principy_nelinejnoj_optiki_1989 (769482), страница 49
Текст из файла (страница 49)
При плотности атомов в парах порядка 10" см * значение 2'*' ° 6 10 " СГС оказывается больше типичного значения нерезонансной восприимчивости у"> для конденсированной среды. Заметим, что поскольку частота в, все еще далека от резонанса, восприимчивость 2"> слабо зависит от в,. Это обстоятельство, а также большая величина 2"> означают, что возможна эффективная генерация перестраиваемого ИК излучения в широком диапазоне изменения частоты в. в,— в,— в,, если выполнено условие коллинеарного фазового синхронизма. Восприимчивость 2"> возрастет еще больше, если частоту в, подстроить ближе к реаонансу 4з - 4р.
При е,— в... 50 см ' получаем й" =6 10 в СГС/атом. Для получения высокой эффективности преобразования существенную роль играет выполнение условия коллинеарного фазового синхронизма. В рассмотренном выше случае генерации ИК излучения условие синхронизма можно выполнить, используя аномальную дисперсию паров щелочного металла. Условие коллинеарного фазового синхрониама для процесса, изображенного на рис. 14.9в, можно записать в виде равенства в~и~" в~и~+ езиз+ в,и . (14 14); Поскольку и в„ и е, находятся далеко от резонанса с переходами, начинающимися из основного состояния, имеющие нормальную дисперсию показатели преломления из и и, слабо меняются при изменении в, и в,. При заданной частоте выходного излучения в, частота в, определяется из соотношения в„ „ = в, + е, = в, — вз, так что и и„и и, оказываются фиксированными.
Теперь, поскольку и, имеет аномальную дисперсию, в то время как и, почти не зависит от в„можно добиться выполнения соотношения (14.14)' путем соответствующего выбора в, и в,. Для меньшей частоты в, нужно подстраивать в, ближе к резонансу с в„„, чтобы выполнить условие сннхронизма. При этом, к сожалению, увеличивается поглощение поля накачки на частоте в, и резко падает эффективность генерации ИК иалучения. Проблему можно решить, примешивая к парам посторонний газ, например пары натрия к парам калия, и используя дополнительную дисперсию показателя преломления, обусловленную примесью (12].
Генерация перестраиваемого ИК излучения с использованием процесса, показанного на рис. 14.9в, была практически осуществлена Сорокиным с сотрудниками (12, 13]. В их эксперименте использовались только деа пучка накачки с частотами е, и е„ а излучение на частоте в, автоматически генерировалось в кювете при ВКР пучка с частотой в,. При пиковой мощности излучения на частоте в„равной 1кВт, мощности излучения на частоте е, 10кВт и активной длине 30см в парах калия они получили перестраиваемое ИК излучение в диапазоне от 2 до 25 мкм с пиковой 246 мощностью 100 мВт на длине волны 2 мкм и 0,1 мВт на длине волны 25 мкм. Можно получить и больший диапазон перестройки.
В настоящее время нет полного теоретического анализа этого эксперимента. Строго говоря, этот процесс является процессом четырехволнового параметрического усиления, в котором волны е, и в, выступают в роли сигнальной и холостой волн. Расчет для этого случая должен быть непосредственным обобщением расчета, выполненного в гл. 9, с учетом резонансного комбинационного перехода. Как вариант описанного процесса можно рассматривать процесс, в котором вместо комбинационного перехода в, — е, = ге„ „ имеет место двухфотонный переход в, +го, = в„ „.
Этот процесс должен быть по меньшей мерв таким же эффективным, если а, одновременно лежит вблиаи резонанса с е, „, как показано на рис. 14.9г. В этом случае при генерации ИК излучения в, может быть либо больше, либо меньше частоты в,. „; это относится и к рис. 14.9в, и к рис. 14.9г. Возможен и обратный процесс четырехволнового смешения..Например, при использовании в качестве накачки в схеме 14.9г поля на частотах ае в, и в, можно генерировать волну в,. Этот процесс можно, следовательно, использовать для создания преобразователя ИК излучения в видимое (14]. При использовании лазеров с мощностью, значительно превышающей 10 кВт, эффективность генерации ИК излучения при четырехволновом смешении, в принципе, может быть высокой. Однако она может ограничиваться возникающими одновременно другими нелинейно-оптическими эффектами, такими как самофокусировка, насыщение и ионизация.
О детальном анализе того, как можно повысить эффективность преобразования, пока не сообщалось. Четырехволновое смешение может также использоваться для генерации перестраиваемого УФ излучения (2, 15]. По сравнению с процессом генерации третьей гармоники четырехволновое смешение обладает тем преимуществом, что восприимчивость дсо(в. =в,+в,+в,) может сильно возрасти за счет множественных резонансов. Пример тому приведен на рис. 14.9б. Парй щелочных металлов, однако, не очень подходят для генерации излучения в вакуумном УФ диапазоне, поскольку они имеют слишком низкую энергию ионизации, а в ионизационном континууме нет дискретных уровней энергии, которые могли бы способствовать резонансному увеличению Х"> на частоте выходного излучения.
