principy_nelinejnoj_optiki_1989 (769482), страница 50
Текст из файла (страница 50)
Однако при импульсном резонансном возбуждении могут стать важными нестационарные эффекты. Как и в стационарном случае, нестационарное четырехволновое смешение описывается кубической нелинейной поляризацией Р'*'. Единственным отличием будет то, что теперь Роз является зависящей от 249 времени функцией возбуждения и релаксации среды. Здесь мы остановимся только на расчете поляризации Р<", оставив фактическое решение волнового уравнения, в котором Роз выступает в роли внешней силы, до гл. 2$. Используя формализм матрицы плотности, развитый в разделе 2Л, можно записать Рм' Яр( — гт'егр'щ). (х4Л5) Теперь, чтобы определить Р'*', достаточно найти матрицу плотности р'*'. для расчета р'т воспользуемся снова диаграммной техникой Йи и Густафсона [20]. Используемые ниже обозначения !т>р"„<т! Ю >ре„<т~ П ~щ>ре <щ! е т>ре <т! г ~т> е <т~ д ~т>ре <т1 ~т>ре <т! Рно.
14Л2. Восемь диаграмм Фейнмана, соответствующих восьми членам в отраженна длн р<щ(г) аналогичны использовавшимся в разделе 2.3. Рассмотрим общий случай, когда три поля Ю,(в„г)ехр[$()г, г-в,г)], ве(вт г)ехр[г(ке ° г — вет)], ща(вт с)охра()га г — ват)1 ((о(> ~ А (г з,) ~ оь)) е <»еаь+таь)(»>»8 (14.16) где !а) есть кет-состояние слева между г» и Фь <Ь! есть бра-состояние справа, а (ь — постоянная затухания.
Два члена в выражении для р<»>(з), отвечающие диаграммам на рис. 14Л2а и б, выписаны лиже в качестве примера [21). Из рис. 14.12а для гамильтониана взаимодействия Я' (е>) = — р д' (ь>) е»<юз-"»> имеем з з з (р<з>(»))< >= — )Р ~ ~ »1т ~ <)тз ~ <>тз( ) Х з»,»льа < °,» Х ехР ( — (»с>з» +»Рю) тз — (<ь>р» + фр») тз — (»Озз» + фаз») тз) Х Х(Р>Р.»оз(1 — т,— т,— т,)е ' ' ' >тг'Х -ь сз з — »а (»-з,-зз> Х(г>р Ю'з(1 — т)е ' з з <г)(>р)р",з (з>)). (14Л7) Вводя новые переменные $» Ф вЂ” т,— т,— т„$»=1 — т,— т, и $»™ * з — т„это равенство можно переписать в виде (р<з>(з))<а>'= ~ »<е ( "з»+те >»( ) (~ р) р (з»>) Х »з,»' т 3 Х (р~р е,~т) (т!р ее~ г) (г~р е,~з) Х » ) а$, е(('аа»+те») (~'М+еет)-ьзз)азам' Щ е ~з' Х $.
Х ~ с$ е(»(»»ж+тж> ('ье'"'ьте'"> "з)>»Жз <зз) е ' ' Х зз х < а, ь'~+ъ~ "»ьз,з» "). е»лв> 251 последовательно взаимодействуют с материальной системой в моменты времени ь'„гз и Ф„причем з»<зз<зз. При такой последовательности времен выражение для р">(ю о>,+ю,+е>„з) содержит восемь членов, получающихся из восьми диаграмм, приведенных на рис. 14Л2. Для сравнения, р"'(»в) в стационарном случае содержит 48 членов, получающихся из 48 диаграмм, как об этом упоминалось в разделе 2.3.
Правила для получения выражений из диаграмм здесь такие же, как в разделе 2.3, за исключением того, что переход от одного полюса при з» к другому полюсу при з» теперь добавляет фазовый фактор Аналогично для диаграммы, показанной на рис. 1412б, получаем [Р»')(г)]»б) = — ~]~ ~с ~' ж) (,.~) (]Р)Р (г!) Х т,тапа г Х (р ] р е, [г) (г ] р.
э» [ л»у (»»» ] р сэ ] г) Х Х ~ »»З с((» за+та ) (»9)»атп+тг )» 9)~948' (Эп) э»ап'т Х 99 $ Х ~ д с(11(п94тп+чрпт) (апттп+еттп) опа)тая $ ) с»аа'т Х $ и ) а»,1) + ) аП,З,) 'т'). 114.19) Полное выражение для р")(9) будет суммой всех восьми членов, полученных иэ восьми диаграмм, приведенных на рис. 1412. На практике в нестацнонарном четырехволновом смешении используется резонансное или близкое к резонансному возбуждение, поэтому члены в выражении для р"', которые не являются резонансными, можно опустить. Эффективное число членов в выражении для р"' при этом резко сокращается.
Как и в стационарном случае, нестацнонарное четырехволновое смешение приводит к генерации когерентного излучения. Этот процесс относится к категории когерентных нестационарных оптических эффектов, которые будут подробно рассмотрены в гл. 21. Здесь мы остановимся на некоторых общих чертах нестацнонарного четырехволнового смешения [21]. Во-первых, как строго следует из (14.18) и (14 19), нелинейная поляризация Р»9) - роо имеет волновой вектор»», = »»1+»»9+»га. Чтобы процесс смешения был эффективным, нужно выполнить условие фазового синхронизма, т.
