из многих вращательных подуровней нижних колебательных уровней э=О и и=1 создают практически непроходимый «леса спектральных линий. Метод поляризационной маркировки может быть распространен на эффективные четырехуровневые системы, показанные на рис. 13.12.
Поляризованная накачка частично ориентирует молекулы в состоянии 10>. Посредством столкновений молекул зта ориентация передается из состояния )0> в состояние Ю'>. Пробный пучок, зондирующий переход из состояния !О'> в состояние 12>, ззв маяизапзор Лопяоизазпоа а ряейяа а парами Ва Е гама гаера ам' гаоа Рис. 13.15. е — Схема экслерименте по спектроскопии с поляриввционной маркировкой. о - Спектры полосы ВзПи молекулы Хвз, полученные методом поляриввцнонной маркировки. Пять верхних спектров получены с циркулярно поляризованным пучком накачки. нижний спектр получен с линейно поляризованным пучком накачка 1211 изменение поляризации падающих пучков. Детально мы рассмотрим этот процесс в гл. 15 под рубрикой аффекта Керра, индуцированного комбинационным резонансом, учитывая, что комбинационные переходы являются частным случаем двухфотонных переходов.
$3.6 Оптические биения Рамсея В области радиоспектроскопии атомов в конце 40-х годов Рамсеем была разработана замечательная техника высокого разрешения, основанная на использовании атомных пучков 1221 Как показано на рис. 13.16, атомный пучок взаимодействует с радиочастотными 15и 227 вновь должен испытывать индуцированный дихроизм и двулучепреломление 1201. Поляризационная спектроскопия может быть использована для изучения двухфотонных переходов.
Вместо поглощения измеряется ЛаЗЕр мппоияи Лродяпа яазеп лхоп,йгз лЛ а0 полями в двух областях пространства. Атомы, пролетающие через первую область, оказываются когерентно возбужденными. Если эта когерентность сохраняется к моменту, когда атомы достигают второй области взаимодействия с полем, они могут либо поглощать, либо излучать в зависимости от того, находится дипольный момент атомов в фазе или противофазе с возбуждающим радиочастотным полем.
Поэтому поглощение во второй области имеет вид интерференционных максимумов, когда частота поля сканируется в окрестности атомного резонанса. Эти максимумы носят название биений сит от времени жизни когерентности — возбуждения, откуда можно с высоким раарешением получить спектр последнего. Рис. 13Л6. Схема, поясняющая Эту методику можно распрострав»аимодействие атомвого пучка с Нить на случай оптической спектродвумя радио«а«то»вымя волями, скопин [23]. Однако, поскольку врез рв»ультате которого иаблюдаются биевия Рамс»я мя дефаэировки для оптического перехода обычно крайне мало, методику надо модифицировать.
Вместо электромагнитных полей, воабуждающих атомный пучок в двух разнесенных точках пространства, можно испольэовать два лазерных импульса, раанесенных во времени, которые возбуждают одну и ту же группу атомов в кювете с атомным паром [24, 25). Результат же будет фактически тем же: спектр поглощения, испытываемого вторым импульсом, илп спектр излучения после действия второго импульса будет иметь вид биений Рамсея. Интересно, что спектральное разрешение, получаемое методом биений Рамсея, не ограничивается шириной линии импульсного лазера, которая согласно принципу неопределенности определяется обратной длительностью импульса. Это видно ив следующих рассуждений.
В случае двух идентичных когерентных импульсов, разделенных временем Т, поле можно ааписать в виде Е(г) = ~ йо [М'(ю) з1пю»+ Е(ю) з1п(юг+ юТ)) = = ) дю [2Ю (ю) сов — в(п (вг + юТ)~, (13.25) где в = в,+ Ью. Как видно ив рис. 13Л7, его спектр имеет вид «пилы» с огибающей, соответствующей спектру одиночного импульса.
При перестройке частоты лазера через резонанс фактически перестраивается именно этот изрезанный спектр в виде «пилы». Следовательно, спектральное разрешение ограничивается теперь шириной отдельных «зубьев пилы», а не шириной огибающей. При перестройке ю, через резонанс, имеющий вид б-функции, спектр линейного пропускания должен воспроизвести спектр лааерного возбуждения в виде «пилы». Если резонанс имеет конечную ширину линии, то «зубья пилы» в спектре пропускания будут 228 уширеиы и будут иметь худший контраст пиков по отношению к фону.
Биения Рамсея зависят от фазовой корреляции двух импульсов возбуждения. Если фазы этих импульсов не коррелированы, никаких резонансов не будет. Точно так же, если когерентное возбуждение атомов, осуществляемое первым импульсом, испытывает дефаэировку до того, как приходит второй импульс, картина биений исчезает. Влияние дефазировки на наблюдаемый спектр сводится Зс/Т Ркс. $3.$7.
Одккечкый к деевксй когеректзые лазерные вкпульеы к соответ- ствующке км частсткые спектры (13.27) где А — коэффициент связи, пропорциональный ивадратиому корню иэ вероятности двухфотонного перехода. При 8~с находим Ь(г) = — ~е «(~" "е 1е — 11, (13.23) е1 к уширению всей «пилы» и уменьшению контраста отдельных максимумов.
В реальном эксперименте движение атомов также может приводить к дефазировке. Ее, однако, можно устранить, если использовать двухфотонное возбуждение [24). Как уже говорилось в разделе 13.4, двухфотонное поглощение, свободное от доплеровского уширения, не зависит от скорости атомов и заставляет все атомы принимать участие в поглощении. Ниже мы рассмотрим этот случай в качестве примера при простом количественном описании биений Рамсея (26). Рассмотрим двухуровневую систему, которая возбуждается посредством двухфотонных переходов двумя прямоугольными импульсами длительностью т: один из них включается в момент времени е=О, другой — в момент Ф=Т.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