Поэтому более привлекательными выглядят пары щелочноземельных элементов. В качестве примера рассмотрим процесс, показанный на рис. 1410, который относится к парам стронция. Частоты волн накачки го, и в, выбираются таким образом, что в, лежит вблизи резонанса с переходом (5з)*- (5з) (5р), а сумма а,+ю, попадает в резонанс с переходом (5з)* - (5р)'. Третья частота накачки а, лежит вблизи резонанса с переходом (5р)' - (бз)(бр) и может перестраиваться, чтобы на выходе получалось перестраиваемое УФ излучение на частоте е, = в, + в, + е,. Заметим, что состояние (6з) (6р) является дискретным автоионизационным состоянием в иониэационном континууме.
Благодаря наличию нескольких резонансов й'"(ш.) может сильно возрасти. Чтобы избежать сильного поглощения волн накачки, их частоты должны лежать достаточно далеко от полос резонансного поглощения. В этом случае при условии фазового синхрониэма эффективность преобразования при генерации УФ излучения может быть значительной. В качестве эффективных сред для генерации перестраиваемого УФ излучения с помощью четырехволнового смешения могут вы- ступать молекулярные газы, такие как СО и ХО [16[.
Их резонансные нелинейные восприимчивости оказываются меньше, чем у паров металлов, из-эа меньших сил осцилляторов, зато с газами гораздо проще работать. Весьма привлекательно использование молеку лярных пучков; при спектроскопии в вакуумном УФ диапазоне с этим связаны существенные преимущества, так как отпадает надобность в окнах между источником УФ иалучения и обраацом, помещенным в вакууме [17]. Условие синхрониэма для процесса генерации УФ излучения можно выполнить, используя аномальную дисперсию показателя преломления, как и в случае генерации ИК излучения. Этой цели можно также достичь, при- н е <пздпа) сп (5 (55 гп и ~551г Рис.
44ДС. Диаграмма зперге мешиваЯ к пару бУфеР й газ. тичесиих уровней ж стрел- В реальном эксперименте, выполненками изображен процесс резо- ном Ходжсоном с сотрудниками [15], иапсиеге четырехвелпсзоге в парах стронция использовались толь- смешения, приводящего и ге- накачки так что ш = шз верации переетраиваемеге уф ко два луча накачки, т излучения ва частоте 2м1+ ме а частота 2ез, настраивалась в резонанс с переходом из состояния (5з)' в четное возбужденное состояние.
Перестраивая частоту ш„ чтобы добиться резонансного усиления за счет последовательного вовлечения в процесс различных автоиониэационных состояний, удалось получить УФ излучение, перестраиваемое в диапазоне от 157,8 до 195,7 нм. При использовании Мя, Ня и Хп можно расширить область генерации перестраиваемого УФ излучения до 106 нм [181 При оптимальной фокусировке пучков накачки мощностью порядка 1 МВт в кювету с парами металла при давлении около 10 Терр можно получить коэффициент преобразования порядка 1 Ъ, однако практически он ограничивается обычными мешающими процессами — самофокусировкой, насыщением, ионизацпей и др. В принципе, в качестве нелинейной среды для эффективной генерации ИК и УФ излучения с помощью четырехволнового смешения можно использовать конденсированную среду. Практически, однако, конденсированная среда обычно сильно поглощает в УФ диапазоне на длинах волн, меньших 200 нм, и имеет довольно широкие полосы поглощения в видимом и ИК диапазонах.
Поэтому частота выходного излучения не может находиться в вакуумном УФ диапазоне или в области любой из полос поглощения. Если же все четыре частоты должны оставаться вне полос поглощения, то резонансное усиление не может быть достаточно большим, чтобы сделать )("' больше, чем величина д'ю паров металлов при давлении около 10 Терр и при наличии множественных резонансов. В заключение этого равдела рассмотрим интересное применение четырехволнового смешения для ИК спектроскопии с временным разрешением [19). Схема эксперимента приведена на рис.
14.11. в лэмма ~ мик1 е Рис. 14.11. Схема эксперимента по нспольаоааиию четырехаолноаого смешения Лля ИК спеитросиопии с временным раарешением Сначала с помощью широкополосного импульсного лазера на красителе эа счет вынужденного электронного комбинационного рассеяния в кювете с парами металла генерируется широкополосный импульс ИК излучения (гойи). Зто излучение после прохождения через образец несет информацию о его спектре поглощения.
Затем оно вааимодействует с излучением узкопелосного лазера (ш~) во второй кювете с парами металла. При этом уакополосный лазер генерирует в кювете узкополосное стоксово излучение (ю,) и аа в в Ъ СЧЕТ ЧвтЫРЕХВОЛНОВОГО СМЕШЕНИЯ ПО СХЕМЕ (Юемт = Ю1 — Е, + ЕИК) в а преобразует юнк в широкополосное излучение ю,мх видимого диапазона, которое можно зарегистрировать с помощью спектрографа.
С помощью атой техники спектр ИК поглощения образца переносится в видимый диапазон, за счет чего чувствительность регистрации сильно повышается. Болев того, поскольку при этом можно использовать наносекундные или пикосекундные лазерные импульсы, таким способом можно реализовать спектрохронографию с наносекундным или пикосекундным временным разрешением. Описанная методика может найти важные применения при научении химических реакций и спектров радикалов. 14.6 Нестационарное четырехволновое смешение До сих пор мы рассматривали четырехволновое смешение в стационарных условиях.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