е. й(ю)=[с)з"9(ю)/с]й=»».. Как и следовало ожидать, это условие оказывается таким же, как в стационарном случае. Во-вторых, нестационарное поведение р»9)(») возникает из-за резонансного или близкого к резонансному возбуждения среды и описывается зависящим от времени фазовым множителем в выражении для р»".
В качестве иллюстрации сказанного рассмотрим случай молекулярного газа, возбуждаемого тремя реаонансными импульсами. В газе молекулы, имеющие разные скорости, должны взаимодействовать с равными полями в различные моменты времени.
Пусть г(») — положение молекулы, в момент времени г движущейся со скоростью ч. Поле, которое действовало на молекулу в более ранний момент времени $1 в точке г($1), есть 8'»($1) ехР [»»»9 г(Ц вЂ” »ю»з»]. Так как г($1) г(») — (г — эа)ч, имеем 984 ($4) ехр [й»4 . г($1) ] = ай» ($1) ехр [й» ° г (т) - йга ч(à — $1) ]. (14 20) 252 В результате получаем, что р'а' (а) для молекулы оказывается функцией скорости ч. Например, ив (14.18) получаем [рсз>(ч, С)[<,>ат )' (е ! ~а~'Ра)'(,~) (!р)рт (е!) Х т,а,р,а ! Х е"" " "с«(р с >р ев с! т) (т с >р ез > >г) (г с >р ез с >е) Х с Х ~ сасове! (аа !аз>чо чо + "з'"! весе(всаз) Х аа В Х ~ ссаь е[~(~ аа тв)+во~ оР~+~~з'")ВвЮ~($~) Х аа Вв х ! а>а!'!~"-.,)+~ + а в!!'а, !С,«).
с!4.вс! аа Общее выражение для матрицы плотности газовой системы получается при усреднении р"'(ч, В) по распределению скоростей п(ч): а рсв>(с) = ) п(ч)р<в>(ч, В) с[ч. (14.22) (( ) ! ) ( ! — ывас+Оаа~ ( Х ехР( — сч[й,(г — Вво)+ [с,( — $во) + [г,( — $со)!) Х Х ехр ( арра (а азо) !рва (ьзо ьво) с>«вт Яво ссо)) Х Х(р~р е, с>т) (т~ р.евсг) (г>>р ез>>е) Х Вв Вв Х ~ ж,б',Ю ~ б~,в',И ~ %РЛ,)р'=. (14.28) где Ьо — момент времени, в который середина с-го импульса находится в точке г(В). Как видно, единственным фавовым множителем в роч(ч, В), зависящим от ч, является множитель — оса> — — со [вз Р— Вво)+аз('-Вво)+вар-ВсаП (14 24) Если 0(ч) О для всех ч, то молекулы с различными скоростями ч будут излучать в фазе и выходной сигнал пестационарного че- ВВЗ Уравнение (14.21) показывает в явном виде, что.рое имеет волновой вектор [с, й,+Й,+йт Изменение во времени рса«(ч, Ф), описываемое зависящим от времени фазовым множителем, является теперь еще и функцией ч.
Если предположить, что возбуждающие импульсы являются резонансными, т. е. о«!=о«т, «>в о«'„„о>а о«ат и имеют малую длительность по сравнению с временем релаксации !сре! ' и временем дефазировки скорости !Й! ч! ', то уравнение (14.21) приводится к виду тырехволнового смешения достигает максимума.
Это происходит при Ф =г, при условии, что Г,>фи, где 8е )ге ' Ргй1о + ЬЬо + 3гззьзо]/ Й Р (т4.25) Этот результат показывает, что когерентный сигнал нестационарного четырехволнового смешения должен существовать в течение короткого промежутка времени, пока 0(т) мало для всех т. Обычно это условие выполняется для всех когерентных нестационарных эффектов. Остальные множители в (44.23) определяют интенсивность сигнала четырехволнового смешения, причем множитель ехр(-<р„,(à — Ем) — ~рз,($„— $„)- <р (фм — ф„)] описывает затухание молекулярного возбуждения из-за случайных возмущений н, следовательно, затухание результирующего когерентного сигнала.
Мы не будем останавливаться здесь на деталях нестационарного четырехволнового смешения, а отложим обсуждение до гл. 2т в связи с анализом других когерентных нестационарных оптических эффектов. Глава 15 СПЕКТРОСКОПИЯ ЧЕТЫРЕХВОЛНОВОГО СМЕШЕНИЯ Четырехволновое смешение в условиях резонансного возбуждения может быть универсальным методом спектроскопии [1, 2) Он уже нашел важные применения во многих областях, таких как аналитическая химия, горение, исследование материалов. Его преимущества по сравнению с другими методами спектроскопии связаны с возможностью получения высокого спектрального разрешения, устранения сильного флуоресцентного фона, измерения с высоким временным разрешением быстрых динамических процессов.
В этой главе мы рассмотрим спектроскопию четырехволнового смешения в различных ее формах. Заметим, что большинство методов нелинейной спектроскопии, обсуждавшихся в гл. 13, можно рассматривать как методы спектроскопии четырехволнового смешения, когда нелинейность имеет порядок не выше третьего. 15Л Общее описание Как показано в гл. 14, сигнал в процессе четырехволнового смешения непосредственно определяется кубической линейной восприимчивостью 2'*', которая имеет резонансы, характеристические для данной нелинейной среды. Следовательно, изучая зависимость х"' от частоты накачки, можно извлечь спектроскопическую информацию о среде.
![](https://s.studizba.com/z.php?f=/templates/si/i/noavatar.png&w=100&h=100&t=1"){kind=avatar}
